ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ – VẬT LÝ KỸ THUẬT
BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN
KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC Đề tài:
NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU
TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
SVTH : TRỊNH MINH TÙNG
CBHD : TS. HUỲNH TRÚC PHƢƠNG
CBPB : TS. TRẦN DUY TẬP
TP. HỒ CHÍ MINH – 2014
ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
bày tỏ lòng tri ân sâu sắc nhất đến :
TS. Huỳnh Trúc Phƣơng, ngƣời thầy đã tận tình hƣớng dẫn, giúp đỡ,
truyền đạt những kinh nghiệm quý báu nhất cho em hoàn thành tốt khóa
luận.
TS. Trần Duy Tập, ngƣời thầy đã dành thời gian đọc và góp ý chân
thành cho khóa luận của em đƣợc hoàn thiện hơn.
ThS. Lƣu Đặng Hoàng Oanh, ngƣời đã nhiệt tình giúp đỡ, đóng góp ý
kiến cho em trong quá trình làm thực nghiệm.
Các thầy cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã giảng dạy, truyền đạt
những kiến thức và kinh nghiệm trong lĩnh vực Hạt nhân.
Các bạn trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân và chị Tôn Nữ Thùy My đã luôn
động viên, giúp đỡ tôi.
Cuối cùng, con xin cảm ơn ba mẹ đã sinh thành, dƣỡng dạy, động viên,
khích lệ và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho con đƣợc học tập.
Tp. Hồ Chí Minh, 20 tháng 6 năm 2014
Trịnh Minh Tùng ii
MỤC LỤC
Trang
LỜI CẢM ƠN i
MỤC LỤC ii
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT vi
DANH MỤC CÁC BẢNG ix
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ x
MỞ ĐẦU 1
Chƣơng 1 - TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
1.3.2. Hệ số 11
1.3.3. Tiết diện tích phân cộng hƣởng I
o
11
1.3.4. Hệ số
11
1.3.5. Hiệu suất ghi của hệ phổ kế
p
12
1.3.6. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt G
th
12
1.3.7. Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt G
e
12
1.4. Tổng quan về các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron 13
1.4.1. Các phản ứng nhiễu sơ cấp 13
1.4.1.1. Phản ứng 13
1.4.1.2. Phản ứng 14
1.4.1.3. Phản ứng
14
1.4.2. Các phản ứng nhiễu thứ cấp 15
1.4.3. Các phản ứng nhiễu bậc 2 16
1.4.3.1. Phản ứng làm giảm sản phẩm của sản phẩm kích hoạt 16
1.4.3.2. Phản ứng làm tăng sản phẩm của sản phẩm kích hoạt 16
1.4.4. Hai phản ứng 16
2.2.2. Sai số của
25
2.2.3. Sai số của
26
2.2.4. Tiết diện neutron chậm 26
2.2.5. Thông lƣợng neutron 26
2.1.5.1. Thông lƣợng neutron chậm 27
2.1.5.2. Thông lƣợng neutron nhiệt 27
2.1.5.3. Thông lƣợng neutron trên nhiệt 28
2.1.5.4. Thông lƣợng neutron nhanh 28
2.3. Kết luận chƣơng 2 28
Chƣơng 3 – THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
3.1. Các dụng cụ dùng trong thực nghiệm 29
3.1.1. Cân đo mẫu 29
3.1.2. Hệ kích hoạt neutron 29
3.1.2.1. Nguồn Am - Be 29
3.1.2.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527 30
3.1.3. Hệ phổ kế gamma 31
3.2. Thực nghiệm xác định đƣờng cong hiệu suất tại vị trí đo 31
3.3. Xác định thông lƣợng neutron 33
3.3.1. Thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh 33
3.3.2. Thông lƣợng neutron nhiệt tại kênh nhanh 34
3.3.3. Thông lƣợng neutron trên nhiệt tại kênh nhanh 34
