Bộ giáo dục v đotạo Viện khoa học
v công nghệ việt nam

Viện Vật lý v điện tử
Bế Kim Giáp
Nghiên cứu huỳnh quang cỡng
bức nhiệt, cỡng bức quang của vật liệu Al
2
O
3

V ứng dụng trong đo liều bức xạ Chuyên ngành: Quang học
M số: 62 44 11 01
Tóm tắt Luận án tiến sĩ vật lý
. Deconvolution of
composite thermoluminescent glow curves using the first order
kineics model. Vietnam - Italy seminar on " The role Science and
Technology to the conservation and restoration of ancient
monuments" National Museum of Vietnamese History, 29 - 30
October 2003. pp. 59-63.
2. Bế Kim Giáp,
Lê Hồng Khiêm, Nguyễn Trọng Thành, Vĩnh Hào,
Phan Tiến Dũng. Đặc trng động học nhiệt phát quang của
LiF:Mg,Ti. Những vấn đề hiện đại của Vật lý Chất rắn, Nhà xuất
bản Khoa học và Kỹ Thuật, tập III-A, trang 76 - 80 (2004)-
(Tuyển tập các báo cáo tại Hội nghị Vật lý Chất rắn toàn quốc lần
thứ IV, Núi Cốc, 5 - 7/11/2003).
3. Be Kim Giap
, Do Xuan Thanh and Nguyen Quang Liem.
Experimental set-up for the optically stimulated luminescence
measurement. Communications in Physics, Vol. 15, No.1 (2005),
pp. 48-54.
4. Be Kim Giap,
Le Hong Khiem, Phan Tien Dung, Vu Xuan
Quang, Nguyen Trong Thanh, Tran Ngoc. Determination of the
trapping parameters of glow peaks of LiF:Mg,Ti using the first
order kinetic model. Journal of Nuclear Science and Technology
(will be published- kèm theo giấy xác nhận).
5. Bế Kim Giáp
, Đỗ Xuân Thành, Nguyễn Quang Liêm, Phan Tiến
Dũng, Nguyễn Trọng Thành, Trịnh Thế Cờng, Nguyễn Xuân
Kử. Chế tạo và nghiên cứu tính chất nhiệt huỳnh quang của vật
liệu Al
2

2
O
3
dạng bột và viên có chất lợng
phục vụ cho nghiên cứu cơ bản và thử nghiệm ứng dụng trong đo liều.
Xây dựng và phát triển hệ đo OSL. Xây dựng phần mềm phân tích
đờng cong TL. áp dụng phân tích các vật liệu: LiF:Mg,Ti, Al
2
O
3
:C
và Al
2
O
3
. Nghiên cứu thử nghiệm ứng dụng đo liều xạ trị trên hai loại
liều kế: LiF:Mg,Ti (thơng phẩm) và Al
2
O
3
tự chế tạo.
Đối tợng nghiên cứu của luận án là ba vật liệu đo liều bức xạ:
LiF:Mg,Ti, Al
2
O
3
:C (thơng phẩm) và Al
2
O
3

bậc 2), sau đó tổng quát hoá cho trờng hợp bậc động học tổng quát.
Hệ thống đo liều bức xạ bằng TL bao gồm các thành phần: vật
liệu, thiết bị đọc tín hiệu, qui trình đo, kể cả việc lu giữ, phân tích
đánh giá các kết quả đo.

3
Các đặc trng cơ bản của hệ thống đo liều bằng TL nh: Tính
đồng đều của mẫu theo mẻ chế tạo, độ nhạy, giới hạn ghi nhận tín
hiệu TL, hiệu ứng fading, dạng vật lý và độ chính xác riêng là những
thông số quan trọng của hệ thống TLD cần đợc khảo sát.
Dựa trên tính chất cỡng bức bằng năng lợng quang mà một số
kỹ thuật cỡng bức khác nhau đợc xây dựng. Những mô hình cỡng
bức chi tiết là: cờng độ cỡng bức không đổi (CW-OSL (Continuous
wave - OSL)), điều biến cờng độ cỡng bức tăng tuyến tính
(LM-OSL (Linear-modulation OSL)) và cờng độ cỡng bức bằng
xung (POSL (Pulsed-OSL)).
Giới thiệu mang tính tổng quan một số kết quả nghiên cứu và chế
tạo vật liệu Al
2
O
3
sử dụng trong đo liều bức xạ của một số nhóm tác
giả trên thế giới công bố.
Chơng 2. Chế tạo và nghiên cứu một số tính chất TL của vật
liệu Al
2
O
3
sử dụng trong đo liều liều bức xạ
2.1. Thực nghiệm chế tạo mẫu bột

