BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

BÁO CÁO TỔNG KẾT
ĐỀ TÀI KHOA HỌC CÔNG NGHỆ CẤP CƠ SỞ
NĂM 2009

Nghiên cứu, áp dụng chương trình k0-IAEA
trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
(Mã số: CS/09/01-01)

Cơ quan chủ trì: Viện Nghiên cứu Hạt nhân
Chủ nhiệm đề tài: Ths., NCV Cao Đông Vũ

Đà Lạt, tháng 8/2010


DANH SÁCH
NHỮNG NGƯỜI THAM GIA THỰC HIỆN ĐỀ TÀI
(Sắp theo thứ tự a, b, c, …)

STT Họ và tên

Học vị,
Ngạch viên chức

Đơn vị công tác

1.

Hồ Mạnh Dũng

Trung tâm phân tích, Viện
Nghiên cứu Hạt nhân

5.

Cao Đông Vũ

ThS., NCV

Trung tâm phân tích, Viện
Nghiên cứu Hạt nhân

2/81


MỤC LỤC
DANH SÁCH NHỮNG NGƯỜI THAM GIA

Trang
2

MỤC LỤC

3

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

6

ABSTRACT


15

I.3. Phân tích kích hoạt nơtrôn dùng lò phản ứng

16

I.4. Các phương pháp chuẩn hóa của NAA

19

II.

I.4.1. Phương pháp tuyệt đối

19

I.4.2. Phương pháp tương đối

20

I.4.3. Phương pháp chuẩn đơn

21

I.4.4. Phương pháp k-zero (k0)

21

Chương trình k0-Dalat


III.1. Giới thiệu

26

III.2. Các phiên bản của chương trình k0-IAEA

27

III.3. Sơ lược cấu trúc và cách sử dụng chương trình k0-IAEA

28

III.3.1. Soạn thảo cơ sở dữ liệu cơ bản (Edit permanent Database)

29
3/81


III.3.2. Soạn thảo dữ liệu cho nhóm mẫu (Edit Series database)

32

III.3.3. Phân tích mẫu và báo cáo kết quả (Analyze samples and

34

Report the results)
III.3.4. Sự truyền sai số trong chương trình k0-IAEA


39

II.

III. Đặc trưng hóa thiết bị chiếu xạ

41

IV. Đánh giá qui trình phân tích k0-NAA sử dụng chương trình

42

k0-IAEA
IV.1. Phân tích mẫu chuẩn SMELS và mẫu chuẩn tham khảo

42

IV.2. Các tiêu chuẩn đánh giá sử dụng

43

Phần 3: KẾT QUẢ và BÌNH LUẬN

46

I.

Kết quả tính hiệu suất

46

III. Kết quả tính hàm lượng các mẫu SMELS và mẫu chuẩn

53

III.1. Kết quả tính bằng chương trình k0-IAEA

53

III.2. Kết quả tính bằng chương trình k0-Dalat

57

IV. Kết quả đánh giá qui trình trên các mẫu SMELS

63
4/81


IV.1. Kết quả đánh giá qui trình k0-IAEA

63

IV.2. Kết quả đánh giá qui trình k0-Dalat

64

KẾT LUẬN

67



Reference Chất chuẩn được chứng nhận

DGNAA

Delayed Gamma Neutron Phân tích kích hoạt nơtrôn gamma
trễ
Activation Analysis

DSM

Dutch State Mines

FNCA

Forum
for
Nuclear Diễn đàn hợp tác hạt nhân Châu Á
Cooperation in Asia

HPGe

High Purity Germanium

IAEA

International Atomic Energy Cơ quan Năng lượng Nguyên tử
Quốc tế
Agency


Limit of Quantitation

Giới hạn phát hiện (định lượng)

LPƯ

(Reactor)

Lò Phản Ứng

NAA

Neutron Activation Analysis

Phân tích kích hoạt nơtrôn

NCHN

(Nuclear Research)

Nghiên Cứu Hạt Nhân

NIST

National
Institute
of Viện Chuẩn và Công nghệ Quốc
gia (Hoa Kỳ)
Standards and Technology



RSD

Relative Standard Deviation

Độ lệch chuẩn tương đối

SD

Standard Deviation

Độ lệch chuẩn

Tập đoàn DSM, Hà Lan

Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết

Reference Viện vật liệu chuẩn và đo lường,
and thuộc Trung tâm nghiên cứu Hội
đồng Châu Âu