3.3.4. Thông lƣợng neutron nhanh tại kênh nhanh 34
3.4. Lựa chọn đối tƣợng thực nghiệm 36
3.5. Chuẩn bị mẫu 37
3.6. Điều chế mẫu 38
KẾT LUẬN, KIẾN NGHỊ VÀ HƢỚNG PHÁT TRIỂN 48
TÀI LIỆU THAM KHẢO 51
PHỤ LỤC 53
vi
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
a1 : chỉ số thứ nhất trong công thức hóa học A
a1
O
a2
a2 : chỉ số thứ hai trong công thức hóa học A
a1
O
a2
A : hoạt độ tại ngày đo
: độ phóng xạ của hạt nhân i (sản phẩm phân hạch)
D : hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã
: năng lƣợng liên kết của neutron
: động năng của neutron tới
: năng lƣợng cộng hƣởng hiệu dụng trung bình
: năng lƣợng tia gamma
f : tỷ số thông lƣợng neutron nhiệt/ neutron trên nhiệt
G
e
: hệ số che chắn neutron trên nhiệt
G
th
: hệ số che chắn neutron nhiệt
: tiết diện tích phân cộng hƣởng cho phổ 1/E
: khối lƣợng hỗn hợp
: khối lƣợng chất A trong hỗn hợp
vii
: khối lƣợng chất B trong hỗn hợp
: khối lƣợng chất
: khối lƣợng chất
: số hạt nhân C tạo ra từ B còn lại sau thời gian chiếu
: số hạt nhân
còn lại sau
: số hạt nhân
còn lại sau
: số hạt nhân phân rã phát gamma của
trong thời gian đo
: thời gian bán rã
: thời gian rã
: thời gian chiếu
: thời gian đo
W : khối lƣợng mẫu
x* : phần trăm khối lƣợng thực tế của chất A trong hỗn hợp
x : phần trăm khối lƣợng của chất A tính từ các công thức
viii
y
i
: hiệu suất phân hạch toàn phần của đồng vị i
: độ lệch phổ neutron trên nhiệt
: hiệu suất ghi nhận của máy tại đỉnh năng lƣợng ghi nhận
: độ phổ cập đồng vị
: thông lƣợng neutron trên nhiệt
: thông lƣợng neutron nhanh
: thông lƣợng neutron nhiệt
: thông lƣợng neutron chậm
AAS : Atomic Absorption Spectrophotometric
NAA : Neutron Activation Analysis
ix
DANH MỤC CÁC BẢNG
Trang
Bảng 2.1 : Hỗn hợp Na - Al 18
Bảng 2.2 : Hỗn hợp Al - Si 18
Bảng 2.3 : Hỗn hợp La - Ce 19
Bảng 2.4 : Hỗn hợp Mn - Fe 19
Bảng 3.1 : Thông tin nguồn Eu -154 31
Bảng 3.2 : Số liệu thu đƣợc từ nguồn Eu – 154 đo cách DET 10cm 32
Bảng 3.3 : Thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh 34
2
O
3
37
Hình 3.9. : Bột Mn và MnO
2
37
Hình 3.10. :Container chứa mẫu 40
Hình 3.11. :Xử lý mẫu và mẫu sau khi xử lý xong 41
Hình 3.12. : Xác định bề dày mẫu 42 1
MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis - NAA) là một trong
những kỹ thuật hiện đại, đặc trƣng của Kỹ thuật Hạt nhân đƣợc dùng để phân tích
hàm lƣợng nguyên tố trong vật chất với độ nhạy và độ chính xác cao, có khả năng
đáp ứng yêu cầu của nhiều bài toán thực tế và đƣợc áp dụng rộng rãi trong nhiều
lĩnh vực nghiên cứu khoa học nhƣ trong Địa chất, Khảo cổ, Y - Sinh học, Công
nghệ Vật liệu, Nông nghiệp, Công nghiệp, Môi trƣờng, v.v Phƣơng pháp phân
tích kích hoạt neutron có khả năng phân tích định tính cũng nhƣ định lƣợng đa
nguyên tố trong nhiều dạng mẫu khác nhau dựa trên sự biến đổi các hạt nhân bền
Cuối cùng là tài liệu tham khảo và phụ lục
Do sự giới hạn về kiến thức cũng nhƣ thời gian và điều kiện làm thí nghiệm
nên sai sót trong khóa luận là điều khó tránh khỏi. Vì vậy tác giả rất mong nhận
đƣợc những ý kiến đóng góp từ ngƣời đọc để khóa luận này đƣợc hoàn thiện hơn.
