BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI

HỒ SỸ TÁ

CÁC ĐẶC TRƯNG PLASMON VÀ TÍNH CHẤT
ĐỘNG LỰC HỌC CỦA HỆ ĐIỆN TỬ TRONG
GRAPHENE

Chuyên ngành

: Vật lý kỹ thuật

Mã số

: 62520401

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ KỸ THUẬT
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

1.

TS. ĐỖ VÂN NAM

2.

PGS. TS. LÊ TUẤN

Hà Nội – 2017



Tác giả


Mục lục
Mục lục ................................................................................................................................... i 
Danh mục các ký hiệu và chữ viết tắt ................................................................................... iv 
Danh mục các hình vẽ ........................................................................................................... v 
Mở đầu .................................................................................................................................. ix 
Chương 1  Cơ sở lý thuyết nghiên cứu các tính chất động lực của hệ điện tử và các tính
chất vật lý cơ bản của hệ điện tử hai chiều trong mạng graphene ......................................... 1 
1.1 

Một số khái niệm cơ sở ........................................................................................... 2 

1.1.1 

Hệ phương trình Maxwell vĩ mô và một số đại lượng quang học đặc trưng ... 2 

1.1.2 

Phản ứng của vật liệu đối với sóng điện từ phân cực dọc và phân cực ngang 6 

1.1.3 

Dao động tử Lorentz và khái niệm hiệu ứng trường địa phương .................... 7 

1.1.4 

Phương pháp trường tự hợp và phép gần đúng pha ngẫu nhiên RPA ............. 9 


Sự truyền sóng điện từ trong graphene ................................................................. 38 

1.3.1 

Các cấu hình TM và TE của sóng điện từ bề mặt.......................................... 38 

1.3.2 

Sóng điện từ SPPs trong graphene ................................................................ 39 

1.4 

Gần đúng RPA và công thức Lindhard cho hàm điện môi ................................... 46 

1.5 

Kết luận ................................................................................................................. 52 

Chương 2  Tính toán hàm điện môi trong gần đúng RPA và khảo sát các đặc trưng
plasmon của graphene trong mô hình điện tử liên kết chặt với lân cận gần nhất ................ 53 
2.1  Phương pháp giải tích tính hàm phân cực trong giới hạn pha tạp yếu và nhiệt độ
tuyệt đối ........................................................................................................................... 53 
2.1.1 

Hàm điện môi RPA áp dụng cho graphene ................................................... 53 

2.1.2 

Tính phần ảo và phần thực của P0   q,   .................................................... 56 



Kết quả và thảo luận ...................................................................................... 72 

2.3  Hiệu ứng của nhiệt độ và tính bất đẳng hướng của cấu trúc vùng năng lượng lên
các đặc trưng hàm điện môi và phổ plasmon của graphene ............................................ 74 
2.3.1 

Hiệu ứng của nhiệt độ .................................................................................... 74 

2.3.2 

Hiệu ứng bất đẳng hướng của mặt năng lượng.............................................. 76 

2.4 

Kết luận ................................................................................................................. 77 

Chương 3 
3.1 

Các đặc trưng plasmon của graphene trong chế độ pha tạp cao .................... 78 

Năng lượng và hàm sóng điện tử trong gần đúng TB lân cận thứ hai .................. 79 

3.1.1 

Phương pháp TB ở lân cận thứ hai ................................................................ 79 

3.1.2  Xác định các thông số TB và tính bất đẳng hướng của cấu trúc vùng năng
lượng xung quanh hai điểm K ..................................................................................... 83 


Hằng số điện môi vĩ mô RPA ...................................................................... 104 

4.2 

Đặc trưng plasmon ứng với sự chuyển trạng thái giữa hai điểm K .................... 106 

4.3 

Kết luận ............................................................................................................... 109 

Kết luận và kiến nghị ......................................................................................................... 110 
Tài liệu tham khảo ............................................................................................................. 112 
Danh mục các công trình đã công bố của luận án ............................................................. 121 
Phụ lục ............................................................................................................................... 122 
A.  Biến đổi Fourier của thế Coulomb 2D....................................................................... 123 
B.  Tính hàm chồng chập trạng thái (2.5)........................................................................ 125 
C.  Tính tích phân (2.20) ................................................................................................. 126 
ii


