ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------------

Trương Thị Thùy Vân

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT
NHÂN-XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA 235U BẰNG PHƯƠNG PHÁP
CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội – Năm 2014

1


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------------

Trương Thị Thùy Vân

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT
NHÂN-XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA 235U BẰNG PHƯƠNG PHÁP
CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử
Mã số: 60440106

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

3


MỤC LỤC
MỞ ĐẦU ................................................................................................................ 1
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN ........................... 10
1.1. Tổng quan về nhiên liệu hạt nhân và vật liệu phân hạch ........................ 10
1.2. Các đặc trưng của thanh nhiên liệu Uranium .......................................... 14
1.2.1. Uranium ................................................................................................ 14
1.2.2 Dãy phóng xạ U238 và U235 .................................................................... 14
1.3 Viên gốm UO2 ............................................................................................ 17
1.3.1 Tính chất của viên gốm UO2 .................................................................. 17
1.3.2 Cấu trúc và sự giãn nở nhiệt ................................................................... 18
1.3.3 Độ dẫn nhiệt ........................................................................................... 19
1.3.4 Độ cháy của nhiên liệu hạt nhân ............................................................. 20
1.3.5 Độ giàu của nhiên liệu hạt nhân.............................................................. 21
1.4. Thanh nhiên liệu hạt nhân ........................................................................ 23
CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU
URANI ................................................................................................................. 25
2.1 Độ giàu của nhiên liệu Urani...................................................................... 25
2.2 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma ..................... 27
2.3. Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi ...................................................... 29
2.4 Hệ phổ kế gamma bán dẫn ........................................................................ 30
2.4.1. Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết .................................... 30
2.4.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn .................................................................... 30
2.5. Xác định sai số ........................................................................................... 35
2.5.1. Sai số thống kê ...................................................................................... 35
2.5.2. Sai số hệ thống ...................................................................................... 36
2.5.3. Công thức truyền sai số ......................................................................... 36


mẫu U2.9 thời gian đo 57464 giây. ....................................................... 35
Bảng 3.3. Kết quả thực nghiệm độ giàu mẫu U4 và U2.9....................................... 38

6


DANH MỤC HÌNH

Hình 1.1 Chuỗi chiếm bắt notron của 232Th và 238U. .............................................. 10
Hình 1.2. Chuỗi phân rã của

235

U và

238

U, chu kỳ bán rã và các đỉnh gamma đặc

trưng của các đồng vị con cháu quan trọng. .......................................... 15
Hình 1.3. Viên gốm UO2 ......................................................................................... 9
Hình 1.4 Độ dẫn nhiệt thay đổi theo nhiệt độ của nhiên liệu hạt nhân. ................... 13
Hình 1.5 Sự phụ thuộc của độ dẫn nhiệt theo nhiệt độ và độ cháy của nhiên liệu hạt
nhân. ..................................................................................................... 14
Hình 1.6. Thanh nhiên liệu sử dụng trong lò VVER .............................................. 23
Hình 1.7 Thanh nhiên liệu hạt nhân ....................................................................... 23
Hình 1.8 Bó thanh nhiên liệu được sử dụng trong lò PWR và BWR. ..................... 24
Hình 2.1. Hệ phổ kế gamma BEGE tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, khoa Vật lý. ...... 31
Hình 2.2. Detetor bán dẫn HPGe model GLP-10180/07 (ORTEC) tinh thể mỏng
tại Viện Đồng vị phóng xạ Hungari. ..................................................... 32

riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc
điểm của từng loại.
Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế
gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, đặc biệt
không cần mẫu chuẩn, quy trình thực nghiệm không quá phức tạp, tuy nhiên đòi hỏi
kỹ năng phân tích xử lý số liệu thực nghiệm.
Đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân - Xác định độ
giàu U235 bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi” trình bày một số nội dung
cơ bản về: nhiên liệu hạt nhân Urani, các phương pháp phân tích hàm lượng Urani,
tập trung nghiên cứu phương pháp phân tích Urani sử dụng phổ kế gamma với
đêtectơ gecmani siêu tinh khiết HPGe, phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi.
Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,
luận văn được chia thành 3 chương sau:

1
1

8


Chương 1: Trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt
nhân và các phương pháp phân tích Urani.
Chương 2: Trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng Urani
sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu
suất ghi tương đối.
Chương 3: Trình bày một số kết quả thực nghiệm.