3
Chƣơng 1
TỐNG QUAN LÝ THUYẾT
1.1. Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron
1.1.1. Giới thiệu
Phân tích kích hoạt neutron (NAA – Neutron Activation Analysis) đƣợc ra đời
và áp dụng đầu tiên bởi Von Hevesy và Hilde Levi từ năm 1936. Đây là phƣơng
pháp dùng để định tính và định lƣợng trong việc phân tích hàm lƣợng các nguyên tố
trong mẫu với độ chính xác rất cao, đáng tin cậy và tiện lợi [3].
Đây là một phƣơng pháp rất hiệu quả trong việc phân tích vết các nguyên tố
trong mẫu vì [9]:
- Không hủy mẫu do mẫu không bị hòa tan và khả năng nhiễm bẩn của mẫu
rất thấp. Trong một số trƣờng hợp, hoạt độ phóng xạ còn lại trong mẫu rất thấp. Vì
vậy, chúng ta có thể lấy lại mẫu mà không bị nhiễm phóng xạ.
- Là một phƣơng pháp phân tích hàm lƣợng nguyên tố trong mẫu hoàn toàn
độc lập đối với tính chất vật lý và hóa học của mẫu.
- Rất nhạy đối với các nguyên tố vết.
- Cung cấp dữ liệu đa nguyên tố cùng lúc.
Để kích hoạt mẫu, ta có thể sử dụng neutron hoặc các hạt mang điện từ các lò
phản ứng hoặc máy gia tốc nhƣ proton, deuteron,
Trong đó A là số khối của nguyên tố bia, Z là số điện tích nhân bia.
Ký hiệu (*) trong quá trình biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung
gian. Năng lƣợng kích thích của nhân hợp phần bằng tổng năng lƣợng liên kết
của neutron và động năng
của neutron tới:
[9], [10].
Hình 1.1. Sơ đồ minh họa một phản ứng hạt nhân với neutron.
Mẫu phân tích đƣợc kích hoạt bởi neutron. Mỗi hạt nhân bền đều có một xác
suất bắt neutron nhất định đƣợc gọi là tiết diện phản ứng hay tiết diện bắt neutron
. Qua quá trình chiếu xạ, sau khi bắt neutron, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên
của các nguyên tố đƣợc chuyển thành những đồng vị phóng xạ. Các đồng vị phóng
xạ có thể phân biệt đƣợc dựa trên các tính chất bức xạ khác nhau của chúng nhƣ chu
kỳ bán rã
, loại bức xạ, năng lƣợng bức xạ. Khi neutron tƣơng tác với một hạt
Các nguồn phóng xạ tự nhiên sẽ phát ra hạt anpha, hạt anpha này mang năng
lƣợng và tƣơng tác với bia tạo ra neutron. Trƣờng hợp nhƣ nguồn
210
Po (T
1/2
= 138
ngày) phát anpha. Anpha sinh ra tƣơng tác bia
9
Be:
4
He
+
9
Be
12
C +
1
n
Một số bia khác nhƣ
10
B,
11
B,
7
Li,
19
F,
18
1
H
Năng lƣợng ngƣỡng của neutron do Be và D tạo ra là khoảng 1,67MeV và
2,33MeV. Đối với một số phản ứng khác năng lƣợng ngƣỡng của neutron là khoảng
6MeV [5].
