ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ – VẬT LÝ KỸ THUẬT
BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN
-------- -------

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP

Đề tài:
XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐ PHỔ NEUTRON
TRÊN LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT

SVTH: PHẠM MINH TIẾN
CBHD: TS. HỒ MẠNH DŨNG
CN. TRẦN QUANG THIỆN
CBPB: TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG

-------------------

TP. HỒ CHÍ MINH - 2015


ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ – VẬT LÝ KỸ THUẬT
BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN
-------- -------

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP

Đề tài:

kiến thức và kinh nghiệm trong lĩnh vực hạt nhân.
Các bạn trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã luôn động viên, giúp đỡ tôi.
Cuối cùng, con xin cảm ơn ba mẹ, anh chị đã sinh thành, dưỡng dạy động
viên, khích lệ và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho con được học tập.
Tp. Hồ Chí Minh, tháng 7 năm 2015
Phạm Minh Tiến


i

MỤC LỤC
MỞ ĐẦU .....................................................................................................................1
Chương 1-TỔNG QUAN LÝ THUYẾT ....................................................................3
1.1. Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron ......................................3
1.1.1. Nguyên lý của phương pháp kích hoạt neutron ........................................3
1.1.2. Phương trình kích hoạt neutron ................................................................4
1.1.3. Các phương pháp chuẩn hóa ....................................................................6
1.1.4. Các thông số trường neutron lò phản ứng ................................................8
1.1.5. Thông lượng neutron ................................................................................9
1.2. Các phương pháp xác định các thông số phổ neutron ...................................10
1.2.1. Phương pháp xác định hệ số α ...............................................................10
1.2.2. Phương pháp xác định hệ số f ................................................................14
1.2.3. Phương pháp xác định nhiệt độ neutron (Tn) .........................................15
1.2.4. Phương pháp xác định thông lượng neutron nhiệt, neutron trên nhiệt và
neutron nhanh ...................................................................................................17
1.3. Các vị trí chiếu mẫu trong lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt ...............................17
1.4. Các phần mềm tính toán thông số phổ neutron. ............................................18
Chương 2 - THỰC NGHIỆM ...................................................................................22
2.1. Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe ......................................22
2.1.1. Hiệu chuẩn năng lượng và FWHM. .......................................................22

iii

DANH MỤC CÁC BẢNG
Bảng 1.1: Số liệu hạt nhân dùng để tính hệ số anpha [6] .........................................12
Bảng 1.2: Số liệu hạt nhân dùng để tính chỉ số thay đổi phổ r() Tn / T0 [6]........15
Bảng 1.3: Số liệu hạt nhân dùng để tính nhiệt độ neutron Tn [6] .............................16
Bảng 2.1: Giá trị hàm fit đường chuẩn năng lượng và FWHM tính bới GENIE-2K
...................................................................................................................................23
Bảng 2.2: Giá trị hiệu suất ε p đối với 152Eu tại các vị trí đo so với mặt đầu dò ......24
Bảng 2.3: Các hệ số của đường cong hiệu xuất tương ứng với các vị trí đo ............25
Bảng 2.4: Các chế độ chiếu – rã – đo cho các lá dò và mẫu chuẩn ..........................28
Bảng 2.5: Số liệu hạt nhân dùng để tính thông số phổ bằng phương pháp “ba lá dò
chiếu trần trên Excel..................................................................................................32
Bảng 3.1: Kết quả tính thông số phổ neutron tại Mâm quay bằng các phần mềm k0IAEA, Ko-DALAT, Excel, SANDII .........................................................................36
Bảng 3.2: Kết quả tính thông số phổ kênh 7-1 bằng k0-IAEA, Excel, SANDII .....38
Bảng 3.3: Kết quả tính thông số phổ kênh 13-2 bằng k0-IAEA, Excel, SANDII ...39
Bảng 3.4: Kết quả tính thông số phổ kênh Cột nhiệt bằng k0-IAEA, Excel, SANDII
...................................................................................................................................40
Bảng 3.5: Kết quả phân tích mẫu chuẩn SRM – NIST 1633b bằng phần mềm K0IAEA, ko-DALAT, Excel .........................................................................................42
Bảng 3.6: Kết quả phân tích mẫu chuẩn NIES-Sargasso tại kênh 7-1 bằng phần
mềm K0-IAEA, Excel ...............................................................................................43
Bảng 3.7: Kết quả phân tích mẫu chuẩn SRM 2711a (Montana Soil II) tại kênh 132 bằng phần mềm K0-IAEA, Excel ..........................................................................44
Bảng 3.8: Kết quả phân tích mẫu chuẩn SRM 2711a (Montana Soil II) tại kênh Cột
nhiệt bằng phần mềm K0-IAEA, Excel ....................................................................45

