TRƯỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT
KHOA VẬT LÝ

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC K.34
Đề tài:
NGHIÊN CỨU ỨNG DỤNG THỬ NGHIỆM QUY TRÌNH
XÁC ĐỊNH NGUỒN GỐC DI VẬT KHẢO CỔ BẰNG PHƯƠNG PHÁP
PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VÀ THỐNG KÊ ĐA BIẾN
TRÊN ĐỐI TƯỢNG DI VẬT KHẢO CỔ BẰNG ĐÁ
GVHD : ThS. TRẦN NGỌC DIỆU QUỲNH
SVTH : TRANG THẾ ĐẠT
MSSV : 1011786
LỚP : VLK34

LÂM ĐỒNG, 2014
[2]
[2]
LỜI CẢM ƠN
Để hoàn thành khóa luận tốt nghiệp và đạt được kết quả như ngày hôm nay, em
xin gửi tới cha mẹ lòng biết ơn sâu sắc đã sinh thành, nuôi dưỡng và tạo điều kiện
tốt nhất cho em được học tập, nghiên cứu để phát huy hết khả năng của mình.
Em xin bày tỏ lòng biết ơn chân thành tới cô giáo hướng dẫn Thạc Sĩ. Trần
Ngọc Diệu Quỳnh và anh Trần Quang Thiện đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ, truyền
đạt kiến thức cũng như những kinh nghiệm thực nghiệm quý báu cho em trong suốt
quá trình nghiên cứu và thực hiện đề tài.
Em chân thành cảm ơn quý Thầy, Cô trong khoa Vật Lý, Trường Đại Học Đà
Lạt đã tận tình giảng dạy trong những năm tháng học tập. Với vốn kiến thức được
tiếp thu trong quá trình học không chỉ là nền tảng cho quá trình nghiên cứu thực
hiện khóa luận mà còn là hành trang quí báu để em bước vào đời một cách vững
chắc và tự tin.
Mặc dù đã có nhiều cố gắng, nhưng do thời gian có hạn, kỹ năng thực nghiệm

MỞ ĐẦU
CHƯƠNG 1 – TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
I. Các phương pháp nghiên cứu sử dụng trong khóa luận
I.1 Phương pháp phân tích kích hoạt nơtrôn
I.1.1 Giới thiệu
I.1.2. Nguyên tắc của phân tích kích hoạt neutron
I.1.3. Phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng
I.1.4. Các phương pháp chuẩn hóa NAA
I.1.4.1. Phương pháp tuyệt đối
I.1.4.2. Phương pháp tương đối
I.1.4.3. Phương pháp chuẩn đơn
I.1.4.4. Phương pháp chuẩn hóa k-zero (k0)
I.2. Phương pháp xử lý thống kê đa biến
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[6]
[6]
I.2.1. Giới thiệu
I.2.2. Phương pháp phân tích thành phần chính PCA (Principal
Component Analysis
I.2.3. Phương pháp phân tích nhóm CA (Cluster Analysis) 26
I.2.4. Các bước trong xử lý thống kê đa biến số liệu thực nghiệm
I.2.5. Chương trình xử lý thống kê đa biến
II. Tổng quan về các công cụ đá và sơ lược về khảo cổ học tiền sử
Tây Nguyên
II.1. Tổng quan về công cụ đá và di vật khảo cổ bằng đá
II.2. Khảo cổ học tiền sử Tây Nguyên
II.3. Khu vực nghiên cứu

CHƯƠNG 2 – THỰC NGHIỆM
I. Thu thập mẫu

Phân tích biệt số chính tắc
Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh
khiết
Cơ quan Năng lượng Nguyên tử
Quốc tế
Phân tích kích hoạt neutron
dụng cụ
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[8]
[8]
k0-NAA
LOD
MSAP
NAA
NIST
PCA
PC
SPSS
SRM
UNESCO
XRFA
Energy
Instrumental Neutron Activation
Analysis
k-zero Standardization Method
of Neutron Activation Analysis
Limit of Detection
Multivariate Statistical Analysis
Program
Neutron Activation Analysis