6
1.2.1.3. Nguồn phân hạch tự phát
Một số hạt nhân thông dụng thƣờng đƣợc sử dụng làm nguồn nhƣ
242
Pu,
238
U,
244
Cm,
252
Cf,… Trong đó
252
Cf đƣợc dùng khá phổ biến, có chu kỳ bán rã hiệu dụng
là khoảng 2,65 năm.
Xác suất phân hạch anpha là khoảng 96,89%, phân hạch tự phát là khoảng
3,11%.
252
Cf
140
Xe +
108
Ru + 4n
n.cm
-2
s
-1
đối với các loại máy nhỏ) nên thƣờng phù hợp với các nguyên tố có
tiết diện bắt neutron cao. Ngoài ra, vì là nguồn tự nhiên nên không thể tắt nguồn khi
không sử dụng.
1.2.2. Máy gia tốc
1.2.2.1. Cơ chế hoạt động
Phần lớn máy gia tốc làm việc dựa trên nguyên tắc là bằng một phƣơng pháp
thích hợp (đa phần là phƣơng pháp dao động tần số cao) làm cho Deuterium bị ion
hóa, các ion này sẽ đƣợc gia tốc trong một máy gia tốc nhiều cấp. Sau đó đập vào
bia rắn thƣờng làm từ Titan (chính xác hơn là Đồng phủ Titan hoặc Zircon) có hấp
thụ Tritium, tạo ra neutron có năng lƣợng khoảng 14,7MeV [5].
2
H +
3
H
1
n +
3
He
7
Thông lƣợng neutron có thể điều chỉnh đƣợc. Các máy phát neutron thƣờng
dựa trên các phản ứng
,
4
He tạo neutron có năng lƣợng khoảng 14,7MeV.
1.2.2.2. Ƣu, nhƣợc điểm
Ƣu điểm : đƣợc sử dụng phổ biến trong các phòng Thí nghiệm và trong Công
nghiệp. Tạo ra những neutron đơn năng có năng lƣợng cao và dòng neutron có thể
điều chỉnh đƣợc.
Nhƣợc điểm : không tạo đƣợc neutron nhiệt. Thông lƣợng neutron dao động
theo thời gian, phụ thuộc mạnh vào khoảng cách từ máy phát đến bia, do đó ảnh
hƣởng rất lớn đến các phƣơng pháp phân tích phụ thuộc vào thông lƣợng neutron.
Ngoài ra, tuổi thọ bia ngắn và chế tạo máy gia tốc khá đắt tiền.
1.2.3. Lò phản ứng hạt nhân
1.2.3.1. Cơ chế
Ban đầu các neutron nhanh đƣợc phân hạch từ một số nhiên liệu nhƣ
233
U,
234
U,
235
U,
239
Pu [5]. Sau đó chúng mất dần năng lƣợng do va chạm với các chất làm
chậm nhƣ nƣớc thƣờng (H
2
O), nƣớc nặng (D
2
O), Graphit (Than Chì), Berium (Be).
Các neutron lò phản ứng đƣợc tạo thành từ phản ứng phân hạch, trung bình
n
trong
miền 0 < E
n
0,5 eV, tuân theo phân bố Maxwell – Boltzmann:
(1.1)
Trong đó, dn là số neutron với năng lƣợng trong khoảng từ E đến E + dE, n là số
neutron tổng cộng trong hệ, k là hằng số Boltzmann và
là nhiệt độ neutron (hay
nhiệt độ môi trƣờng).
Từ công thức trên có thể tính sự phân bố thông lƣợng neutron tại nhiệt độ
(1.3)
Trong đó
là mật độ neutron trong phân bố Maxwell cho mỗi khoảng đơn vị
vận tốc. Với T
0
= 293,6K, năng lƣợng tƣơng ứng là E
0
= kT
0
= 0,0253eV, vận tốc
tƣơng ứng là 2200m.s
-1
(1.5)
Trong đó, là hằng số đặc trƣng cho sự lệch phổ từ phổ lý tƣởng và độc lập với
năng lƣợng.