D.  Tính phần thực và phần ảo của hàm phân cực không pha tạp (2.23) ........................ 129 
E.  Một số tính chất của hàm G trong (2.31) [3] ............................................................. 131 
F.  Tính phần ảo của hàm phân cực RPA ....................................................................... 132 
G.  Tính phần thực của hàm phân cực RPA .................................................................... 134 

iii


Danh mục các ký hiệu và chữ viết tắt

Plasmon bề mặt

SPPs

Plasmon – Polaritons

EELS

Phổ năng lượng mất mát của chùm electron

, ,

Hằng số điện môi, hàm điện môi, độ dẫn quang

ˆ , ˆ

Tenxơ điện môi, tenxơ độ dẫn quang

 

Ma trận điện môi

M

Hằng số điện môi vĩ mô

, 

Kích thước của hệ, kích thước ô đơn vị


graphene tạo thành bởi hai mạng con tam giác của hai loại nguyên tử ký hiệu là A và B
đan vào nhau, ô đơn vị nhỏ nhất được chọn có dạng hình thoi, tạo bởi các vectơ đơn vị a1
và a 2 . Các vectơ nối từ một nguyên tử B đến ba nguyên tử A lân cận gần nhất là
 i , i  1,2,3 .(b) Vùng BZ tương ứng, tọa độ các điểm Dirac, hay 6 góc của vùng BZ xác
định từ hai điểm không tương đương là K và K  [35] ..................................................... 13 
Hình 1.4 (a) Cấu trúc vùng năng lượng ba chiều của graphene theo phương trình (1.92)
với s  0 cho thấy dải năng lượng dẫn và dải hóa trị đối xứng và tiếp xúc với nhau tại sáu
điểm trong vùng BZ. (b) Cấu trúc vùng năng lượng bất đối xứng electron – lỗ trống, theo
đơn vị t tương ứng với giá trị hữu hạn của t , với t  2.7 eV , s  0 và t   0.2t [25] ....... 20 
Hình 1.5 (a) Biểu diễn hai chiều các đường đẳng mức của cấu trúc vùng năng lượng của
graphene chỉ rõ vùng BZ dạng lục giác. Các điểm đối xứng Γ, M, K được chỉ ra trên hình,
và (b) đường cong tán sắc năng lượng vẽ theo vector sóng theo phương được chỉ ra ở hình
(a) với s  0 . Tại lân cận điểm K, năng lượng gần như phụ thuộc tuyến tính vào vector
sóng [35] ............................................................................................................................. 24 
Hình 1.6 (a) Mạng tinh thể graphene với ô cơ sở được chọn có dạng hình chữ nhật chứa 4
nguyên tử, và (b) vùng BZ tương ứng với vùng hình chữ nhật giới hạn bởi đường đứt nét,
sáu điểm K trong cách chọn vùng BZ theo ô cơ sở hình thoi bây giờ được “gấp” lại thành
hai điểm không tương đương là K và K  ......................................................................... 26 
Hình 1.7 Cấu trúc vùng năng lượng của graphene với ô cơ sở hình chữ nhật gồm bốn
nguyên tử, gồm 4 dải năng lượng. Hình bên trái là các dải 2, 3 tiếp xúc với nhau tại hai
điểm K, hình bên phải là các dải 1 và 4 .............................................................................. 28 
Hình 1.8 Cấu trúc vùng năng lượng của graphene với ô cơ sở hình chữ nhật gồm bốn
nguyên tử, gồm 4 dải năng lượng. Hình bên trái là toàn bộ 4 dải như đã tách ra trên Hình
1.7, hình bên phải vẽ đường năng lượng theo một phương k y ........................................... 29 
Hình 1.9 Độ dẫn quang của graphene ở 0 K: đóng góp Drude (trái) và inter-band (phải).
Với EF  0.45eV và   2.6 meV . Đường liền màu xanh (hoặc màu đỏ) biểu diễn phần thực
(hoặc phần ảo) của độ dẫn quang. Trong hình F  EF /  . Đóng góp Drude chủ yếu ở
vùng tần số thấp, trong khi đóng góp ngoại dải ở miền tần số cao [21] ............................ 30 
Hình 1.10 (a) Một cấu trúc siêu mạng graphene, và (b) dạng thế tĩnh điện tuần hoàn gây
ra bởi các điện cực và phần phóng to chỉ ra các cách sắp xếp các nguyên tử trong ô mạng