Khóa luận tốt nghiệp


iv


lĩnh vực nghiên cứu khoa học như địa chất, khảo cổ, nông - y - sinh học, nông
nghiệp, môi trường, v.v…
Ngày nay, có nhiều phương pháp phân tích nguyên tố hóa lý như: ICP-MS,
AAS, v.v..Tuy nhiên phương pháp phân tích nguyên tố bằng NAA có nhiều ưu
điểm và trong một số trường hợp, NAA là phương pháp phân tích duy nhất (VD:
xác định tạp chất trong vật liệu bán dẫn). Hơn nữa, NAA có độ nhạy và độ chính
xác rất cao.
Phương pháp NAA có thể phân tích đa nguyên tố trong nhiều dạng mẫu khác
nhau dựa vào sự biến đổi của hạt nhân bền thành hạt nhân phóng xạ bằng cách đặt
mẫu vào trường neutron. Các hạt nhân của các nguyên tố trong mẫu sẽ bắt các
neutron để trở thành các đồng vị phóng xạ, sau đó phát ra những bức xạ gamma đặc
trưng, dựa vào phổ gamma thu được ta có thể định tính hoặc định lượng các nguyên
tố hiện diện trong mẫu phân tích.
Trong phương pháp chuẩn hóa k-zero của NAA, việc xác định thông số phổ
neutron là một yếu tố quan trọng, cùng với việc hiệu chuẩn hiệu suất ghi detector là
hai quá trình thực nghiệm phải được tiến hành trước khi xử lý số liệu. Hiện nay, tại
phòng thí nghiệm NAA của Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt sử dụng hai phần
mềm k0-IAEA và Ko-DALAT, hai phần mềm này sử dụng hai phương pháp tính
khác nhau để tính các thông số phổ neutron là phương giải tích Holistic của k0IAEA và phương pháp lặp Newton Raphson của Ko-DALAT. Vì vậy, đề tài này đặt
ra nhằm áp dụng các phương pháp xác định các thông số phổ neutron bằng hai phần
mềm k0-IAEA và Ko-DALAT hiện đang được sử dụng tại phòng thí nghiệm NAA

Khóa luận tốt nghiệp


2

của Viện nguyên cứu hạt nhân Đà Lạt. Hơn nữa, phương pháp lặp mà chương trình
Ko-DALAT sử dụng là phương pháp tính số nhưng cũng có thể minh họa bằng
phần mềm Excel. Ngoài ra, các kết quả xác định thông lượng neutron của hai

deuteron(d),…. Với sự phát triển của lò phản ứng hạt nhân cho phép tạo ra những
neutron có thông lượng lên đến 1012 – 1015 n.cm-2.s-1 thì khi đó phân tích kích hoạt
bằng neutron được xem như là một kĩ thuật phân tích thông dụng nhất với độ tin cậy
rất cao so với phương pháp phân tích khác.
Ngày nay, cùng với sự pháp triển của khoa học kĩ thuật, phương pháp kích
hoạt neutron ngày càng hoàn thiện hơn có thể phân tích nguyên tố đạt mức ppb (10-9
g/g) nếu được chiếu xạ trong lò phản ứng có thông lượng neutron lớn, vì vậy giúp
cho việc phân tích có kết quả tin cậy và chính xác hơn [3].

1.1.1. Nguyên lý của phương pháp kích hoạt neutron
Cơ sở của NAA là phản ứng (n,) trong đó hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ
một neutron tạo ra một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng có khối
lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng, quá trình này
được biểu diễn bởi phản ứng [4]:
A
Z

X  01 n  ( AZ1 X)*  AZ1 X  

với:
A : Số khối nguyên tố bia;
Z : Số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia;
Khóa luận tốt nghiệp


4

Ký hiệu () trong quá trình biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian.

Hình 1.1: Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron.