X-Ray Fluorescence Analysis
DANH MỤC CÁC BẢNG
Bảng 2.1: Giá trị hàm lượng (ppm) và sai số phân tích của 23 nguyên tố trong
mẫu chuẩn NIST 1633B (Coal Fly Ash) theo quy trình phân tích (PT) và theo
chứng nhận quốc tế (CERT) 41
Bảng 2.2: Giới hạn phát hiện của 24 nguyên tố trong các mẫu di vật đá theo
quy trình phân tích 42
Bảng 3.1.1: Giá trị hàm lượng trung bình và dải hàm lượng (ppm) của 24 nguyên
tố trong 14 mẫu đá tại Gia Lai 43
Bảng 3.1.2: Hàm lượng trung bình(ppm) của 24 nguyên tố trong 14 mẫu đá ở 3 vị
trí Ia Mơr(6 mẫu), Suối Bích(5 mẫu) và Suối Brong(3 mẫu) 45
Bảng 3.2.1: Giá trị hàm lượng trung bình và dải hàm lượng (ppm) của 24 nguyên
tố trong 34 mẫu đá tại Đăk Nông 46
Bảng 3.2.2: Hàm lượng trung bình(ppm) của 24 nguyên tố trong 34 mẫu đá ở 4 vị
trí Suối Bốn(9 mẫu), Nguyễn Xuân Viết(3 mẫu), Gò Ông Trịnh(10 mẫu) và Thôn
Tám(12 mẫu) 47
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[10]
[10]
Bảng 3.3: Phần trăm(%) đóng góp của 24 thành phần chính 55
Bảng 3.4: Trọng số đóng góp của 24 nguyên tố vào 4 thành phần chính (PC1, PC2,
PC3, PC4) của 48 mẫu đá tại 2 khu vực Gia Lai và Đăk Nông 56
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[11]
[11]
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Hình 1.1: Mô hình phản ứng bắt của hạt nhân trong NAA.
Hình 1.2: Thông lượng neutron biểu diễn theo các miền năng lượng neutron.
Hình 1.3: Giao diện của chương trình MURRAP.
Hình 2.1a: Một số mảnh tước, phiến tước thu thập được ở Suối 4-Đăk Nông.

Nghiên cứu nguồn gốc, theo định nghĩa trong khảo cổ học là một ngành khoa
học nghiên cứu về các loại di vật mà trọng tâm là xác định nguồn gốc địa lý của
chúng bằng cách so sánh đặc trưng thành phần hóa học của các vật liệu trong cùng
một khu vực hay giữa những khu vực khác nhau. Quá trình này thường bao gồm
việc xác định các tính chất vật lý, hóa học của các vật liệu để làm nên di vật. Nơi
mà một di vật được tìm thấy có thể cách xa hàng ki-lô-mét hoặc hàng trăm ki-lô-
mét từ nơi nó được tạo thành và giữa chúng có thể là một khoảng thời gian dài sử
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[13]
[13]
dụng hoặc trao đổi. So sánh các đặc trưng thành phần hóa học của từng nhóm vật
liệu khảo cổ có thể khẳng định được rằng các nhóm vật liệu này có nguồn gốc ngay
tại khu vực lấy mẫu hay có sự di chuyển từ một nguồn khác tới. Ngoài yếu tố niên
đại, các thông tin về nguồn gốc của di vật có vị trí đặc biệt quan trọng trong nghiên
cứu khảo cổ. Nó giúp cho các nhà nghiên cứu có thêm thông tin, cứ liệu trong việc
giải mã, liên kết, kiểm chứng và luận giải các vấn đề về khảo cổ, nhân chủng, lịch
sử, v.v.
[3]
Ở Việt Nam, các phương pháp xác định nguồn gốc di vật nói chung, di vật khảo
cổ bằng đá nói riêng thường dùng là các phương pháp so sánh trực quan dựa vào
việc nghiên cứu các tài liệu từ xưa để lại, dựa trên hình dáng của công cụ, cũng như
từ các thông tin về niên đại, văn hóa v.v Các phương pháp này tỏ ra ít hiệu quả
trong những trường hợp như: di vật bị biến dạng do điều kiện tự nhiên, do thời gian,
v.v cũng như các sản phẩm được tạo ra từ sự giao thoa giữa các nền văn hóa khác
nhau. Trong khi đó trên thế giới, việc áp dụng các phương pháp phân tích thành
phần hóa học trong di vật khảo cổ bằng đá để hỗ trợ cho việc phân loại các di vật
theo đặc trưng thành phần hóa học đồng thời làm cứ liệu cho nghiên cứu nguồn gốc
đã phát triển một cách nhanh chóng trong vài thập kỷ qua, đặc biệt là ở các nước
Mỹ La-tinh. Có nhiều kỹ thuật phân tích đã được sử dụng để xác định đặc trưng
thành phần đa nguyên tố các vật liệu khảo cổ như phân tích kích hoạt nơtrôn