ép thành các viên cùng với chất kết dính vô cơ, trên máy ép thuỷ lực
bằng một áp lực cỡ 200kg/cm
2
, thông qua cối ép thu đợc các viên
nén có hình dạng, kích thớc ổn định. Các mẫu viên sau công đoạn ép
đợc đánh ký hiệu (mã số của mẫu), sau đó đợc thiêu kết ở nhiệt độ
500
o
C trong 30 phút. Sản phẩm cuối cùng là các mẫu viên nén có
đờng kính 5mm, độ dày 1mm, khối lợng ~ 30 mg.
Tóm tắt chơng 2
1- Đã lựa chọn và chế tạo thành công mẫu bột Al
2
O
3
bằng phơng
pháp "phân huỷ nitrat ở nhiệt độ cao". Qui trình công nghệ chế tạo
không phức tạp, nhiệt độ thiêu kết mẫu tơng đối thấp (1100
o
C). Vật
liệu dạng bột có cấu trúc ổn định, đơn pha.
2- Đã chế tạo đợc một lợng mẫu bột Al
2
O
3
với khối lợng khá
nhiều (cỡ 40 gam). Đã tìm ra các thông số tối u áp dụng trong qui
trình chế tạo mẫu (tỷ lệ hoà tan là 1g/10 ml; tốc độ làm nguội mẫu
nhanh; nhiệt độ ủ 1100
o

khác nhau (tia X, gamma, UV).

5
5- Các đặc trng TL chủ yếu của vật liệu Al
2
O
3
sử dụng trong đo
liều bức xạ đã đợc khảo sát:
Độ nhạy TL tơng đối của vật liệu Al
2
O
3
tự chế tạo với bức xạ
gamma và tia X cao hơn cỡ 5 ữ 7 lần so sánh với vật liệu
LiF:Mg,Ti. Vật liệu Al
2
O
3
tự chế tạo rất nhạy với bức xạ UV.
Đáp ứng TL tuyến tính tốt trong dải liều quan tâm (dải liều chiếu
thờng sử dụng trong xạ trị từ 50 ữ 400 cGy).
Đối với bức xạ UV, đáp ứng TL tuyến tính với khoảng thời gian
chiếu từ 5 ữ 1200 giây; các thời gian chiếu dài hơn đáp ứng là phi
tuyến và tiến tới bão hoà.
Giới hạn ghi nhận mức liều thấp với bức xạ gamma cỡ 5cGy, và
với thời gian chiếu UV cỡ 5 giây vật liệu Al
2
O
3

đo OSL dựa trên hai cấu hình kích thích quang khác nhau. Đó là cấu
cấu hình 45
o
và tán xạ ngợc (backscattering configuration) ứng với
xung lade kích thích trực tiếp 45
o
hoặc 0
o
theo hớng pháp tuyến của
bề mặt mẫu. Tiến hành đo khảo sát khả năng ghi nhận tín hiệu OSL
trên từng hệ đo ứng với hai cấu hình nói trên.
3.1.1. Thiết bị và mẫu
3.1.2. Khảo sát khả năng thu nhận tín hiệu OSL
Bắt đầu từ hệ đo sử dụng cấu hình kích thích quang 45
o
nh sơ đồ
trình bày trên hình 3.1. Trong đó bức xạ OSL từ mẫu đợc thu thập
bằng hệ thấu kính CL và hội tụ trực tiếp đi vào PMT. Đây là cấu hình
lắp đặt phổ biến trong các phép đo huỳnh quang kể cả quang huỳnh
quang, trong đó chùm ánh sáng kích thích lên mẫu một góc 45
o
với
pháp tuyến của mặt mẫu. Bố trí theo cách này là đơn giản nhng hiệu
suất thu gom tín hiệu huỳnh quang từ mẫu là không cao vì góc khối
của của hệ thấu kính chuẩn trực là hẹp, thờng nhỏ hơn 60
o
, giá trị
này ớc lợng đợc từ tiêu cự và đờng kính của thấu kính. Tín hiệu
OSL đợc ghi nhận bằng PMT, rồi chuyển đến Oscilloscope số, sau
S CL F