N A .W.
[G th .th 0  Gee I 0 ()].S.D.C.. p
M

(1.3)

Khóa luận tốt nghiệp


5

Trong đó:


Np
tm

: là tốc độ xung đo được của đỉnh tia  quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời

gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật;
 Np : số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần;
 NA: hằng số Avogadro;
 W: khối lượng nguyên tố được chiếu xạ;
 : đổ phổ cập đồng vị;
 M: khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia;
 Gth: hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt;
 Ge: hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt;
 S =1-exp(-ti) : hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu, với ti là thời gian
chiếu;

Np / t m

M
1
.
S.D.C N A ... p G th .th 0  Ge .e I 0 ()
.

(1.4)

Khóa luận tốt nghiệp


6

1.1.3. Các phương pháp chuẩn hóa
a) Phương pháp tuyệt đối
Theo công thức (1.4) hàm lượng nguyên tố  (g/g) có thể thu được bằng việc
chiếu kèm mẫu với một monitor chuẩn ( kí hiệu ) ta được công thức (1.5) như sau:
 Np / t m 


*
*
* *
*
* *
 w.S.D.C  M. .0 . G th f  G eQ 0 ()  p

(g / g) 


*

(N p / t m ) / (W.S.D.C)

106

(1.6)

Phương pháp này là không thể phân tích đa nguyên tố vì tạo ra mẫu chuẩn có
đầy đủ nguyên tố rất khó khăn.
c) Phương pháp so sánh đơn nguyên tố
Theo phương pháp này, mẫu và một chất so sánh bất kì (đã biết hàm lượng)
được chiếu đồng thời, khi đó hàm lượng nguyên tố được tính bởi công thức sau:
(g / g) 

(N p / t m ) /(w.S.D.C)  1  6
.   .10
(N p / t m )* /(W.S.D.C)*  k 

(1.7)

Với k là hệ số được xác định bằng thực nghiệm.

Khóa luận tốt nghiệp


7

*

 W.S.D.C 

 Au

(1.9)

Với : wa là khối lượng của nguyên tố a;
W là khối lượng của nguyên tố Au;
Thay hệ số k0,Au(a) theo công thức (1.9) vào phương trình cơ bản của phương
pháp tuyệt đối (1.5), ta thu được phương trình cơ bản của phương pháp k0-INAA
như sau:
 Np/ tm 


G
.f+ G e,Au .Q 0,Au (a)  p,Au
1
 w.S.D.C  a
   g/ g  =
.
. th,Au
.
.10 6 (1.10)
k 0,Au (a) G th,a .f+ G e,a .Q 0,a (a)
 p,a
 Np/ tm 


 W.S.D.C  Au


th : thông lượng neutron nhiệt (hay là dưới cadmi);
e : thông lượng neutron trên nhiệt;

Ở đây, khái niệm “dưới cadmi” là các neutron với năng lượng lên đến 0,55
eV (ECd). Các phương pháp xác định tỉ số f sẽ được trình bày ở các mục 1.2.2.
c) Chỉ số thay đổi phổ r(α) Tn /T0 và nhiệt độ neutron
Chỉ số thay đổi phổ r(α) Tn /T0 là một phép đo tỉ số mật độ neutron trên nhiệt
đối với mật độ neutron toàn phần. Xác định được chỉ số này ta có thể tính được
nhiệt độ neutron Tn. Các phương pháp xác định chỉ số này sẽ được trình bày ở các
mục 1.2.3.

Khóa luận tốt nghiệp


9

1.1.5. Thông lượng neutron
Neutron trong lò phản ứng chủ yếu là neutron nhanh (hoặc neutron phân hạch)
được tạo ra từ phản ứng phân hạch hạt nhân. Các neutron này mất đi trong khoảng
10-15 s do va chạm với vật liệu xung quanh và cuối cùng bị nhiệt hóa. Neutron sinh
ra trong lò phản ứng có năng lượng trong khoảng 0 đến 20 MeV. Trong khoảng
năng lượng này neutron tương tác với vật chất khác nhau trong các miền năng
lượng khác nhau. Vì vậy, người ta chia phổ neutron trong lò phản ứng ra làm 3
vùng năng lượng.
+ Đặc điểm của các neutron nhiệt: có năng lương En trong khoảng 0 < En

< 0,55

eV, các neutron chuyển động ở trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tử môi
trường. Trong vùng này mật độ neutron phụ thuộc vào năng lượng theo phân bố

E

(1.12)