6/81


Chữ viết tắt

Tiếng Anh

SRM


The Pneumatic 7-1 and rotary rack are two main irradiation channels for
neutron activation analysis at Dalat nuclear reactor. The experiments for
characterizing these two channels at March, May, June, July and August, 2010
using Au, Lu, Ni and Zr monitors have been done. The spectrum parameters
include: (1) Thermal neutron flux (φth); (2) The ratio between thermal neutron
flux and epi-thermal neutron flux (f); (3) The factor α describing the neutron flux
distribution 1/E1+α, and (4) The neutron temperature (Tn).
The gamma spectrometer system at INAA lab is calibrated by Cs-137 and
Eu-152 standard sources.
Analyzing of the SMELS I, II, III and the reference standard samples such
as NIST-679 (Brick clay), NIST-1633b (Coal fly ash) and NIST-278 (Osidian
rock) has been done in order to evaluate the validation of k0-NAA using k0-IAEA
program. Besides, the results of k0-IAEA program and those of k0-Dalat are
compared and evaluated.

8/81


TÓM TẮT
Năm 2005, phiên bản đầu tiên của chương trình k0-IAEA được Cơ quan
Năng lượng Nguyên tử quốc tế IAEA phát hành rộng rãi trong các nước thành
viên nhằm khuyến khích việc sử dụng phương pháp chuẩn hóa k-zero trong phân
tích kích hoạt nơtrôn (k0-NAA). Chương trình k0-IAEA được xem là công cụ
phần mềm thống nhất đầu tiên cho phương pháp k0-NAA được phát miễn phí cho
các phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt nơtrôn trên toàn thế giới.
Đề tài này tập trung vào việc tìm hiểu và triển khai áp dụng chương trình k0IAEA tại phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt nơtrôn dụng cụ (INAA), Trung
tâm phân tích, Viện nghiên cứu hạt nhân.
Kênh chiếu mẫu khí nén (7-1) và mâm quay lò phản ứng, là hai vị trí chiếu
mẫu chính dùng cho phân tích kích hoạt nơtrôn trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt.
Các thí nghiệm mô tả đặc trưng cho hai kênh chiếu này trong năm đợt chạy lò

được quan tâm phát triển tại nhiều quốc gia như phần mềm KAYZERO/SOLCOI
(Hà lan), Quantu-MCA (Brazil), DEIMOS32 (Cộng hòa Séc), Code HypermetPC (Hungari), k0-CIAE (Trung Quốc), k0-DSM (Nhật bản) và k0-Dalat (Việt
Nam), v.v... Trong số đó phần mềm KAYZEO/SOLCOI (1992) là phần mềm
thương mại đầu tiên về phương pháp k0-NAA và được cho là khá đắt tiền đối với
các PTN nghiên cứu và bản thân nó cũng còn tồn tại một số hạn chế.
Trước thực tế đó, vào năm 2003, ý tưởng xây dựng một công cụ phần mềm
mang tính đồng bộ được khởi xướng và bảo trợ bởi IAEA. Đến năm 2005,
chương trình k0-IAEA chính thức được ra đời. k0-IAEA là một phần mềm được
thiết kế với các đặc tính: Thân thiện với người sử dụng, có tính linh hoạt và
chuyên nghiệp cao, nhằm giúp cho các PTN NAA có 1 công cụ đồng bộ và tin
cậy trong nghiên cứu và ứng dụng phương pháp k0-NAA, đồng thời chương trình
này được IAEA cấp miễn phí cho các quốc gia thành viên và đã nhận được sự
hưởng ứng nhiệt tình từ phía các PTN NAA trên toàn cầu [2].
Phần mềm k0-IAEA được thiết kế và phát triển bởi 2 tác giả chính được đề
nghị bởi IAEA là Marcio Bacchi và Menno Blaauw (k0-news-www.k0naa.org).
k0-IAEA có hai đặc trưng mới (so với các phần mềm k0-NAA khác tại cùng thời
điểm): (1) Cách tiếp cận Holistic được sử dụng trong thuật toán xử lý phổ
gamma, Holistic là 1 thuật toán ma trận khá mới mẻ được chính tác giả Menno
Blaauw phát triển và công bố năm 1994[3]; (2) Việc chuẩn hiệu suất detector
10/81


trong chương trình k0-IAEA sử dụng giải thuật Monte Carlo, phương pháp này
cho phép biến đổi đường cong hiệu suất từ hình học đo này sang hình học đo
khác mà không cần phải đo đạt thực nghiệm trên nhiều khoảng cách khác nhau.
Cho đến nay một số lượng lớn các báo cáo khoa học liên quan đến phương
pháp k0-NAA và chương trình k0-IAEA đã được đăng tải trên các tạp chí uy tín
trong lĩnh vực hạt nhân nguyên tử[2]. Điều đó cho thấy rằng trên thế giới, k0-NAA
được xem là một phương pháp chuẩn hóa hiện đại và chương trình k0-IAEA là
một công cụ không thể thiếu trong qui trình phân tích k0-NAA.

