BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

HỒ VĂN DOANH

NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP
PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VÒNG
TRÊN LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT
ĐỂ XÁC ĐỊNH CÁC HẠT NHÂN SỐNG NGẮN
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân
Mã số: 9.44.01.06

DỰ THẢO LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ
Người hướng dẫn khoa học:
GVHD-1: TS. Hồ Mạnh Dũng
GVHD-2: PGS.TS. Nguyễn Nhị Điền

ĐÀ LẠT - 2020


Lời cam đoan
Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi với sự hướng dẫn khoa
học của TS. Hồ Mạnh Dũng và PGS.TS. Nguyễn Nhị Điền cùng với những ý kiến
đóng góp của các anh/chị và đồng nghiệp đang công tác tại Viện Nghiên cứu hạt nhân.
Các số liệu, kết quả được nêu trong Luận án là trung thực và đã được sự đồng

ý của các đồng tác giả trong các công trình khoa học đã công bố. Ngoài ra, trong
luận án không có sự sao chép, sử dụng bất hợp pháp kết quả, số liệu từ bất kỳ tài

Và cuối cùng, xin cảm ơn sâu sắc đến gia đình và những người thân yêu đã
luôn động viên, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi nhất cho tôi trong quá trình học tập
và nghiên cứu.

iii


MỤC LỤC
Danh mục các ký hiệu và chữ viết tắt......................................................................vii
Danh mục các bảng.................................................................................................xii
Danh mục các hình vẽ và đồ thị................................................................................x
MỞ ĐẦU................................................................................................................................................. 1
Chương 1. TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU PHƯƠNG PHÁP PHÂN

TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VÒNG......................................................4
1.1. Tình hình nghiên cứu ngoài nước về phương pháp CNAA................................4
1.2. Tình hình nghiên cứu trong nước về phương pháp CNAA.................................9
1.3. Phương pháp CNAA theo chuẩn hóa k0...........................................................10
1.4. Thời gian chết và chồng chập xung..................................................................12
1.5. Nhận xét chung Chương 1................................................................................15
Chương 2. CƠ SỞ LÝ THUYẾT VỀ PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH
HOẠT NEUTRON LẶP VÒNG........................................................................... 16
2.1. Lý thuyết phương pháp phân tích kích hoạt neutron.......................................16
2.2. Phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vòng.......................................... 20
2.2.1. Giới thiệu................................................................................................. 20
2.2.2. Nguyên lý CNAA.................................................................................... 20
2.2.3. Phương trình kích hoạt lặp vòng.............................................................. 21
2.2.4. Thông số thời gian trong kích hoạt lặp vòng............................................ 22
2.3. Phương pháp CNAA theo chuẩn hóa k0........................................................... 25
2.3.1. Phương trình cơ bản k0-CNAA............................................................... 25

3.6.2. Chiếu và đo mẫu bằng hệ kích hoạt lặp vòng..........................................53
3.6.3. Xử lý số liệu CNAA theo chuẩn k0 bằng phần mềm k0-IAEA...............56
3.7. Nhận xét chung Chương 3 …………………………………………………….57
Chương 4. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN............................................................. 58
4.1. Kết quả phát triển phương pháp k0-CNAA trên LPƯĐL.................................58
4.1.1. Kết quả đánh giá phương pháp k0-CNAA dùng mẫu chuẩn SMELS I....58
4.1.2. Kết quả đánh giá phương pháp k0-CNAA dùng mẫu chuẩn sinh học......61
4.1.3. Kết quả ước tính độ không đảm bảo đo của phương pháp k0-CNAA......64
4.1.3.1. Thời gian chiếu mẫu........................................................................ 64
4.1.3.2. Thông số phổ và biến đổi thông lượng neutron................................66
4.1.3.3. Hiệu suất của hệ phổ kế ……………………………………………69

v


4.1.3.4. Ước lượng độ không đảm bảo đo của phương pháp k0-CNAA.......71
4.2. Kết quả hiệu chỉnh ảnh hưởng của thời gian chết cao....................................... 73
4.2.1. Kết quả hiệu chính mất số đếm do chồng chập xung...............................73
4.2.2. Kết quả đánh giá k0-CNAA ở thời gian chết cao..................................... 73
4.3. Kết quả xác định nguyên tố Selen trong mẫu sinh học thông qua hạt nhân

77m

Se

bằng kích hoạt lặp vòng...........................................................................................79
4.4. Nhận xét chung Chương 4……………………………………………………..86
KẾT LUẬN......................................................................................................................................... 87
DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN
LUẬN ÁN............................................................................................................... 89

Thông lượng neutron trên nhiệt
Thông lượng neutron nhanh
N0
Số hạt nhân bền trong mẫu
N1
Số hạt nhân bị kích hoạt trong mẫu
Hằng số phân rã
RTốc độ phản ứng
T1/2Chu kỳ bán rã của hạt nhân
tiThời gian kích hoạt mẫu
tdThời gian phân rã
tcThời gian đo mẫu
twThời gian đợi từ lúc kết thúc đo đến lúc bắt đầu chiếu lại
TChu kỳ của một vòng lặp (T = ti + td + tc + tw)
TexpTổng thời gian thí nghiệm
NpSố đếm đỉnh tại năng lượng quan tâm
NpcSố đếm tích lũy của n vòng lặp
BSố đếm phông
FcHệ số hiệu chính số đếm tích lũy
FIHệ số hiệu chính sự biến thiên thông lượng
NSố vòng lặp
γXác suất phát của tia gamma
εHiệu suất ghi của đầu dò
SHệ số bão hòa trong khi chiếu
DHệ số hiệu chính sự phân rã
CHệ số hiệu chính sự phân rã trong khi đo
GthHệ số hiệu chính tự che chắn neutron nhiệt
GeHệ số hiệu chính tự che chắn neutron trên nhiệt
WKhối lượng của mẫu
wKhối lượng của nguyên tố quan tâm trong mẫu