Hình 2.3 Hình vẽ màu giá trị của hàm phân cực P(1) với đơn vị   2 vF2 từ phương trình
(2.45) theo các đại lượng không thứ nguyên x  q kF và y    . Hình bên trái thể hiện
phần thực, bên phải là phần ảo ........................................................................................... 67 
Hình 2.4 Hình vẽ màu giá trị của hàm phân cực tái chuẩn hóa PRPA với đơn vị   2 vF2 từ
phương trình (2.8) theo các đại lượng không thứ nguyên x  q kF và y    . Hình bên
trái thể hiện phần thực, bên phải là phần ảo....................................................................... 67 
Hình 2.5 Hình bên trái là hình vẽ màu giá trị ImP1 của graphene , vùng kích thích đơn
hạt electron – lỗ trống ứng với vùng xanh nước biển. Vùng xanh lá cây là vùng có phần ảo
của hàm phân cực bằng không, nên không có sự kích thích đơn hạt. Hình bên trái biểu
diễn đại lượng tương tự nhưng cho khí 2DEG, vùng kích thích đơn hạt ứng với vùng có
màu [25, 53] ........................................................................................................................ 68 

vi


Hình 2.6 Đồ thị hàm số f  y    


x

Re P 1  x, y 

x a

với x  q kF  0.6;0.8;1.0 . Theo

phương trình (2.53), giao điểm với trục hoành tương ứng với các giá trị yp  p  (hình
bên trái), và với x  q kF  1.1;1.3;1.5 (hình bên phải) ......................................................... 69 
Hình 2.7 Phổ tán sắc plasmon tính giải tích ứng với   1.0 (hình bên trái) và   2.4
(hình bên phải). Đường liền nét thể hiện mối quan hệ p  vào q kF , đường đứt nét


với cách chọn ô cơ sở hình chữ nhật, đường màu xanh tương ứng với cách chọn ô cơ sở
hình thoi, với các thông số TB: t  2.67eV; t   0.15; s  0.08; s  0.001 . Hình bên phải là
hàm DOS tương ứng. (b) Hình biểu diễn mật độ số electron theo các mức pha tạp. Hình
bên phải là hàm DOS tương ứng ......................................................................................... 85 
Hình 3.3 Hình nhìn từ trên xuống (theo phương [001]) của mặt hàm EELS trong trường
hợp (a) và (b) có độ pha tạp tương ứng với EF  0.5eV và (c), (d) với EF  1.0eV và theo

vii


các phương của vectơ q của trường tác động: (a), (c) theo phương Oy và (b), (d) theo
phương Ox ........................................................................................................................... 89 
Hình 3.4 (a) Tần số và (b) tốc độ phân rã plasmon phụ thuộc vào vectơ sóng ................. 90 
Hình 3.5 Hình vẽ phân bố màu hàm điện môi  RPA  q,   tính trong trường hợp vectơ sóng
theo phương Oy. Đường tán sắc của hai nhánh plasmon có màu trắng, các đường màu đen
biểu diễn các giới hạn vùng kích thích đơn hạt tương ứng ................................................. 91 
Hình 3.6 Hàm mật độ Sq,  kx , k y  vẽ trên nền các đường đẳng năng cho trường hợp
qacc  0.2944  qy  0  ,   p2  1.648eV , cho thấy sự phân bố trong vùng BZ các trạng

thái đầu  k

 và các trạng thái cuối  k  q 
Sq ,  kx , k y 

cho ba trường hợp: (a)

