Link tải luận văn miễn phí cho ae Kết nối
MỞ ĐẦU
Nitrophenol là một trong những chất gây ô nhiễm trong nƣớc thải công
nghiệp. Nhiều phƣơng pháp đã đƣợc nghiên cứu để phân hủy chúng nhƣ: phân hủy
quang hóa, than hoạt tính hấp phụ, lọc màng rắn, phân hủy sinh học, phƣơng pháp
khử xúc tác,…Mặt khác, para-aminophenol (p-AP) là một chất trung gian quan
trọng cho sản xuất các thuốc giảm đau và các loại thuốc hạ sốt. Nó có thể đƣợc tổng
hợp bằng việc hydro hóa có xúc tác từ p-nitrophenol (p-NP) trong ethanol ở nhiệt
độ tƣơng đối cao và áp suất hydro cao. Nhƣ vậy, quá trình chuyển p-NP thành p-AP
trong dung dịch nƣớc thải là thú vị vì nó tiến hành trong điều kiện nhẹ và quá trình
này có thể đƣợc sử dụng cho xử lý nƣớc thải chứa chủ yếu là p-NP không có các
thành phần phức tạp.
Sử dụng hạt nano bạc (AgNP) nhƣ một chất xúc tác đang đƣợc quan tâm nhiều do
đặc tính xúc tác của nó cho nhiều phản ứng hữu cơ. Một số nghiên cứu đã đƣợc báo
cáo về việc chế tạo và thử hoạt tính xúc tác của AgNP. Tuy nhiên, xúc tác nano kim
loại lại hạn chế sử dụng do đặc tính xúc tác của nó chƣa đủ cao do xu hƣớng co cụm
thành các hạt lớn sẽ làm giảm hoạt tính xúc tác cho nhiều phản ứng hóa học. Một
trong những quy trình đang đƣợc áp dụng là cố định hạt nano kim loại trên chất mang
rắn nhƣ chất vô cơ dạng cầu. Cấu trúc của chất mang và hoạt tính xúc tác của AgNP
cố định trên chất mang đóng vai trò quan trọng trong việc xác định tính hiệu quả của
chất xúc tác. Một yếu tố quan trọng khác là khả năng di chuyển của chất phản ứng
trên AgNP hoạt động. Vì vậy, cần nghiên cứu, phát triển chất xúc tác mới mang
lại hiệu quả cao cũng nhƣ có thể dễ dàng thu hồi ở giai đoạn cuối phản ứng.
Để giải quyết vấn đề này, việc phân tán AgNP trên vật liệu mao quản trung bình
SBA, để tạo ra chất xúc tác với những ƣu điểm: (i) diện tích bề mặt cao và cấu trúc
xốp lớn của chất mang silica chứa các tâm xúc tác, các chất phản ứng có thể di
chuyển vào xúc tác xốp tiếp cận tâm xúc tác qua chất xúc tác hoạt động; (ii) sự tăng
cƣờng của AgNP bên trong các mao quản của SBA giúp ngăn chặn sự co cụm và
thẩm thấu của AgNP; (iii) chất xúc tác này có thể dễ dàng thu hồi sau phản ứng.
Với hệ xúc tác này, sử dụng cho quy trình xử lý nƣớc thải công nghiệp dệt nhuộm
tổng hợp, thuốc trừ sâu, thuốc diệt cỏ và đặc biệt là trong các nhà máy sản xuất
thuốc nổ quân sự chứa nhiều chất độc hại nhƣ 2,4-đinitrophenol, 2-metyl-4,6-
đinitrophenol, 2-nitrophenol, 4-nitrophenol, pentaclophenol, phenol và 2,4,6-
triclophenol rất cần thiết.
Trên cơ sở đó, đề tài đã tiến hành: “Nghiên cứu tổng hợp hệ xúc tác nano bạc
phân tán trên vật liệu mao quản trung bình (SBA) sử dụng cho quá trình khử
para-nitro phenol trong nƣớc thải”.
CHƢƠNG 1- TỔNG QUAN
1.1. Vật liệu mao quản trung bình (MQTB)
1.1.1. Giới thiệu vật liệu mao quản trung bình (MQTB)
Vật liệu rắn xốp có diện tích bề mặt riêng lớn và xốp nên nó đƣợc ứng dụng
rộng rãi trong công nghiệp, kỹ thuật để làm chất hấp phụ và chất xúc tác. Theo danh
pháp IUPAC, dựa trên kích thƣớc mao quản, vật liệu rắn xốp đƣợc chia làm ba loại:
Vi mao quản (đƣờng kính mao quản d < 2nm), MQTB (2 < d < 50nm) và mao quản
lớn (d > 50 nm).
Hai vật liệu tiền thân của các vật liệu mao quản trung bình là
Aluminophosphat và sét Pillar.
Aluminophotsphat (Al-P) lần đầu tiên đƣợc tổng hợp vào năm 1988 có tên
gọi là PVI-5 với vòng oxi đạt đến 18, đƣờng kính mao quản 12Å . Do tính bền nhiệt
và thủy nhiệt không cao nên cho đến nay vật liệu Al-P vẫn chƣa đƣợc ứng dụng
rộng rãi.
Sét Pillar là vật liệu sét tự nhiên có cấu trúc tinh thể dạng lớp. Khoảng cách
giữa các lớp từ 9-10Ao, song do tính biến dạng của sét nên ngƣời ta có thể chèn giữa
các lớp (bằng kĩ thuật trao đổi ion) các kim loại vừa có tính xúc tác, vừa bền và có
kích thƣớc đủ lớn để nới rộng khoảng cách giữa các lớp. Vật liệu này có thời điểm
là hy vọng của nhiều nhà khoa học song do độ bền nhiệt, hoạt tính xúc tác thấp và
đặc biệt là không dễ tạo ra vật liệu nano mao quản đồng nhất nên sét Pillar vẫn chƣa
trở thành xúc tác thƣơng mại [7].
d < 2nm
Vi mao quản Mao quản trung bình
2 < d < 50nm d > 50nm
Mao quản lớn
Hình 1.1. Phân loại kích thƣớc mao quản của IUPAC [8]
/file/d/0B7oUCI ... sp=sharing