gơng cầu phản xạ và hội
tụ mà không có thấu kính.
Tất nhiên, để tập trung tín
hiệu OSL của mẫu đi vào
PMT thì vị trí đặt mẫu
phải nằm ở ngoài tiêu cự
LD
PMT
OSC
PC

M S F
H
ình 3.2. Sơ đồ hệ đo OSL sử dụng cấu hình khích thích
quang backscattering. LD: Lade điôt; M: Gơng cầu; S:
Mẫu; CL: Thấu kính hội tụ; F: Kính lọc quang;
PMT: Nhân quang điện; OSC: Oscilloscope; PC: Máy tính.
H
ình 3.5. Hệ đo OSL chúng tôi lắp đặ
t8
của gơng cầu. Thực tế trong khi thiết kế việc này đã đợc tính toán
chọn vị trí mẫu để xác định đúng vị trí đặt PMT.
Hình 3.5 trình bày hệ đo OSL hoàn chỉnh ứng với cấu hình kích
thích quang tán xạ ngợc. Những kết quả thu đợc sau khi hệ đo OSL
hoạt động cho thấy hệ đo chạy tốt, ổn định, đã đáp ứng cho việc
nghiên cứu và thực nghiệm tiếp theo. Các kết quả khảo sát cho thấy
tín hiệu huỳnh quang của mẫu -Al

O
3
:C.
3.2.1. Độ rộng xung kích thích quang
3.2.2. Đáp ứng tín hiệu OSL theo liều chiếu xạ
0 500 1000 1500 2000
0
1000
2000
3000
4000
Tín hiệu OSL
Xung laser
2
1

Cờng độ huỳnh quang (đvtđ)
Thời gian (ms)
H
ình 3.6. Dạng tín hiệu OSL thu đợc
với dạng xung kích thích vuông
.

9
Hình 3.10 trình bày
kết quả khảo sát sự
phụ thuộc tín hiệu
OSL của mẫu
-Al
2

6000
9000

Cờng độ OSL (đvtđ)
Thời gian (s)
10 20 30 40 50 60
3000
4000
5000
6000
7000
8000
9000

Cờng độ OSL (đvtđ)
Thời gian (s)

Hình 3.10. Tín hiệu OSL của mẫu

-Al
2
O
3
:C
phụ thuộc liều chiếu xạ ứng với các thời gian
chiếu UV khác nhau.Hình lồng biểu diễn tín
hi
ệ
u ứn
g

lâu hơn 60 giây đáp ứng OSL tiến tới trạng thái bão hoà. Cờng độ
OSL liên quan trực tiếp đến số hạt tại bị bắt, xác suất giải phóng
quang ra khỏi bẫy và tốc độ tái hợp.

Chơng 4. Phơng pháp phân tích đờng cong TL và một số kết
quả áp dụng
Hiện nay, ở nớc ta hoạt động nghiên cứu TL nói chung, phơng
pháp đo liều bức xạ bằng TL nói riêng còn ở trong giai đoạn mới bắt
đầu, nên việc xây dựng hệ thống phơng pháp nghiên cứu thực
nghiệm, đặc biệt phơng pháp phân tích, xử lý số liệu thực nghiệm là
cần thiết, quan trọng và có ý nghĩa rất thiết thực.
4.1. Mục đích và ý nghĩa của phơng pháp
4.2. Các phơng pháp phân tích đờng cong TL thực nghiệm