2
9


(chiếm 99.283%) và U235 (chiếm 0.711%).
Vật liệu phổ biến
n bao g
gồm 2 đồng vị trong tự nhiên đó là U238 và Th232, hai
đồng vị này có thể tạo
o ra các v
vật liệu phân hạch như Pu239 và U233 thông qua chi
chiếm
bắt notron như trong hình
ình 1.1

Hình 1.1 Chuỗi
Chu chiếm bắt notron của 232Th và 238U.


Ngày nay, chúng ta quan tâm nhiều đến ba đồng vị có khả năng phân hạch đó
là: Một đồng vị tự nhiên U235 và hai đồng vị nhân tạo Pu239 và U233 mà được tạo
thành từ phản ứng chiếm bắt notron của U238 và Th232. Các đặc trưng của ba đồng vị
này được cho trong bảng dưới đây:
Bảng 1.1: Các thông số quan trọng của đồng vị phân hạch U233, U235 và Pu239
Các đồng vị
Các hằng số hạt nhân

U233

U235

Pu239

Tiết diện phân hạch σf (barn)

2.891

Suất lượng tạo notron trên một

2.211

2.078

2.079

phản ứng chiếm bắt ѵc

Phân hạch hạt nhân tạo ra năng lượng mà tỷ lệ với khối lượng bị thay đổi
theo định luật:

E  mC 2

(1.1)

Sự thay đổi về khối lượng của U235 là tương đối nhỏ, chỉ khoảng 0.1%. Do
đó mà thành phần chủ yếu đóng góp vào năng lượng được tạo ra này chính là động
năng của các mảnh vỡ phân hạch, động năng này sẽ biến thành nhiệt năng thông
qua quá trình làm chậm. Sự đóng góp của các mảnh phân hạch được cho trong
bảng dưới:

4 11


Bảng 1.2 Các thành phần đóng góp vào năng lượng phân hạch
của U235 với notron nhiệt.

Năng lượng của các phân rã β
của các sản phẩm phân hạch

6–8

Được tạo ra dần dần thông
qua quá trình phân rã của
sản phẩm phân hạch.

Năng lượng của các phân rã ɣ
của sản phẩm phân hạch

7-10

Được tạo ra dần dần thông
qua quá trình phân rã của
sản phẩm phân hạch.

Năng lượng của notrino

10-12

Năng lượng này sẽ bị mất
đi bởi vì notrino không
tương tác với các vật liệu
trong lò phản ứng.

Tổng năng lượng

~205


Vật liệu

Khối
lượng
nguyên
tử
(amu)

Mật độ
khối
lượng
ρ
(kg/m3)

Nhiệt
độ nóng
chảy
(k)

Uranium, U
Plutonium, Pu
Thorium, Th

238
244
232

19050
19840

suất
ρe.10-8
(Ω.m)
35
150
13-15

UO2
PuO2
ThO2
(U0.8Pu0.2)O2

270
271
264
271

9664
10100
9315
9770

3120
2663
3923
3023

328
344
266

3123

365
317
238

2.35
2.1
20.9

10.5
11.0
7.5

146

PuN
UC

253
250

13603
12970

2823
2793

239
240

λ
(W/m.K)


1.2. Các đặc trưng của thanh nhiên liệu Uranium
1.2.1. Uranium
Uranium là một nguyên tố hóa học có số hiệu nguyên tử là 92, khối lượng
nguyên tử là 238 và thuộc dãy Actinide trong bảng hệ thống tuần hoàn. Uranium là
kim loại nặng màu trắng bạc, các tính chất cơ bản của Uranium được thể hiện trong
bảng dưới đây:
Bảng 1.4 Các tính chất cơ bản của Uranium
Điều kiện: 0.1MPa và 298K

Giá trị

Mật độ ρ (kg/m3)

19050

Điểm nóng chảy (K)