Khóa luận tốt nghiệp


10

Trong đó, e (E) - thông lượng neutron trên nhiệt ở năng lượng E, và e thông
lượng neutron trên nhiệt theo quy ước. Nhưng trong thực tế sự phụ thuộc này
thường được biểu diễn theo dạng:
e (E)=

e
(1eV)α
1+α
E

(1.13)

+ Đặc điểm của các neutron nhanh: là các neutron sinh ra trong phản ứng phân
hạch, có năng lượng khoảng 100 keV-20 MeV, phân bố cực đại trong khoảng 0,7
MeV. Neutron này tồn tại đồng thời với neutron nhanh và neutron nhiệt. Phổ phân
hạch thường dùng là phổ phân hạch của Watt được biểu diễn theo công thức:
f (E) = 0,484f e-Esinh 2E

(1.14)

Trong đó, E là năng lượng neutron, đơn vị là MeV, f và f (E) là thông lượng

theo logE r,i

(1.15)

Trong đó:

A 

sp,i Cd

=

N p /t m
W.S.D.C

: hoạt độ riêng của monitor thứ I (phân rã/giây/gam);

ε p,i : hiệu suất ghi nhận của detector đối với từng monitor;
FCd,i : hệ số hiệu chỉnh cho sự truyền qua Cd của các neutron trên nhiệt;
G e,i : hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt;
k 0,Au (i) : hằng số k0 của monitor i so với vàng (Au);

Vế trái của phương trình (1.15) là một hàm log chính bản thân nó là một hàm
theo α . Vì vậy để tìm α ta sẽ áp dụng phép tính lặp bằng cách cho α = 0, sau đó vẽ
đồ thị bằng phương trình (1.15) ta sẽ được hệ số góc α = α 1, vẽ đồ thị với phương
trình như trên nhưng với hệ số góc α = α 1, tiếp tục làm như vậy cho tới khi α n-1= α n
thì α n chính là hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt cần tìm.
Ngoài ra, nghiệm α có thể tìm được bằng các giải phương trình [2]:

 


 
 

  (1.16)

=0
+
2
N


i log Er,i 
N 
i log Er,i - N 



 

Khi chọn monitor ta nên chọn những monitor có năng lượng E r,i phân bố từ
thấp đến cao để đảm bảo sự tuyến tính trong phương trình (1.15) và giá trị α không

Khóa luận tốt nghiệp


12

đổi trong vùng năng lượng neutron trên nhiệt tại vị trí chiếu mẫu. Trong thực
nghiệm xác định hệ số α ta thường dùng các monitor

 FCd,i .R Cd,i -1.Q0,i (α).G e,i /G th,i

(1.18)

Trong thực nghiệm xác định hệ số α ta thường dùng các monitor được cho
trong bảng 1.1.
Bảng 1.1: Số liệu hạt nhân dùng để tính hệ số anpha [6]
Phản ứng kích hoạt
197
Au(n, γ)198Au
232
Th(n, γ)233Th/233Pa

E r ,eV
5,65 ± 0,40
54,4 ± 0,5

Q0
15,71 ± 0,28
11,53 ± 0,42

Co(n, γ) 60Co
98
Mo(n, γ) 98Mo/99mTc

136 ± 7
241 ± 48

1,993 ± 0,054
53,1 ± 3,3

Khóa luận tốt nghiệp


13

Ngoài ra, nghiệm α cũng có thể tìm được bằng cách giải phương trình (1.19)
như sau:
-α

N


N
G th,i .E r,i




log(
)
-α
i (F .R -1).G .Q  α   
i logEr,i  
N 
G th,i .E r,i

Cd,i
Cd,i
e,i
0,i

Theo phương pháp này, một bộ các monitor được đem chiếu trần với một monitor
tham khảo “reference” [3]:

  T  Theo logE

log E

-α

r,i

i

(1.20)

r,i

Cách vẽ để tìm hệ số α cũng giống như hai phương pháp trên, ngoài ra nghiệm
 có thể tìm được bằng cách giải phương trình sau:
N
N



logE r,i  
logTi  






 Asp,i
 -α
Asp,ref

 .E r,i
 k 0,Au (i)ε p,i k 0,Au (ref)ε p,ref 

Với : Ti =
Q0,i (α).G e,i /G th,i -Q0,ref (α).G e,ref /G th,ref

(1.22)