11
4.2.1. Các phơng pháp phân tích động học thông dụng
Đờng cong TL thực nghiệm thờng có dạng phức tạp bao gồm
nhiều đỉnh chồng chập và rất hiếm khi xuất hiện các đỉnh đơn. Tuy
nhiên, việc phân tích động học của một đỉnh đơn có ý nghĩa rất quan
trọng và là một sự dẫn dắt thích hợp cho các trờng hợp phức tạp hơn.
Đa số các trờng hợp trong thực tế, đờng cong TL thờng bao
gồm một số đỉnh chồng chập do sự hoạt động đồng thời của nhiều
loại bẫy khác nhau. Phổ bức xạ thờng biểu hiện một số dải phổ mà
chúng chỉ ra sự tồn tại của nhiều qúa trình tái hợp khác nhau.
4.2.2. Phơng pháp giải chập
Để có số liệu thu đợc thích hợp cho việc làm khớp thì chúng ta
cần phải chọn phơng trình động học thích hợp để khớp với đờng
cong thực nghiệm.
4.3. áp dụng phần mềm phân tích đờng cong TL
4.3.1. Các phơng trình động học

T
'
'
dT
kT
E
exp
s
exp
kT
E
expsn)T(I
0
0
(4.12)
Trờng hợp bậc động học lớn hơn 1, cờng độ TL đợc mô tả bởi
phơng trình theo mô hình động học bậc tổng quát:

)1b(
b
T
T
0
0
'dT
kT
E
exp
s
)1b(1

(4.13)
với b là bậc động học (1 b 2).
4.3.2. Xác định các tham số động học của các đỉnh TL
Chúng tôi sử dụng hàm gần đúng của G.Kitis và cộng sự.
Hàm gần đúng động học bậc một:

12

m
m
m
m
m
m
m
)(
T
TT
kT
E
exp
T
T
T
TT
kT
E
expI)T(I ì










+









ì









=
b
b




++=

=
b
T
exp.ac)T(I)T(I
M
1i
icomp
4.20)
Chúng tôi đã sử dụng thuật toán lặp Levenberg-Marquard để làm
khớp với hàm mục tiêu cần phải tối thiểu hoá có dạng:

2
1
2







=
=j
M
i


13
làm khớp đợc biểu diễn
bằng đờng liền nét. Sự
phù hợp giữa đờng làm
khớp với đờng mô
phỏng có thể nhận thấy
rất rõ. Giá trị của hệ số
FOM ở đây cỡ 10
-4
. Cần
phải nhấn mạnh rằng
trong đa số các công
trình đã công bố trên các
tạp chí quốc tế, giá trị của FOM < 10
-2
có thể xem là chấp nhận đợc.
4.3.3.2. Các đờng cong TL thực nghiệm
(a) -Mẫu

-Al
2
O
3
:C (thơng phẩm)
Để kiểm tra tính chính xác của đờng cong TL đợc vi tính hóa
trong điều kiện thực, chúng tôi đã sử dụng phần mềm để phân tích
đỉnh chính tại 180
0
C của đờng TL thực nghiệm thu đợc từ mẫu

X, tốc độ gia nhiệt

= 2
o
C.s
-1
.

14
(b) - Mẫu Al
2
O
3
(tự chế tạo)
Trên hình 4.8 biểu diễn
các đờng cong TL của viên
Al
2
O
3
thu đợc sau khi đợc
chiếu xạ từ ba nguồn bức xạ
khác nhau: 1- Tia X; 2- Đèn
D
2
; 3-
241
Am, cùng chế độ
thực nghiệm. Đờng cong
TL chứa 2 đỉnh ở các khoảng

1 < b < 1.5. Ngoài ra,
kết quả phân tích cũng
chỉ ra đỉnh nhiệt độ cao
50 100 150 200 250 300 350 400 450
0.0
5.0x10
7
1.0x10
8
1.5x10
8
2.0x10
8
2.5x10
8
320
190