qacc  0.0607 ,

qacc  0.2930 ,


Mở đầu
Lý do chọn đề tài

Năm 2010, giải Nobel vật lý1 được trao cho Novoselov và Geim cho việc phát hiện và
khảo sát các tính chất cơ bản của một loại hình thù hai chiều đặc biệt của carbon – vật liệu
graphene [109]. Graphene được phát hiện năm 2004 với các tính chất điện tử đặc biệt rất
thích hợp cho những đòi hỏi công nghệ hiện thời trong lĩnh vực điện tử và do đó đã được
tập trung nghiên cứu hết sức sôi động. Nhiều hiểu biết về các tính chất của graphene đã
được ghi nhận nhanh chóng. Mặc dù có cấu trúc hai chiều rất ổn định và khả năng dẫn điện
và dẫn nhiệt rất tốt (độ linh động của điện tử rất cao ở nhiệt độ phòng, lên đến cỡ
2 105 cm2 /Vs [104], cao gấp hai bậc so với các vật liệu làm từ silicon, gấp 20 lần so với
GaAs) việc không tồn tại một khe năng lượng trong cấu trúc điện tử đã cản trở việc sử
dụng graphene làm kênh dẫn điện trong các cấu trúc linh kiện MOSFET (do khả năng điều
khiển dòng điện chạy trong các kênh dẫn graphene trở nên kém hiệu quả). Mặc dù vậy,
người ta lại thấy rằng các tính chất cơ bản của graphene lại rất phù hợp với các đòi hỏi
trong các lĩnh vực như quang điện tử (optoelectronics), quang tử (photonics), và đặc biệt là
nhánh nano-plasmonics [56, 77, 87, 94]. So với các kim loại, graphene được chứng tỏ là có
những tính chất ưu việt, chẳng hạn tương tác rất mạnh với ánh sáng, độ hấp thụ của
graphene (nghĩa là chỉ với một lớp nguyên tử) được xác định vào khoảng 2.3% [106];
quãng đường truyền plasmon (đại lượng tỉ lệ nghịch với tốc độ phân rã [97]) cao hơn so
với việc truyền plasmon trong các vật liệu kim loại [78]. Vùng tần số plasmon của
graphene nằm trong vùng terahertz (THz) và hồng ngoại, trong khi đó plasmon trong các
kim loại, thường ở vùng ánh sáng nhìn thấy hoặc tử ngoại, vì vậy graphene mở ra khả năng
chế tạo các linh kiện quang điện tử hoạt động trong vùng THz [44, 46, 68, 102, 103, 140].
Đặc biệt, các đặc trưng plasmon của graphene có thể được điều khiển bởi sự thay đổi nồng
độ electron bằng phương pháp phân cực tĩnh điện, điều này không thể thực hiện được đối
với các kim loại [5, 28, 44, 58, 149]. Ngoài ra, các hệ lai tạo giữa graphene với kim loại, hệ
chứa các dải graphene, đĩa graphene, … cũng có những tính chất plasmon ưu việt và hứa
hẹn được ứng dụng trong tương lai gần [43, 70, 148, 161, 162].

Mục đích nghiên cứu của đề tài

Đề tài tập trung khảo sát các tính chất động lực học của hệ electron dẫn bên trong màng
graphene dưới các điều kiện tác động khác nhau của trường ngoài và nghiên cứu các cơ
chế hình thành và điều kiện duy trì các trạng thái kích thích tập thể (plasmon) của hệ
electron, làm sáng tỏ tiềm năng sử dụng graphene trong lĩnh vực nano-plasmonics.
Đối tượng và phạm vi nghiên cứu của đề tài

Đối tượng nghiên cứu là hệ electron hai chiều trong mạng tinh thể graphene thuần khiết
ở các chế độ pha tạp khác nhau. Đề tài tập trung khảo sát các tính chất động lực học của hệ
electron trong các điều kiện môi trường khác nhau (như nhiệt độ, nồng độ hạt tải, năng
lượng kích thích) và xác định các đặc trưng của các trạng thái kích thích tập thể của hệ
electron.
Phương pháp nghiên cứu

Đề tài được thực hiện theo phương pháp nghiên cứu lý thuyết kết hợp với mô phỏng vật
liệu. Cụ thể, việc nghiên cứu hiệu ứng dao động tập thể của các electron trong vật liệu
graphene được thực hiện theo hai cách tiếp cận lý thuyết từ vĩ mô đến vi mô và ngược lại.
Đối với cách thứ nhất, chúng tôi sử dụng hệ phương trình Maxwell [55] làm xuất phát
điểm để nghiên cứu về khả năng vật liệu cho phép truyền các mode sóng điện từ. Cách tiếp
cận này được chứng minh là phù hợp với các sóng điện từ ở vùng bước sóng dài, tức là tần
số thấp. Ở chiều ngược lại, ở vùng bước sóng ngắn, chúng tôi xuất phát từ các tính chất cơ
bản của electron để khảo sát sự hình thành của các trạng thái kích thích tập thể của hệ
electron. Cơ sở lý thuyết được sử dụng là lý thuyết phản ứng tuyến tính (linear response
theory) với trọng tâm tính toán các hàm tương quan hai thời gian của mật độ electron (two
time-variable density-density correlation function). Đây là một lý thuyết lượng tử và việc
tính đến các hiệu ứng tương tác hệ nhiều hạt được thực thi thông qua gần đúng pha ngẫu
nhiên (RPA).
Với cách tiếp cận vi mô, để xác định các tính chất điện tử của graphene chúng tôi sử
dụng cách mô tả mô hình liên kết chặt với các cấp độ gần đúng khác nhau, liên kết lân cận