Trong công thức (1.21) không tính đến monitor “ref” tức là nếu số monitor là
N+1 thì nó gồm có N monitor cộng với một monitor “ref”. Trong phương pháp này
người ta thường dùng “ba lá dò” để tính hệ số α tức là gồm N = 2 monitor và 1
monitor “ref” khi đó ta được phương pháp “ba lá dò chiếu trần” [3].
Khóa luận tốt nghiệp


14

(a-b)[Q0 (α)]1 -(a+1)[Q0 (α)]2 +(b+1)[Q0 (α)]3 =0

(1.23)

Trong đó:
A

k (2) ε

Từ việc xác định hệ số α theo phương pháp “ba lá dò chiếu trần”, ta có thể rút
ra biểu thức xác định tỉ số thông lượng neutron f như sau [3]:
A
k 0,Au (1) ε p,1
.
-G e,2 .Q0,2 (α). sp,1
k 0,Au (2) ε p,2
Asp,2
A
k (1) ε
G th,2 . sp,1 -G e,1.Q0,1 (α). 0,Au . p,1
Asp,2
k 0,Au (2) ε p,2

G e,1.Q0,1 (α).
f=

(1.25)

Trong đó:
Asp,1 =

Np / t m
S.D.C.W

: hoạt độ riêng của monitor thứ nhất (phân

rã/giây/gam);

Khóa luận tốt nghiệp

 (1+2α)0,55


(1.26)

Các monitor thích hợp dùng để tính chỉ số thay đổi phổ neutron theo công thức
(1.26) là

55

Mn,

59

Co và

197

Au. Trong phương trình (1.24), W’(α) là hàm gần đúng

của hệ số α, được cho bởi:


W'()  W'.E r (1eV)

(1.27)

Với W’ – số hạng hiệu chỉnh cho tiết diện không theo luật 1/v nằm giữa µkT n
và ECd. Đối với lá dò có tiết diện tuân theo qui luật 1/v thì W’=0. Đối với lá dò có
tiết diện không theo luật 1/v thì nó có thể được xem như hằng số cho dù giá trị

1

1
1

Khóa luận tốt nghiệp


16

b) Phương pháp chiếu trần
Phương pháp này sử dụng hai monitor chiếu trần, hai monitor được chọn tốt
nhất là một monitor nhạy với neutron nhiệt và một monitor nhạy với neutron trên
nhiệt. Thông thường người ta sử dụng hai monitor

96

Zr và 94Zr, khi đó chỉ số thay

đổi phổ được tính như sau [2]:
A
k 0,Au (1) ε p,1
.
.g1 (Tn )-G th,1. sp,1 .g 2 (Tn )
k 0,Au (2) ε p,2
A sp,2
r(α) Tn /T0 =
A
k (1) ε
G r,2 . sp,1 .S0,2 (α)-G r,1. 0,Au . p,1 .S0,1 (α)

hoạt
176
Lu(n, γ)177Lu
197

Au(n, γ)198Au

Eγ, keV

T1/2

k0,Au

s0

E r ,eV

112,9
208,4
411,8

6,71 ngày

4,16.10-2
7,14.10-2
1

1,67

0,158


th
f

(1.31)

Từ phương trình Hogdal (1.1) và (1.2), ta tính được thông lượng neutron
nhanh như sau:
f =

(N p /t m ).M

(1.32)

S.D.C.N A .W.θ.ε p .γ.σf

Trong đó:
f : thông lượng neutron nhanh;
σ f : tiết diện bắt neutron nhanh của nhân bia;

Để tính thông lượng neutron nhanh ta cần lựa chọn những lá dò có tiết diện bắt
neutron nhanh cao như các lá dò sau: Fe54, Ni58,…

1.3. Các vị trí chiếu mẫu trong lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt được xây dựng vào những năm 1960 trải qua
nhiều lần nâng cấp hiện nay lò đang hoạt động với công suất danh định là 500kWt
bằng nhiên liệu loại VVR-M2 với độ làm giàu thấp 19,75% U-235. Chất làm chậm
và chất tải nhiệt bằng nước thường (H2O) với cơ chế làm nguội vùng hoạt bằng đối
lưu tự nhiên. Chất phản xạ quanh vùng hoạt là beryllium và graphite. Hiện nay, lò
phản ứng có 9 kênh chiếu mẫu: Bẫy neutron tại trung tâm hoặc vùng hoạt, Mâm