1405

Điểm sôi (K)

4018-4400

Nhiệt nóng chảy (KJ/kg)

36.6-39.1

11630
611
0.045
5290

1.2.2 Dãy phóng xạ U238 và U235
Uranium và các con cháu của nó tạo nên hai họ phóng xạ cơ bản là họ
Uranium (U238) và Actinium (U235). Tất cả thành viên của các họ này, trừ thành viên
cuối cùng, đều là các đồng vị phóng xạ. Các đồng vị Uranium trong hai dãy phóng
xạ và các sản phẩm con cháu của nó phát bức xạ gamma có cường độ lớn được đưa
ra ở hình sau:

147


Hình 1.2. Chuỗii phân rã của
c

235

U và 238U, chu kỳ bán rã và các đỉnh
nh gamma đặc
đ

trưng của
c các đồng vị con cháu quan trọng.
Các đồng vị phóng x
xạ trong dãy 238U và dãy 235U cùng các đặặc trưng phân rã
phóng xạ củaa nó như chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lượng củaa bbức xạ alpha,
gamma, năng lượng cựcc đ


4,18

24,1 ngày

0,193; 0,103

0,092
(0,04)
0,063 (0,03)

91Pa

234m

1,175 phút

2,31

1,0
(0,015)
0,76(0,0063)
Biến hoán nội

91Pa

234

6,7 giờ



218

3,05 phút

5,998
(99,978%)c

Không rõ E 0,186 (0,030)
(0,022%)c

218

2 giây

6,63 (99,9%)c

Không rõ E
(0,1%)c

0,019 giây

7,127

222
86Rn
84Po

85At


0,297 (1)

210

19,4 năm

0,017

0,0467 (0,045)

210

5,00 ngày

1,17

84Po

210

138,4 ngày

82Pb

206

Bền

82Pb


92U

Thời gian bán
rã (T1/2)
8

Alpha

7,13.10 năm
25.64 giờ

4,39

231
91Pa

3,43.104 năm

5,049

227
89Ac

21,8 năm

4,94 (1,2%)a

227

18,4 ngày

36,1 phút

211

2,16 phút

6,619
(99,68%)c

211

0,52 giây

7,434

207
81Tl
207
82Pb

4,78 phút
Bền

90Th

90Th

87Fr

88Ra


0,24 (0,2)
(0,15)

0,05

0,05 (0,40)
(0,24)

0,08

0,270 (0,10) 0,155
(0,055)
0,267
(0,086)
0,392 (0,048)
1,14; 0,5

Không
năng
(0,32%)c

1,47

Phổ phức tạp, từ
0,065 đến 0,829
MeV
biết 0,35 (0,14)
lượng
0,88 (0,005) 0,56

Điểm
m nóng chảy
ch (K)
Điểm
m sôi (K)

3815
259  15

Nhiệtt nóng chảy
ch (kJ/kg)
Nhiệtt hóa hơi (kJ/kg)

1530

Nhiệt dung riêng (J/kg.K)

328

Độ dẫn nhiệtt (W/m.K)

2,6

Hệ số giãn nở
n tuyến tính (K-1)

9,8.10-6

Điện trở suấất (Ω.m)


L273

(1.2)

- Sự thay đổi mật độ viên UO2 được xác định theo công thức:

 (T )   273 

L
L273

(1.3)

+ Ở đây: L và L273 lần lượt là chiều dài của viên UO2 tại nhiệt độ T(K) và
273(K); ρ và ρ237 lần lượt là mật độ viên UO2 tại nhiệt độ T(K) và 273(K).
1.3.3 Độ dẫn nhiệt
Độ dẫn nhiệt là một thông số rất quan trọng của nhiên liệu hạt nhân. Độ dẫn
nhiệt này được thể hiện bằng các phô tôn hoặc động năng của các electron.

   p  e

(1.4)

Hình 1.4 Độ dẫn nhiệt thay đổi theo nhiệt độ của nhiên liệu hạt nhân.