1 TiaX
2
D2
3
Am
Cờng độ TL (đvtđ)
Nhiệt độ (
o
C)
H
ình 4.8. Các đờng cong TL của
mẫu Al

Để khẳng định thêm khả năng ứng dụng phần mềm trong việc
phân tích các đờng cong TL thực nghiệm, chúng tôi đã áp dụng phần
mền để phân tích đờng cong TL của LiF:Mg,Ti (TLD-100).
Trong hình 4.12
đờng cong mô phỏng
đợc biểu diễn bằng
các hình tròn rỗng còn
đờng cong làm khớp
đợc biểu diễn bằng
đờng liền nét. Các
đỉnh thành phần đợc
phân tích (các đờng
bằng các chấm nhỏ)
đợc trình bày trên
cùng hình 4.12. Giá trị FOM trong trờng hợp này thu đợc cỡ 10
-5
.
Tiếp theo chúng tôi áp dụng phần mềm phân tích đờng cong TL thực
nghiệm theo mô hình động học bậc một.
Hình 4.13 biểu diễn đờng
cong TL thực nghiệm (đờng biểu diễn bằng các hình tròn) đo đợc
với LiF:Mg,Ti. Mẫu này đợc đo khoảng vài giờ sau khi chiếu xạ mà
không qua xử lý nhiệt. Vì vậy trên đờng cong trong khoảng nhiệt độ
từ nhiệt độ phòng đến 250
o
C thấy xuất hiện 4 đỉnh tơng ứng với các
đỉnh số 2, 3, 4 và 5. Tốc độ gia nhiệt khi đo là 2
o
C.s
-1

SIEMENS-PRIMUS có tại Bệnh viện K Hà Nội đợc sử dụng trong
nghiên cứu triển khai thử nghiệm ứng dụng.
Các phép đọc liều đợc thực hiện trên máy Harshaw TLD-3500
.
5.2. Qui trình đo liều trên máy Harshaw
Qui trình đo liều trên máy Harshaw TLD - 3500 đợc tiến hành
với các thủ tục chuẩn nh sau:
Tạo nhóm liều kế chuẩn (Generate Calibration Dosimeters)
Chuẩn máy đo (Calibrate Reader)
Chuẩn các liều kế (Calibrate Dosimeters)
H
ình 4.13. Kết quả phân tích đờng
cong TL thực nghiệm của LiF:Mg,Ti. 17
5.3. Kết qủa thử nghiệm ứng dụng trên vật liệu Al
2
O
3

5.3.1. Thực hiện qui trình đo
Sau khi thực hiện đầy đủ ba bớc định chuẩn, trên máy đo đã lu
hai hệ số: RCF của máy và ECC của mỗi phần tử liều kế. Bắt đầu từ
đây ta triển khai đo liều tại hiện trờng theo từng mục đích cụ thể.
5.3.2. Kết quả đọc liều hiện trờng
Để tiếp cận phơng pháp đo liều bằng TL, tiến tới xây dựng đợc
qui trình đo, chúng tôi đã tiến hành từng bớc, từ đơn giản đến phức
tạp và mỗi bớc chia thành nhiều đợt thí nghiệm khác nhau.
5.3.2.1. Kiểm tra liều chiếu so sánh

bệnh nhân trong quá trình
chiếu xạ tại vùng có khối u
và vùng mô lành lân cận.
Sau đó đo kiểm tra liều
lợng nhận đợc và đánh
giá sơ bộ tỉ lệ liều chiếu
giữa 2 vùng đó. Cụ thể hai
vị trí gắn liều kế đã đợc áp
dụng trên bệnh nhân đó là
tại vùng có khối u (cần điều trị) và vùng thợng đòn (cần đợc hạn
chế tia xạ). Hình 5.7 là hình ảnh áp dụng liều kế để kiểm tra liều
lợng bức xạ trong điều trị bệnh nhân ung th vú. Kết quả kiểm tra
liều chiếu trên bệnh nhân ung th vú nh trong bảng 5.3.
5.3.2.4. Kiểm tra liều chiếu trên bệnh nhân ung th vòm họng
Tổng số 10 bệnh nhân ung th vòm họng (cả nữ và nam) đợc
kiểm tra liều chiếu xạ. Hai vị
trí gắn các liều kế đợc áp
dụng trên bệnh nhân đó là:
trực tiếp tại vùng mang tai
(cần điều trị) và vùng chứa
hạch cổ (hạn chế tia xạ). Hình
5.9 là hình ảnh áp dụng liều
kế để kiểm tra liều trong điều
trị bệnh ung th vòm họng.
Kết quả kiểm tra đợc tổng
hợp trong bảng 5.4.
Hình 5.7. ứng dụng liều kế trong xạ
trị ung th vú tại Bệnh viện K Hà Nội.
Hình 5.9. ứng dụng liều kế trong xạ
trị ung th vòm họng tại bệnh viện K.