INAA được công nhận trong hệ thống quản lý chất lượng QA/QC. Tuy nhiên,
cho đến thời điểm viết báo cáo này, chương trình k0-Dalat vẫn là chương trình k0NAA duy nhất đuợc sử dụng tại PTN INAA, Viện NCHN.
Đề tài “Nghiên cứu, áp dụng chương trình k0-IAEA trên lò phản ứng Hạt
nhân Đà Lạt” được đặt ra nhằm:
-

Để triển khai ứng dụng một chương trình k0-NAA mang tính chuyên
nghiệp và có độ tin cậy cao cho phòng thí nghiệm INAA, Viện NCHN.

-

Tiến tới chuẩn hóa phần mềm sử dụng trong phân tích kích hoạt nơtrôn
trong xu hướng triển khai QA/QC cho PTN INAA.

-

Tạo cơ sở hội nhập, hợp tác Quốc tế và góp phần đào tạo nhân lực về lĩnh
vực phân tích hạt nhân.

Với những mục tiêu như trên, đề tài được Viện Năng lượng Nguyên tử Việt
Nam cho phép thực hiện trong thời gian 1 năm từ tháng 1-2009 đến tháng 1-2010
với tổng kinh phí là 60 triệu đồng.

12/81


NHỮNG NỘI DUNG ĐÃ ĐĂNG KÝ
1. Tạo lập cơ sở dữ liệu cho chương trình k0-IAEA.
2. Chuẩn hóa hệ phổ kế gamma bằng chương trình k0-IAEA.
3. Tiến hành các thí nghiệm vật lý, tính toán các thông số phổ nơtrôn gồm:

tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần
trung gian ở trạng thái kích thích được tạo ra. Năng lượng kích thích của hạt nhân
hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu hết các hạt
nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách
phát ra tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân
bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát một hoặc
nhiều gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình
phát tia gamma tức thời ở trên. Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được
gọi là cường độ gamma tuyệt đối (γ). Các tia gamma có thể được phát hiện bằng
detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao. Trong phổ gamma nhận được,

14/81


năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố trong mẫu (định tính), và
diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng).
Có hai cách phân tích kích hoạt neutron[4]: (i) Phân tích kích hoạt có xử lý
hoá hay phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron Activation Analysis_
RNAA), (ii) Phân tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích kích hoạt không phá mẫu
(Instrumental Neutron Activation Analysis - INAA). INAA có các ưu điểm:
INAA không phá mẫu (không bị biến thành dạng lỏng, ít bị thất thoát và nhiễm
bẩn); INAA thuần túy hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc vào trạng
thái vật lý và hóa học); INAA nhạy với nguyên tố có số Z nhỏ (các nguyên tố
trong matrix có số Z nhỏ được xác định với độ nhạy cao).
I.2. Nguyên tắc của phân tích kích hoạt nơtrôn
Cơ sở của phân tích kích hoạt neutron là phản ứng của các neutron với hạt
nhân nguyên tử. Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng bắt neutron (Hình 1)
hay còn gọi là phản ứng (n,γ), trong đó hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một
neutron, sản phẩm tạo ra là một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z
nhưng có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc

Z

A: số khối của nguyên tố bia.
Z: số điện tích nhân bia.

15/81


Ký hiệu

(*)

trong quá trình trên biểu diễn hạt nhân hợp phần ở giai đoạn

trung gian.
I.3. Phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng
Về thiết bị chiếu xạ, mặc dù có một số loại nguồn neutron (lò phản ứng,
máy gia tốc và nguồn đồng vị) ứng dụng cho NAA, nhưng các lò phản ứng hạt
nhân với dòng neutron có thông lượng cao từ sự phân hạch của uranium cho độ
nhạy có thể cao nhất cho hầu hết các nguyên tố. Các loại lò phản ứng khác nhau
và những vị trí khác nhau trong một lò phản ứng có thể thay đổi đáng kể phân bố
năng lượng và thông lượng neutron do các vật liệu được dùng để làm chậm
neutron (hay làm giảm năng lượng) từ neutron phân hạch ban đầu.
Tuy nhiên, phân bố thông lượng neutron lò phản ứng có thể chia thành 3
vùng dựa vào năng lượng của neutron, bao gồm vùng neutron nhiệt, vùng
neutron trên nhiệt và vùng neutron nhanh hay phân hạch[4] (Hình 2).
− Neutron nhiệt: có năng lượng từ 0 < En < 0,5 eV, tuân theo phân bố Maxwell∞