B.
Trong bài báo thứ nhất chúng tôi báo cáo nghiên cứu khảo sát hiệu ứng của một số tham
số như nhiệt độ và độ pha tạp lên sự hình thành và các đặc trưng của các trạng thái kích
thích tập thể của electron trong màng graphene. Đặc biệt chúng tôi chỉ ra đặc điểm phân
cực của plasmon có nguồn gốc từ tính bất đẳng hướng của các mặt năng lượng của các dải
pi. Theo đó, trong giới hạn pha tạp rất thấp, hệ điện tử trong graphene chỉ có thể có một
mode dao động tập thể với đặc trưng tán sắc đẳng hướng. Tuy nhiên, khi nâng cao mức độ
pha tạp, mức năng lượng Fermi dịch chuyển lên miền năng lượng mà ở đó mặt năng lượng
Fermi không còn đẳng hướng nữa. Khi đó, các đóng góp của các trạng thái gần mức Fermi
sẽ nổi trội và dẫn đến kết quả là hệ thức tán sắc của plasmon trở nên bất đẳng hướng.
Trong bài báo thứ hai, chúng tôi công bố kết quả khảo sát sự hình thành các mode kích
thích tập thể của electron trong màng graphene ở chế độ pha tạp mạnh với mục đích ban
đầu là xem xét rõ hơn nữa hiệu ứng phân cực của plasmon. Tuy nhiên, chúng tôi chỉ ra
rằng, trong điều kiện pha tạp mạnh, màng graphene có thể cho phép hai mode điện từ
truyền đi trên bề mặt, trong đó có một mode cũ đã được ghi nhận và một mode mới được
dự đoán trong tính toán của chúng tôi. Mode plasmon mới có những đặc trưng hết sức đặc
biệt và chúng tôi nhận thấy sự xuất hiện của mode này có nguồn gốc từ sự bất đẳng hướng
của các mặt năng lượng trong nón Dirac và sự không tương đương giữa các trạng thái
trong hai nón Dirac tồn tại độc lập trong vùng Brillouin.
Ngoài hai bài báo này, trong quá trình thực hiện luận án, tác giả cũng đã có những đóng
góp nhất định trong một công trình nghiên cứu khác của nhóm nghiên cứu. Công trình này
được đăng năm 2014 trên tạp chí Journal of Physics: Condensed Matters, trong đó chúng
tôi khảo sát các tính chất điện tử và quang học của màng graphene dưới tác động của một
hệ các điện cực song song đặt trên bề mặt graphene thông qua tính toán độ dẫn quang. Tuy
nhiên, tác giả không xem đóng góp này như là một kết quả chính của luận án.
Ngoài những kết quả đã công bố, việc phát triển mở rộng phương pháp tính toán bằng
chương trình tính số hàm điện môi để có thể tính đến được các hiệu ứng trường địa
phương, trong trường hợp bước sóng ngắn đã thu được kết quả bước đầu đã kiểm tra lại