trình nhằm ứng dụng phương pháp phân tích kích hoạt nơtrôn trên lò phản ứng và
các kỹ thuật xử lý thống kê để nghiên cứu thử nghiệm nhằm phân loại các công cụ
đá và xác định nguồn gốc của các công cụ đá thời tiền sử ở 2 tỉnh Gia Lai và Đăk
Nông thuộc khu vực Tây Nguyên. Ngoài ra, qua đề tài khóa luận sẽ tạo tiền đề cho
việc áp dụng quy trình nghiên cứu nguồn gốc di vật khảo cổ đất nung đã được xây
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[15]
[15]
dựng thành công tại Viện Nghiên cứu hạt nhân trên đối tượng di vật đá phục vụ cho
nghiên cứu khảo cổ học trong nước trong tương lai.
Trong khuôn khổ khóa luận này, tác giả trình bày kết quả phân tích 24 nguyên
tố: Al, V, Mn, Cl, Na, K, As, La, Sm, Rb, Sc, Cr, Fe, Co, Sb, Cs, Ce, Nd, Eu, Tb,
Yb, Hf, Ta, Th sử dụng phương pháp phân tích kích hoạt nơtrôn trong 48 mẫu đá
thu thập từ các di chỉ khảo cổ trên địa bàn 2 tỉnh Gia Lai và Đăk Nông. Ngoài ra tác
giả đã sử dụng hai phương pháp xử lý thống kê đa biến là phân tích thành phần
chính PCA và phân tích nhóm CA để phân tích và đưa ra dữ liệu phân bố đặc trưng
về nguồn gốc của các di vật khảo cổ bằng đá này từ thành phần đa nguyên tố và mối
tương qua giữa chúng.
Nội dung khóa luận được chia làm ba chương :
 Chương 1: Tổng quan lý thuyết
• Trình bày lý thuyết phương pháp INAA và phương pháp xử lý thống kê
đa biến.
• Trình bày tổng quan về các công cụ đá và sơ lược về khảo cổ học tiền
sử Tây Nguyên.
 Chương 2: Thực nghiệm
• Trình bày địa điểm và số lượng mẫu thu thập.
• Trình bày các bước trong quy trình phân tích các mẫu đá bằng INAA.
• Trình bày quá trình xử lý thống kê đa biến bằng chương trình
MURRAP.
 Chương 3: Kết quả và bình luận

nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
Neutron
Hạt nhân bia
Tia gamma tức thời
Hạt nhân hợp phần
Hạt nhân phóng xạ
Tia Beta
Tia gamma trễ
Hạt nhân sản phẩm
[17]
[17]
phân rã bằng cách phát một hoặc nhiều gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ
chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời ở trên. Tia gamma phát ra
với một xác suất riêng được gọi là cường độ gamma tuyệt đối (γ) được phát hiện
bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao. Trong phổ gamma nhận
được, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố trong mẫu (định tính),
và diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng).
Có hai cách phân tích kích hoạt nơtrôn: (i) Phân tích kích hoạt có xử lý hoá hay
phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron Activation Analysis-RNAA), (ii) Phân
tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích kích hoạt không phá mẫu (Instrumental
Neutron Activation Analysis - INAA). INAA có các ưu điểm: INAA không phá
mẫu (không bị biến thành dạng lỏng, ít bị thất thoát và nhiễm bẩn); INAA thuần túy
hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc vào trạng thái vật lý và hóa học.
[1]
I.1.2. Nguyên tắc của phân tích kích hoạt nơtrôn
Cơ sở của phân tích kích hoạt nơtrôn là phản ứng của các nơtrôn với hạt nhân
nguyên tử. Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng bắt nơtrôn (Hình 1.1) hay còn
gọi là phản ứng (n,γ), trong đó hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một nơtrôn, sản
phẩm tạo ra là một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng có khối lượng

sinh ra trong lò phản ứng có năng lượng từ 0 đến 20 MeV, trong khoảng năng lượng
này tính chất tương tác của nơtrôn với vật chất là khác nhau đối với các miền năng
lượng khác nhau. Vì vậy phân bố thông lượng nơtrôn lò phản ứng có thể chia thành
3 vùng theo năng lượng của nơtrôn, bao gồm vùng nơtrôn nhiệt, vùng nơtrôn trên
nhiệt và vùng nơtrôn nhanh hay phân hạch
[1]
(Hình 1.2).
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[19]
[19]
Hình1.2: Phân bố phổ thông lượng nơtrôn lò phản ứng
 Nơtrôn nhiệt có năng lượng E
n
trong khoảng 0 < E
n
≤ 0,1 eV:
Mật độ nơtrôn nhiệt phụ thuộc vào năng lượng theo qui luật Maxwell – Boltzmann.
( )
3
2
2
( )
E
kT
n
n E e E
kT
π
π
−

Với
( )
e
E
Φ
là thông lượng nơtrôn trên nhiệt ở năng lượng E

e
Φ
là thông lượng nơtrôn trên nhiệt qui ước
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[20]
[20]
Thực tế sự phụ thuộc này được biểu diễn gần đúng như sau:

1
( ) (1 )
e
e
E eV
E
α
α
+
Φ
Φ =
(1.2b)
Trong đó: α là hệ số độc lập với năng lượng, biểu diễn độ lệch khỏi qui luật 1/E, có
giá trị trong khoảng [-1; 1] tùy theo cấu hình lò phản ứng, vị trí lò và vật liệu xung
quanh.

∫ ∫
(1.4)
Trong đó,
σ(v): Tiết diện phản ứng (n,γ) ở vận tốc v [đơn vị cm
2
].
σ(E): Tiết diện phản ứng (n,γ) ở năng lượng nơtrôn E.
φ
’
(v): Thông lượng nơtrôn ở vận tốc v;
φ
/
(v) = n
’
(v)v với n
’
(v) là mật độ nơtrôn ở vận tốc v.
φ
’
(E): Thông lượng nơtrôn ở năng lượng nơtrôn E.
Khi kết hợp việc kích hoạt trên lò phản ứng với việc đo phổ gamma sau khi chiếu
bằng hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn, ta có mối quan hệ giữa tốc độ phản
ứng (R) và số đếm ghi được (N
p
) của đỉnh gamma quan tâm như sau:
p
cp
NCDS
tN
R

: khối lượng nguyên tố được chiếu (g)
+ N
p
: diện tích đỉnh gamma
+ t
c
: thời gian đo
+ S: hệ số bão hòa (
1
i
t
S e
λ
−
= −
;
1/ 2
2ln
T
λ
=
với t
i
: thời gian chiếu; T
1/2
: chu kì
bán hủy)
+ D: hệ số rã (
d
t