2πn
e − E / kT E , trong đó n = ∫ n( E )dE là mật độ


Hình 2 - Phân bố thông lượng neutron lò phản ứng
Khi kết hợp việc kích hoạt trên lò phản ứng với việc đo phổ gamma sau khi
chiếu bằng hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn, ta có mối quan hệ giữa tốc
độ phản ứng (R) và số đếm ghi được (Np) của đỉnh gamma quan tâm như sau:
R=

N p / tc

(1.1)

S .D.C.N .γ .ε p

Trong đó, số hạt nhân N =

θ .w
M

⋅ NA

NA: số Avogadro ( ≈ 6.023 × 1023 mol-1).
Np: diện tích đỉnh (số đếm).
tc: thời gian đo.
S: hệ số bão hòa, với ti – thời gian chiếu. S = 1 − e − λt
T1/2 – chu kỳ bán huỷ, và λ =

i

ln 2
.

ECd
∞
R = ∫ σ ( E )φ ( E )dE + ∫ σ ( E )φ ( E )dE
0
ECd

(1.3)

σ(E): tiết diện phản ứng gây bởi neutron ở năng lượng E.
φ(E): thông lượng neutron ở năng lượng E.
ECd: năng lượng cắt Cd (ECd = 0,55 eV), cho các hạt nhân có dạng hàm tiết diện
lên đến ~ 1,5 eV được chiếu ở tâm của một hộp Cd (Cadmium) chuẩn có bề dày
1 mm với tỉ số độ cao/ đường kính = 2.
Việc thay thế tích phân

∞
∫ σ ( E )φ ( E )dE bằng một biểu thức đơn giản có
ECd

dạng φe I 0 (α ) , trong đó I 0 (α ) là tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng
neutron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E. Một cách gần đúng,
φe ( E ) ~ 1 / E 1+α , nghĩa là φe ( E ) = (1eV )α / E 1+α , ở đây 1eV biểu diễn cho năng

lượng tham khảo. Hệ số α độc lập với năng lượng neutron – được xem như một
thông số phổ neutron – biểu diễn cho độ lệch phân bố neutron trên nhiệt khỏi qui
luật 1/E. I 0 (α ) được viết:
∞ σ ( E )dE
(1eV )α
I 0 (α ) = ∫
1+α

Asp =
SDCw

(1.7)

Từ phương trình (1.6) và (1.7) ta nhận được phương trình kích hoạt theo tốc
độ đếm riêng:
Asp =

N Aθγ
[Gthφthσ 0 + Geφ e I 0 (α )]ε p
M

(1.8)

Hay là phương trình kích hoạt cho một lượng nguyên tố (g) như sau:
w=(

N p / tc
SDC

).

1
M
1
.
.
θ γ N A [Gthφthσ 0 + Geφe I 0 (α )] ε p



N p / tc

*
)
*
Mθ *γ *σ 0* [Gth
. f + Ge* .Q0* (α )] ε p
SDCW
.
ρ=
⋅
⋅
( Asp )* M *θ γ σ 0 [Gth . f + Ge .Q0 (α )] ε p

(1.11)

Với f – tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron
trên nhiệt, f = φth/φe , Q0 (α ) =

Q0 − 0.429
α

Er

+

I
0.429
, với Q0 = 0

⎜ DCWρ ⎟
⎝
⎠s

(1.12)

“x” chỉ nguyên tố cần phân tích.
“s” chỉ nguyên tố chuẩn.
Đây là phương pháp cho kết quả chính xác trong các phương pháp chuẩn
hóa của NAA. Nhưng phương pháp này có một số nhược điểm sau: khó tạo được
chuẩn có cùng hàm lượng, cùng loại và cùng matrix với mẫu phân tích.