xi

những chỉ dẫn để phân tích vật lý của các kết quả tính số cho các điều kiện phức tạp, tổng
quát hơn.
Chương 3 được dành để trình bày một khảo sát tinh vi về sự hình thành các trạng thái
kích thích tập thể của electron bên trong các màng graphene pha tạp ở mức độ cao. Chúng
tôi tập trung tái tạo tính bất đẳng hướng của các mặt năng lượng của electron trong các
thung lũng, hay còn gọi là nón Dirac bằng cách sử dụng mô hình liên kết chặt nhưng tính
đến gần đúng liên kết bậc kế tiếp (next-nearest-neighbors – NNN). Chúng tôi trình bày về
sự hình thành của mode plasmon đặc biệt với năng lượng thấp bên cạnh nhánh plasmon
đặc trưng của hệ điện tử hai chiều. Chúng tôi dành phần trọng tâm của chương trong việc
chứng minh rằng tính bất đẳng hướng của các nón Dirac và sự không tương đương của các
trạng thái trong hai thung lũng/nón Dirac trong vùng Brillouin tương ứng là điều kiện cần
và điều kiện đủ cho việc chi phối tới đặc trưng plasmon của graphene trong chế độ pha tạp
mạnh.
Chương 4 là một phần mở rộng trong đó chúng tôi trình bày một phát triển hướng
nghiên cứu của đề tài theo cách thức: phát triển mở rộng phương pháp tính toán hàm điện
môi để có thể tính đến được các hiệu ứng trường địa phương và từ đó khảo sát vai trò và
tác động của các nhân tố gây ra tính không đồng nhất cho hệ điện tử trong mạng graphene.
Các tính toán được thực thi trong trường hợp đặc biệt khi mà vector sóng trao đổi đủ dài có
xii


tác dụng làm chuyển electron giữa hai nón Dirac không tương đương. Các kết quả tính
toán số dự đoán một mode plasmon mới có đặc trưng tán sắc tuyến tính. Tuy nhiên, đây
mới chỉ là kết quả ban đầu nhằm kiểm chứng tính đúng đắn của chương trình tính toán mà
chúng tôi thực hiện trên cơ sở mở rộng các tính toán trước đây.
Ngoài các nội dung chính được trình bày trong 4 chương của luận án, chúng tôi trình
bày bổ sung các tính toán giải tích chi tiết trong các phần phụ lục nhằm đảm bảo tính minh
bạch và chi tiết của các nội dung luận án.

xiii

cách tử phản xạ [23, 131]. Từ đó, vấn đề tương tác giữa sóng điện từ và dao động của
electron được nghiên cứu, khái niệm SPPs (Surface Plasmon - Polaritons) xuất hiện để chỉ
sóng điện từ trong sự liên kết với các dao động của khí electron lan truyền trên bề mặt vật
dẫn [21].
Ngày nay, SPs được ứng dụng trong các linh kiện như ống dẫn sóng, bộ nhớ, bộ biến
đổi quang học, các cảm biến sinh học [97, 111],... Đặc biệt với khả năng tập trung ánh sáng
ở kích thước nhỏ hơn bước sóng ánh sáng, kết hợp với sự phát triển của khoa học vật liệu
nano, SPs tạo nên khả năng thu nhỏ kích thước linh kiện cũng như tăng hiệu suất của
chúng. Ví dụ với các cấu trúc nano kim loại nhỏ hơn bước sóng ánh sáng nhiều lần có khả
năng tăng cường tín hiệu trong kỹ thuật đo phổ tán xạ Raman cộng hưởng bề mặt (Surface
Enhanced Raman Scattering – SERS), một kỹ thuật cho phép phân tích ở kích thước phân
tử [16, 23]. Tuy nhiên, các đặc tính plasmon của kim loại có nhiều hạn chế cho các ứng
dụng công nghệ cao, chủ yếu là do thời gian sống và quãng đường truyền ngắn. Gần đây
2

/>
1


những khảo sát các đặc điểm plasmon trong hệ vật liệu graphene chỉ ra nhiều đặc trưng hấp
dẫn, có thể vượt qua được các hạn chế của các hệ kim loại. Đặc biệt là tính điều khiển
được mật độ hạt tải điện thông qua hiệu ứng trường có thể cho phép điều chỉnh được các
đặc trưng plasmon bên trong. Chính vì những phát hiện như vậy đã khích lệ sự tập trung
nghiên cứu graphene với hy vọng có thể ứng dụng được vật liệu này trong lĩnh vực nanoplasmonics. Chương này tập trung trình bày những cơ sở lý thuyết cần thiết cho việc áp
dụng khảo sát các đặc điểm plasmon trong hệ vật liệu graphene.