SDCw
tN
R
pA
cp
/
/
γεθ
=
(1.6)
Trong điều kiện nhân phóng xạ được hình thành trực tiếp bởi phản ứng (n,γ), và giả
sử không có hiệu ứng đốt cháy.
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[22]
[22]
Tốc độ phản ứng R, theo qui ước Hogdahl, được mô tả gồm hai thành phần được
kích hoạt bởi các nơtrôn nhiệt và trên nhiệt tương ứng. Trong đó tích phân thứ nhất
biểu diễn cho phần dưới Cadmi (SubCadmium) và tích phân thứ hai biểu diễn cho
phần trên nhiệt.
∫
∞
+
∫
=
Cd
Cd
E
dEEE
E
dEEER )()(

I
là tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng nơtrôn
trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E. Một cách gần đúng,
α
φ
+1
/1~)( EE
e
, nghĩa
là
αα
φ
+
=
1
/)1()( EeVE
e
, ở đây 1eV biểu diễn cho năng lượng tham khảo. Hệ số α
độc lập với năng lượng nơtrôn – được xem như một thông số phổ nơtrôn – biểu
diễn cho độ lệch phân bố nơtrôn trên nhiệt khỏi qui luật 1/E.
)(
0
α
I
được viết:
α
α
σ
α
)1(

: thông lượng nơtrôn nhiệt và nơtrôn trên nhiệt.
+ σ
0
và I
0
: tiết diện nơtrôn nhiệt và tích phân cộng hưởng.
+ G
th
và G
e
: hệ số hiệu chính tự che chắn của nơtrôn nhiệt và nơtrôn trên
nhiệt.
Kết hợp phương trình (1.6) và (1.9) ta có:
peethth
A
cp
IGG
M
N
SDCw
tN
εαφσφ
γθ
)]([
/
00
+=
(1.10)
Tốc độ đếm riêng (hay hoạt độ riêng) được định nghĩa (s
-1

cp
IGGN
M
SDC
tN
w
εαφσφγθ
1
.
)]([
1
.).
/
(
00
+
=
(1.13)
I.1.4. Các phương pháp chuẩn hóa của NAA
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[24]
[24]
Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương thức
tính toán đã chọn của NAA. Có 4 phương pháp chuẩn hóa NAA: tuyệt đối, tương
đối, chuẩn đơn và k-zero.
I.1.4.1. Phương pháp tuyệt đối
Trong phương pháp này hàm lượng nguyên tố được tính trực tiếp từ các số liệu
hạt nhân, thông số trường nơtrôn và hiệu suất ghi hệ phổ kế gamma.
Chiếu mẫu phân tích cùng với monitor thông lượng (ký hiệu *) ta có:
*

0
= I
0
/σ
0
để tính hàm lượng vì Q
o
được
xác định bằng thực nghiệm chính xác hơn I
0
và σ
0
. Thế Q
0
vào (1.15) và biến đổi ta
có phương trình cơ bản của phương pháp tuyệt đối :
(1.16)
Trong đó:
+
th
e
f
Φ
=
Φ
là tỉ số thông lượng nơtrôn nhiệt trên thông lượng nơtrôn trên nhiệt.
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp
[25]
[25]
+

tương ứng với nguyên tố quan tâm trong phổ được dùng để tính hàm lượng. Như
vậy, tất cả các số liệu hạt nhân trừ chu kỳ bán hủy của nhân phóng xạ quan tâm đều
được lược bỏ, do đó không còn ảnh hưởng. Dựa vào tỉ số giữa hai phương trình kích
hoạt của mẫu và chuẩn theo phương trình (1.15), hàm lượng được tính bằng phương
pháp tương đối như sau:
/ /
p c p c
N t N t
DCW DCw
x s
ρ
   
=
 ÷  ÷
   
(1.17)
Trong đó:
+ W: Khối lượng mẫu (g)
+ w: Khối lượng nguyên tố quan tâm trong chuẩn = hàm lượng × khối
lượng mẫu chuẩn (g)
+ “x” chỉ nguyên tố cần phân tích.
Trang Thế Đạt Khóa luận tốt nghiệp