19


Độ dẫn nhiệt sẽ bị giảm dần theo độ cháy của nhiên liệu, theo thời gian chiếu
xạ của nhiên liệu thì sẽ có một lượng sản phẩm phân hạch được tạo ra, số lượng sản

lớn đến chu kỳ của nhiên liệu được sử dụng. Tại thời điểm kết thúc chiếu xạ, cần
phải xác định các đặc tính của nhiên liệu một cách chính xác để đáp ứng các yêu
cầu cả về an toàn và kinh tế. Các kiểm tra chính liên quan tới tính toàn vẹn của lớp
vỏ nhiên liệu, sản phẩm phân hạch và độ cháy của nhiên liệu, từ đó có thể xác định
được hiệu quả của chu kỳ nhiên liệu. Độ cháy của nhiên liệu hạt nhân liên quan tới
thời gian nhiên liệu được chiếu xạ trong lò và được định nghĩa là tổng năng lượng
nhiệt được tạo ra trên một đơn vị khối lượng vật liệu phân hạch trong lò phản ứng.
Đơn vị thường được dùng đối với độ cháy là MWh/kg hoặc GWd/t. Ngoài ra, độ
cháy còn được định nghĩa như là số phân hạch trên 100 nguyên tử hạt nhân nặng
trong nhiên liệu tại thời điểm ban đầu.độ cháy được xác định theo công thức:

BU  N f 

Ef
mU

(1.6)

Trong đó: Nf là tổng số phân hạch; Ef là năng lượng sinh ra trên một phân
hạch; mU là khối lượng của Uranium kim loại trong thanh nhiên liệu.
1.3.5 Độ giàu của nhiên liệu hạt nhân
Độ giàu của nhiên liệu là thông số quan trọng nhất của thanh nhiên liệu hạt
nhân được sử dụng trong lò phản ứng. Độ giàu được định nghĩa như là khối lượng
hạt nhân U235 trên tổng khối lượng Uranium có mặt trong thanh nhiên liệu tại thời
điểm ban đầu. Hiện nay các lò phản ứng thương mại thường sử dụng nhiên liệu
Uranium có độ giàu thấp dưới 20%. Công thức xác định độ giàu như sau:
H235 =

1
m

phản ứng: Dài khoảng 400cm, đường kính từ 9-11mm đối
với lò PWR, còn đối vớ
ới lò BWR thì đường kính từ 12-14mm. Lớ
ớp vỏ bọc nhiên
liệu làm bằng
ng Zirconium, giữa
gi các viên nhiên liệu có khoảng trống
ng và đư
được giữ cố
định hai đầu thanh bằng
ng các lò xo. Để tránh tiếp xúc giữaa lò xo và nhiên li
liệu người
ta còn sử dụng lớp đệm
m Al2O3. Các thanh nhiên liệu đều đượcc bơm đđầy khí Helium
dưới áp suất 20-25
25 barn đ
đối với PWR và 3 barn đối với BWR để quá trình dẫn
d nhiệt
giữa viên nhiên liệu và lớ
ớp vỏ đạt hiệu quả tốt nhất.

Hình 1.7 Thanh nhiên liệu
li hạt nhân


Hình 1.8 Bó thanh nhiên li
liệu được sử dụng
ng trong lò PWR và BWR
BWR.
Các đặc trưng chủ yếu của thanh nhiên là độ cháy,


U và

239

U… Tuy nhiên các đồng vị này có

hàm lượng vô cùng nhỏ so với ba đồng vị trên. Trên thực khi tính độ giàu người ta
chỉ quan tâm đến 2 đồng vị chính là 235U và 238U, còn các đồng vị khác bỏ qua. Để
xác định hàm lượng U235 chứa ba đồng vị của Uranium là U234, U235 và U238. Gọi
khối lượng nhiên liệu Uranium là m, ta có:
m = mU234 +mU235 + mU238

(2.1)

Trong đó mU234, mU235 và mU238 lần lượt là khối lượng của U234, U235 và U238
trong thanh nhiên liệu khối lượng m.
Biến đổi công thức (2.1), ta có:
m = mU235(1 +

mU 234 mU 238

)
mU 235 mU 235

(2.2)

Mặt khác, hàm lượng U235 có trong mẫu là:
mU 235
m