1.2.3.4. Phổ neutron phân hạch
Là vùng neutron nhanh, các neutron nhanh (neutron phân hạch) có năng lƣợng
E
n
> 0,5 MeV tuân theo phân bố Watt. Một số công thức bán thực nghiệm biểu diễn
phổ phân hạch thƣờng đƣợc dùng là:
- Phổ phân hạch của Watt đối với neutron phân hạch có năng lƣợng từ 0,5
MeV đến 12 MeV:
(1.8)
Trong đó E là năng lƣợng neutron (MeV),
là thông lƣợng neutron phân hạch
cho mỗi khoảng đơn vị năng lƣợng tại năng lƣợng E,
là thông lƣợng neutron
phân hạch toàn phần.
Sự phân loại lò dựa vào một số đặc điểm nhƣ loại nhiên liệu, loại chất làm
chậm và tải nhiệt, năng lƣợng neutron, cấu trúc hình học, mục đích của lò phản ứng.
1.2.3.5. Ƣu, nhƣợc điểm
Ƣu điểm : các lò phản ứng có khả năng kích hoạt mạnh nhất, độ nhạy của
phép phân tích rất cao. Thông lƣợng neutron lớn, phổ năng lƣợng là đa năng.
Nhƣợc điểm : chi phí xây dựng, vận hành tốn kém, cố định, phải có nhiều quy
định nghiêm ngặt trong quá trình vận hành lò.
lƣợng neutron có thể biểu diễn dƣới dạng:
(1.10)
Hệ số có giá trị âm hoặc dƣơng từ -1 đến +1 phụ thuộc vào nguồn neutron,
vị trí chiếu và cấu hình xung quanh [9].
Có 3 phƣơng pháp thực nghiệm xác định hệ số là phƣơng pháp bọc Cadmi
cho đa lá dò, tỉ số Cadmi cho đa lá dò, ba lá dò chiếu trần.
1.3.3. Tiết diện tích phân cộng hƣởng I
o
Trong vùng năng lƣợng 1eV < E < 1MeV, tiết diện neutron không tuân theo
quy luật 1/v mà có những chỗ cộng hƣởng riêng biệt, các cộng hƣởng chủ yếu do
việc bắt neutron
(1.12)
Trong đó
là năng lƣợng cộng hƣởng hiệu dụng trung bình (eV).
(1.13)
Nếu có xét đến hệ số , công thức trên sẽ trở thành:
(1.14)
(1.16)
Trong đó A là hoạt độ tại ngày đo,
là số đếm ghi nhận đƣợc trong thời gian đo
,
là xác suất phát gamma của đỉnh năng lƣợng quan tâm.
1.3.6. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt G
th
Thông lƣợng neutron nhiệt bị suy giảm bên trong mẫu do sự hấp thụ neutron
nhiệt thông qua những phản ứng hạt nhân. Hiệu ứng này đƣợc gọi là sự tự che chắn
neutron nhiệt. 13
1.3.7. Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt G
, vì vậy sai số gây ra thƣờng là nhỏ. Đặc
biệt khi nguồn phát neutron nhiệt ổn định, thông lƣợng lớn, phổ neutron nhiệt tốt, ta
có thể bỏ qua phản ứng nhiễu. Tuy nhiên phản ứng nhiễu là đáng kể khi các hạt
nhân gây nhiễu chiếm hàm lƣợng lớn trong mẫu phân tích trong khi hạt nhân cần
phân tích lại chiếm hàm lƣợng quá nhỏ.
1.4.1.1. Phản ứng
Phản ứng của hạt nhân Z + 1 có thể cho ra sản phẩm nhƣ phản ứng
của hạt nhân Z.
Ví dụ :
139
La bị gây nhiễu bởi
140
Ce.
139
La
140
La
140
Ce