1.1 Một số khái niệm cơ sở
1.1.1 Hệ phương trình Maxwell vĩ mô và một số đại lượng quang học đặc
trưng


t

(1.4)

Các phương trình này thể hiện các mối quan hệ giữa bốn đại lượng vectơ vĩ mô: vectơ điện
dịch D , cường độ điện trường E , cường độ từ trường H , và cảm ứng từ B . Trong môi
trường đẳng hướng các đại lượng này có các mối quan hệ D   0 E , B  0  H ,  là

hằng số điện môi tỉ đối,  là độ từ thẩm tỉ đối của môi trường,  0  8.854  10 12 F/m và

 0  1.257  10 6 H/m là hằng số điện và độ hằng số từ, ext là mật độ điện tích của trường
ngoài (điện tích trên một đơn vị thể tích), và J ext là mật độ dòng điện của trường ngoài
(dòng điện trên một đơn vị diện tích). Khi trong hệ có một sự phản ứng lại với trường
ngoài, sẽ có sự sinh ra các đại lượng mật độ điện tích trong do phân cực  và mật độ dòng
điện trong tương ứng J ind . Ngoài ra, nếu môi trường có từ tính, mật độ dòng từ hóa được
ký hiệu là J mag , khi đó, ta định nghĩa các đại lượng tổng cộng:  tot  ext   và
J tot  J ext  J ind  J mag .

2


Mối liên hệ giữa các vector D và E cũng như giữa H và B được lý giải thông qua
cách thức mà hệ vật lý (môi trường) phản ứng lại tác động của điện trường và từ trường.
Gọi P và M là các vector phân cực và vector độ từ hóa đặc trưng cho phản ứng của môi
trường thì ta có:

D  0 E  P ,

(1.5)



 tot
.
0

(1.8)

Thay (1.7) vào (1.1) ta có

Phương trình (1.1) và (1.8) cho ta thấy D liên quan đến mật độ điện tích trường ngoài,
trong khi đó E liên quan đến mật độ điện tích tổng cộng, tức là nó bao gồm tất cả các hiệu
ứng phân cực, do cả trường ngoài và trường sinh ra.
Từ mối quan hệ tuyến tính giữa D và E , kết hợp với (1.5) ta có

P   0  e E , và D   0 E

(1.9)

trong đó  e    1 được gọi là độ cảm điện môi (trong lý thuyết lượng tử, đại lượng tương
ứng là hàm phản ứng quang [97]). Kết hợp phương trình (1.9) và (1.7) ta định nghĩa được
đại lượng  như là hệ số biểu diễn mối quan hệ giữa vector điện trường và vector dòng
điện được sinh ra:
J ind   E .

(1.10)

Đại lượng hệ số này được gọi là độ dẫn điện. Từ các phương trình (1.9) ta thấy tính chất
điện từ của vật liệu có thể được mô tả thông qua một trong hai đại lượng là độ dẫn điện 
(trong trường hợp không phụ thuộc tần số thì gọi là độ dẫn điện dc, trường hợp phụ thuộc
3



Trong các phương trình trên,   r , r , t , t   và   r , r , t , t   lần lượt được gọi là các hàm
phản ứng điện môi và hàm phản ứng độ dẫn quang.
Dùng phép khai triển Fourier qua phép biến đổi

 dtdre

i  q  r  t 

[36], nghĩa là phân tích

các đại lượng trên thành các sóng phẳng đơn sắc riêng biệt với vectơ sóng q và tần số góc
 , ta sẽ thu được mối quan hệ giữa các đại lượng:

D  q,     0  q,   E  q,   ,

(1.14)

J ind  q,      q,   E  q,   .

(1.15)

Từ các phương trình (1.5), (1.7) và (1.14), (1.15), trong (1.7) chú ý thay  / t  i , ta
thu được mối quan hệ giữa hàm điện môi và độ dẫn quang

  q,    1 

i  q,  


2n



2

(1.18)

12   22 ,

.

Với n  là hệ số suy giảm, xác định sự hấp thụ quang khi sóng điện từ truyền qua môi
trường, liên hệ với hệ số hấp thụ  của định luật Beer (khi sóng truyền qua môi trường thì
cường độ sóng giảm theo định luật hàm mũ tắt dần I  x   I 0 e x ) theo phương trình

2n   
. Từ đó ta thấy phần ảo  2 của hàm điện môi mô tả sự hấp thụ bên trong
c
môi trường. Khi 1   2 , phần thực n của chiết suất phức, có ý nghĩa là số đo của sự

   

giảm vận tốc pha của sóng do sự phân cực của vật liệu, được xác định chính từ 1 . Từ
phương trình (1.16) ta thấy phần thực của  đóng góp vào phần ảo của  và xác định độ
hấp thụ, trong khi phần ảo của  đóng góp vào phần thực của  , do đó là số đo sự phân
cực.
Kết hợp các phương trình (1.2), (1.3) và (1.4) ta có phương trình sóng trong trường hợp
không có kích thích dòng bên ngoài, J ext  0


được biểu thức diễn tả mối quan hệ giữa số sóng và tần số sóng được phép truyền qua
trong môi trường:

q 2    q,  

2
c2
5

.