20/81


I.4.3. Phương pháp chuẩn đơn
Chiếu mẫu cùng lúc với một monitor dùng làm chuẩn. Trong phương pháp
chuẩn đơn, các thông số trong phương pháp tuyệt đối (1.11) bao gồm thông số
hạt nhân, điều kiện chiếu và đo được gộp thành hệ số k:
*
* *
ε*
Mθ *γ * [Gth . f + Ge .Qo (α )] p
⋅
k=
⋅
*
[(
.
.

nên phương pháp này không có tính linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu và đo.
I.4.4. Phương pháp chuẩn hóa k-zero (k0)
Để làm cho phương pháp chuẩn đơn linh hoạt hơn khi thay đổi điều kiện
chiếu và đo, và làm cho phương pháp tuyệt đối chính xác hơn, Simonits đã đề
nghị sử dụng hệ số k0 được xác định từ thực nghiệm như hệ số k trong phương
pháp chuẩn đơn, nhưng không bao gồm các thông số của thiết bị chiếu và hệ đo.
Từ đó, một phương pháp chuẩn hóa mới là phương pháp chuẩn hoá k0 trong
NAA (k0-NAA), một trong những phát triển đáng kể của NAA, đã xuất hiện vào
những năm giữa thập kỷ 70, để khắc phục một số nhược điểm của các phương
pháp chuẩn hóa đã trình bày ở trên, phương pháp này thỏa các yêu cầu sau: (i)
đơn giản thực nghiệm; (ii) độ chính xác cao; (iii) linh hoạt khi thay đổi điều kiện
chiếu và đo; và (iv) thích hợp với việc máy tính hoá (tự động hoá). Phương pháp
này được phát triển như là phương pháp chuẩn hoá tuyệt đối, trong đó dữ liệu hạt
nhân không tin cậy được thay bởi hằng số hạt nhân tổ hợp được xác định chính
xác bằng thực nghiệm, được gọi là hệ số k-zero (k0), hay như là phương pháp
chuẩn đơn được làm cho linh hoạt khi thay đổi vị trí chiếu và hệ đo.
21/81


Xuất phát từ hệ số k của phương pháp chuẩn đơn, người ta định nghĩa k0 sao
cho độc lập với điều kiện chiếu và đo:
k 0, m ( a ) =

M mγ aθ aσ 0, a
M aθ mγ mσ 0, m

(1.15)

Trong đó “a” chỉ nguyên tố cần phân tích và “m” chỉ monitor (tối ưu là Au).
Hệ số k0 được đo bằng thực nghiệm và lập thành bảng. Chiếu mẫu cùng lúc

Chương trình k0-Dalat chạy trong môi trường DOS, có thể xử lý các phổ
gamma thu nhận bởi một số phần mềm thu nhận phổ chẳng hạn như: APTEC
V5.3 (của hãng Aptec), Genie-2K (của hãng Canberra) và GammaVision (của
hãng Ortec) với số kênh trong phổ là 4K hoặc 8K.
II.2. Sơ lược cấu trúc và cách sử dụng chương trình k0-Dalat
Hệ chương trình k0-Dalat bao gồm các module thực hiện công việc như sau:
- Đổi dạng phổ máy sang dạng ASCII chuẩn đã được định nghĩa trước dành
riêng cho k0-Dalat; hiện nay một số dạng phổ máy có thể đổi là Aptec V5.3(.S0),
Genie-2K(.CNF) và GammaVision(.CHN);

22/81


- Thiết lập cơ sở dữ liệu (database) bao gồm các hệ số k-zero và số liệu hạt
nhân liên quan, kết nối cơ sở dữ liệu này với chương trình chính để nhận diện hạt
nhân và tính toán;
- Xử lý phổ gamma tự động;
- Tính toán các thông số phổ nơtrôn, hiệu suất ghi và các hiệu chính liên quan;
- Tính hàm lượng nguyên tố, sai số và giới hạn phát hiện;
- Quản lý, xem, in hoặc lưu trữ kết quả trên đĩa dưới dạng file văn bản.

Hình 3 - Cửa sổ thực đơn chính của hệ chương trình k0-Dalat
II.2.1. Cấu trúc phổ ASCII chuẩn
Cấu trúc phổ ASCII chuẩn định nghĩa trước bao gồm phần “header” có 21
dòng và phần “số liệu” từ dòng 22 trở đi. Phần “header” với các thông số như
sau:
Dòng 1: Thời gian sống (Live time in seconds)
Dòng 2: Thời gian thực (Real time in seconds)
Dòng 3: Ngày kết thúc chiếu (mm/dd/yyyy)
Dòng 4: Thời điểm kết thúc chiếu (hh:mm: ss)


Hình 4a - Cửa sổ quản lý cơ sở dữ liệu

Hình 4b - Cửa sổ hiển thị thông số
được chọn

II.2.3. Xử lý phổ gamma

Hình 5 - Lưu đồ các bước thực hiện của chương trình “SPEDALAT”
25/81