48.61
47.43
50.26
48.05
132.81
128.37
124.24
121.79
114.51
106.37
119.80
105.22
145.36
146.78
150.53
147.86
71.35
59.42
65.90
157.13
155.91
150.46
151.64
19.27
21.15
23.71
33.16
107.15
107.80
103.97

200.16
198.64
197.90
192.71
192.70

B
ảng 5.3. Kết quả kiểm tra liều trên bệnh nhân ung th vú

20
Kết quả đã kiểm tra trên 10 bệnh nhân, trong đó có 05 bệnh nhân ung
th vú (nữ) và 05 bệnh nhân ung th vòm họng (nam). Các kết quả đo
đợc tổng hợp trong bảng 5.6.
5.5. Nhận xét các kết quả thử nghiệm ứng dụng
Các kết quả kiểm tra liều so sánh, kiểm tra liều bí mật cho thấy
qui trình đo liều áp dụng trên hai loại liều kế khảo sát là rất khả quan.
Theo dõi trên các số liệu thu đợc (của cả hai loại vật liệu), với phép
đối chiếu kết quả giữa giá trị liều đọc đợc so với giá trị liều chiếu
Đợt 1 Đợt 2
Liều trên
vùng lành
(cGy)
Liều trên vùng
có khối u
(cGy)
Liều trên
vùng lành
(cGy)
Liều trên vùng
có khối u

169.49
166.94
172.57
164.93
94.15
100.44
115.74
98.53
186.97
184.75
190.43
110.95
115.05
118.39
117.06
160.30
155.09
160.74

38.41
31.52
34.18
37.34
123.75
119.40
127.38
128.52
132.18
131.17
140.90

(cGy)
Liều trên
vùng lành
(cGy)
Liều trên vùng
có khối u
(cGy)
138.35
141.00
127.26
157.05
140.44
149.00
147.63
155.00
153.28
81.00
95.38
246.56
254.08
163.28
174.77
182.60
183.00
145.30
144.51
137.31
131.08
18.25
21.15


61.35
58.44
56.93
147.37
144.00
133.65
125.12
167.34
174.28
176.00
186.19

B
ảng 5.6. Kết quả đo và đánh giá liều chiếu xạ bằng các liều kế
LiF:Mg,Ti

22
khối u và vùng mô lành lân cận cần bảo vệ cho phép chúng tôi có một
số đánh giá ban đầu về độ tin cậy của qui trình chiếu xạ trên bệnh
nhân. Thí dụ trong các bảng 5.4 và 5.6 cho ta thấy xuất hiện kết quả
bất thờng, ở đây liều chiếu ở vùng cần bảo vệ lại cao hơn ở vùng có
khối u. Trong những giá trị chênh lệch này phần lớn nguyên nhân có
thể nằm ở phía chúng tôi song cũng không loại trừ một số lý do khác
xuất hiện trong quá trình điều trị. Ví dụ nh thiết bị điều trị: sai số về
chuyển động cơ khí, về chuẩn máy hay bố trí các dụng cụ che chắn
Trờng hợp ngoài dự đoán nêu trên cần đợc xử lý trong công việc
của chúng tôi. Trong thời gian tới việc tiếp tục và tăng cờng thêm
các thử nghiệm trên bệnh nhân là cần thiết. Với những kinh nghiệm
thu đợc từ thực tế, chúng tôi sẽ cố gắng hiện thực hoá bằng các thử