(1.22)


Với sóng dọc, q  E  qE nên vế trái của (1.21) bằng không. Điều kiện để tồn tại sóng
truyền qua được môi trường do đó được xác định là:

  q,    0 .

(1.23)

Nói cách khác, các không điểm của hàm điện môi diễn tả mối quan hệ tán sắc của các sóng
dọc được phép truyền qua trong môi trường. Như sẽ thấy trong các phần sau, các sóng dọc
được xác định từ điều kiện này rất đặc biệt vì sự truyền của nó kết hợp với các mode dao
động riêng của tập thể các hạt mang điện của môi trường – dao động plasma. Lượng tử hoá
của các trạng thái dao động plasma được gọi là plasmon – đây là đối tượng được khảo sát
chi tiết trong luận án này.
1.1.2 Phản ứng của vật liệu đối với sóng điện từ phân cực dọc và phân cực
ngang



B    A , E   

A
.
t

(1.26)

Ta có thể chọn thế vectơ có dạng chuẩn Coulomb, nghĩa là nó thỏa mãn hệ thức   A  0 ,
khi đó   AL  0 , hay AL  0 , thế vectơ chỉ có một thành phần ngang. Tương tự từ
L
. Từ phương trình Poisson
phương trình liên tục ta có   J ind   / t    J ind
 2     tot  0 và phương trình liên tục ta rút ra

6


L
 J ind


.
0
t

(1.27)

Phương trình truyền sóng điện từ đối với thế vectơ khi đó có dạng [36]


(1.30)

Từ (1.29) ta có

E L  iq  q,   , E T  i AT ,

(1.31)

từ đây ta thấy thành phần điện trường dọc chỉ liên quan đến thế vô hướng trong khi thành
phần điện trường ngang liên quan đến thế vectơ.
Phương trình (1.15) viết theo các thành phần dọc và ngang tương ứng có dạng
T,L
J ind
 q,     T,L  q,   E T,L  q,   ,

(1.32)

sử dụng mối quan hệ (1.16) ta có
T,L
J ind
 q,    i 0 1   T, L  q,    E T, L  q,   .

(1.33)

1.1.3 Dao động tử Lorentz và khái niệm hiệu ứng trường địa phương

Trong mục này chúng ta cùng xem xét một môi trường vật chất được cấu thành từ các
điện tích điểm – ví dụ hệ nguyên tử trong mạng tinh thể trong đó các lõi nguyên tử cố định
tại các vị trí nút mạng và các electron hoá trị liên kết với lõi nguyên tử thông qua trường

2

(1.35)

moment lưỡng cực điện sinh ra là
e2 Eloc / m
.
p  er 
 0 2   2   i 

(1.36)

Từ hai phương trình trên ta rút ra mối quan hệ sau:

p   0   Eloc ,

(1.37)

trong đó  0   là độ phân cực nguyên tử của một electron là một đại lượng phụ thuộc tần
số dao động của nguyên tử:

 0   

e2
1
.
2
m  0   2   i 

(1.38)

phù hợp cho việc nghiên cứu các tính chất quang học của vật liệu [159].
Từ các mối quan hệ (1.9) và (1.14), hàm điện môi được xác định qua các đại lượng vĩ
mô



E  P / 0
,
E

(1.40)

ta cũng có thể biểu diễn hàm điện môi qua trường ngoài, E ext  E  P /  0 , sử dụng (1.39)
ta có
ext
E ext  P /  0 E   E loc /  0
.



E ext
E ext

1

(1.41)

Một số phép gần đúng tương ứng với các cách chọn Eloc như sau:
1.1.4.1 Gần đúng Hartree-Fock (HF)


2

9

3

(1.44)