Trang: 1
NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP MOF-118 VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH XÚC TÁC TRÊN
PHẢN ỨNG PAALKNORR
Nguyn Th Thu
a
  i Hc Lc Hng
a
Lp 08CH111, Khoa Công Ngh Hóa  TP - i Hc Lc Hng

TÓM TẮT ĐỀ TÀI
Khung kim loi  h-c tng ht
hn hp c-bisphenyl dicarboxylic acid (H
2
BPDC) vi Cu(NO
3
)
2
.3H
2
c hòa tan trong h
dung môi DMA/Me   c gia nhin 85
o
C hình thành cu trúc tinh th
MOF-118. Các thông s   a MOF-nh bi phân tích nhit trng
ng (TGA), nhiu x tia X ( XRD), hin t quét (SEM), ph
hng ngoi (IR), p ph khí N
2
c l xp), và quang ph hp
thu nguyên t tng hp, tính cht vt liu và nghiên cu hot tính xúc tác ca
MOF-c tho luu tiên  Vit Nam, MOF-c tng hc ng dng
t xúc tác d th cho phn ng Paalknorr giu kin

tng hp ra MOF-118, tác gi t tính xúc tác ca MOF-8 trên phn ng
Paal-Knorr.
2. Thực Nghiệm
2.1 Nguyên liệu
4,4-bisphenyl dicarbonyl acid (H
2
BPDB) (Merck), Cu(NO
3
)
2
.3H
2
O (Merck), DMA
(Merck), Dichloromethane (CH
2
Cl
2
) (Merck) .
2.2 Tổng hợp MOF-118
H
2
BPDC (0,027g; 0,11mmol) và Cu(NO
3
).3H
2
O (0,026g; 0,c hòa tan
trong h dung môi DMA/MeOH/pyridine (1.5: 0.5: 0.05 ml) trong mt vial có ny, sau
c gia nhit  85
0
C trong t sy. Sau 48h hn hp dung môi và tinh th c làm ngui

3.1. Tổng hợp MOF-118 và phân tích cấu trúc
MOF- c tng hp thành công b   t dung môi gia
H
2
BPDC (0,027g; 0,11mmol) và Cu(NO
3
).3H
2
O (0,026g; 0,c hòa tan trong h
dung môi DMA/MeOH/pyridine (1.5: 0.5: 0.05) gia nhit  85
0
C trong 42h, thy có tinh th
màu xanh xut hin là MOF-118 có công thc là Cu
2
(BPDC)
2
.    MOF-118
i dung môi thay b to thun li cho quá trình hot hóa sau
này. Sau khi hoc tinh th MOF-118 tinh khit[3].
MOF-118 sau khi tng hp c phân tích bích hii.
Kt qu phân tích XRD cho thy MOF-118 có cu trúc tinh th và có trt t vnh 
2 = 6 (hình 2). Kt qu phân tích FT-IR cho thy MOF-118 có peak  1534 cm
-1

a nhóm C=O ca carboxylate so vi H
2
BPDC thì nhóm này nm  1689cm
-1
rõ
 dch chuyu này chng t phn y ra (hình 3).

2500
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45
MOF-118
Trang: 4

Hình 5 -118

Hình 6 -118
3.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác trên phản ứng Paal-Knorr
Phn ng Paal-Knorr c thc hin gia P_anisidine và 2,5hexandione xúc tác là
MOF-118 trong 6h (hình 5).

Hình 6: -Knorr xúc tác MOF-118
 Tác giả khảo sát các điều kiện sau:
Nhi 80
0
C, 90
0
C, 100
0
C, 110
0
C kt qu c th hin trong hình 7, ta thy rng 
110
0
 chuyt 96,58% % khi thc hin  80
0
C. y, khi nhit
  phn ng xy ra càng nhanh. u này có th gii thích là do khi nhi
 ng ca khác phân t tác cht làm chúng có kh p xúc vi

40
60
80
100
0 1 2 3 4 5 6
T=80 T=90
T=100 t=110
0
20
40
60
80
100
0 1 2 3 4 5 6
1:1 1:1.5 1:2
Trang: 6

Hình 9: 
Cui cùng là kho sát ng ca dung môi DMF, DMA, DMSO. Kt qu kho
sát (hình 10) cho thy dung môi càng phân c chuyn hóa càng cao.

Hình 10: 
Quá trình kho sát tinh d th cho thy rng MOF-118 là xúc tác d th cho phn ng
Paal-Knorr (hình 11). Bên c i và tái s dung ca MOF-11t tt
sau 5 ln s d chuyn hóa gim t 100%-96,17% (hình12).

Hình 11: Kho sát leaching cho thc MOF-118 là xúc tác d th cho phn ng.
0
10
20


Hình 12: -118
4. Kết luận và kiến nghị
Qua thi gian nghiên cu các khía cnh khác nhau c các mc tiêu
 ra.Tôi c nhng mt s kt qu 
 Tng hp thành công MOF-118 bt dung môi.
 Các thông s  a MOF-nh bi phân tích:
TGA, XRD, TEM, SEM, IR, c l xp, AAS. Kt
qu cho thy MOF-118, 

 Qua kt qun ng, MOF-118 có kh t cho phn
ng Paal-Knorr  chuyn hoá cao (100% sau 6
môi DMAn
P_anisidine
: n
2,5hexandione

 phn ng 110
o
C) và có kh i, tái s dng cao.
 u tiên  Vit Nam, MOF-c tng hc ng dng
  t xúc tác d th cho phn ng Paal-Knorr gia P_ anisidine và
2,5hexandinone.
Vi kt qu t luc ca các
cht phn    c l xp có th    n kh    
t tính kim loi, ng ca các phi t, s a
kim loi vi phi t, s khác nhau v c ht, các cht phn ng phá hy cu trúc vt
li 
thu hi xúc tác ph thu bn vt liu sau phn t liu thu hc khi
vn gi nguyên cu trúc sau phn ng.

60
80
100
LAN 1 LAN 2 LAN 3 LAN 4 LAN 5
Trang: 8
Tôi xin gi li c    n các anh, ch và các bn trong phòng thí
nghim nghiên cu cu trúc vt lit tình tu ki tôi trong quá trình
làm thí nghim.
Sau cùng, tôi xin gi li cng viên, c
 da vng chc c v tinh thn và vt ch tôi yên tâm hoàn thành lutrong
sut thi gian qua.
6. Abstract.
MOF-118 was synthesized by the method of thermal solvent between Cu (NO
3
)
2
.3H
2
O with H
2
BPDC.
Structural analysis by modern analytical methods such as: XRD, FT-IR, TGA, TEM, SEM, BET, AAS.
Application as catalyst for response Paal-knorr.
Keywords: Paal-Knorr reaction, MOF-117.
TÀI LIỆU THAM KHẢO
[1].Amarnath, V., et al., Intermediates in the Paal-Knorr synthesis of pyrroles The Journal
of Organic Chemistry, 1991. 56(24): p. 6924-6931.
[2]. Jess L. C. Rowsell, Omar M. Yaghi (2004), Microporous Materials, 7, 3, 4670-4679.
[3]. Theresa M. Reineke, Mohamed Eddaoudi, Michael Fehr, Douglas Kelley and O. M.
Yaghi (1997), "From Condensed Lanthanide Coordination Solids to Microporous