1/E Nhiệt độ neutron
Hoạt độ tạo thành tại thời điểm kết thúc
chiếu Hoạt độ riêng của hạt nhân quan tâm
Hoạt độ riêng của hạt nhân quan tâm trong mẫu
Hoạt độ riêng của hạt nhân quan tâm trong lá dò
Tỉ số tích phân cộng hưởng trên tiết diện ở vận tốc 2200 m/s
Tỉ số tích phân cộng hưởng trên tiết diện đối với phổ neutron trên nhiệt
1+α
phân bố dạng 1/E
Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng
Hàm lượng chứng nhận
Hàm lượng thực nghiệm
Sai số
Hàm lượng trung bình

viii


Danh mục các chữ viết tắt
Chữ viết tắt

Tiếng Anh

Tiếng Việt

AAS

Phương pháp phổ hấp thụ nguyên
tử
Phân tích kích hoạt neutron lặp


Atomic Absorption
Spectrometric
Cyclic Neutron Activation
Analysis
Digital Signal Processingbased gamma-ray spectrometer
Dead-Time
High Density Polyethylene
High Purity Germanium
International Atomic
Energy Agency
Inductively Coupled Plasma
Mass Spectrometry
Neutron Activation Analysis
based k-zero method
Cyclic Neutron Activation
Analysis based k-zero method
K0-DALAT Software
k0-IAEA Software
Loss-Free-Counting
Live-Time-Clock
Limit of Detection
Dalat Research Reactor
Neutron Activation Analysis
National Institute of Standards
and Technology
Pseudo-Cyclic Neutron
Activation Analysis
Pneumatic Transfer System
Replicate Neutron Activation

Phương pháp phân tích huỳnh
quang tia X
Thời gian chết bằng không

ix


Danh mục các bảng
Bảng 1.1: Số liệu hạt nhân của một số nguyên tố được xác định bằng CNAA thông
qua các hạt nhân sống ngắn.......................................................................................4
Bảng 1.2: Phân loại CNAA và các nguyên tố được xác định bằng CNAA................6
Bảng 1.3: Số liệu hạt nhân của nguyên tố Selen và ảnh hưởng nhiễu lên Selen trong
NAA …..................................................................................................................... 7
Bảng 1.4: Số liệu hạt nhân của nguyên tố Flo...........................................................7
Bảng 1.5: Số liệu hạt nhân đối với kích hoạt neutron cho Ag....................................8
Bảng 2.1: Truyền sai số của một số hàm phổ biến................................................... 28
Bảng 2.2: Các phản ứng và các tia gamma dùng để tính toán các thông số phổ......34
Bảng 3.1: Các thông số đặc trưng của hệ kích hoạt lặp vòng..................................42
Bảng 3.2: Thời gian chiếu, rã và đo cho các lá dò................................................... 47
Bảng 3.3: Số hạt nhân của các nguồn chuẩn............................................................ 46
Bảng 3.4: Thông tin của các lá dò dùng trong thực nghiệm..................................... 48
Bảng 3.5: Khai báo các thông số của mẫu cho chương trình k0-IAEA................... 50
Bảng 3.6: Kích thước của lọ đựng mẫu................................................................... 51
Bảng 3.7: Kích thước của nắp lọ đựng mẫu............................................................. 52
Bảng 3.8: Chuẩn bị mẫu SMELS I chiếu ở Cột nhiệt.............................................. 52
Bảng 3.9: Chuẩn bị mẫu chuẩn NIST-1566b chiếu ở Kênh 13-2............................. 52
Bảng 3.10: Chuẩn bị mẫu chuẩn NIST-2711A chiếu ở Cột nhiệt.............................53
Bảng 3.11: Thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu trên hệ lặp vòng...................53
Bảng 3.12: Điều kiện chiếu và đo mẫu SMELS I Cột nhiệt.................................... 53
Bảng 3.13: Thông số thời gian của mẫu SMELS I.................................................. 54

trong mẫu chuẩn NIST-2711a.................................................................................. 72
Bảng 4.12: Số liệu dùng cho phương pháp k0 đối với những hạt nhân trong mẫu chuẩn

NIST-2711a............................................................................................................. 72
Bảng 4.13: Ước tính độ không đảm bảo đo của phương pháp k0-CNAA................73
Bảng 4.14: Kết quả xác định giá trị DT0 của hệ GMX-4076................................... 73
Bảng 4.15: Kết quả tính toán hệ số a cho hiệu chính chồng chập xung...................74
Bảng 4.16: Hệ số hiệu chính mất số đếm của mẫu chuẩn NIST-2711a....................77
Bảng 4.17: Kết quả hàm lượng thực nghiệm của một số nguyên tố trong mẫu chuẩn
NIST-2711a ở vòng lặp thứ 4 đã hiệu chính thời gian chết...................................... 77
Bảng 4.18: Phân tích Selen trong mẫu chuẩn sinh học bằng NAA sử dụng

77m

Se và

75

Se.......................................................................................................................... 82
Bảng 4.19: Kết quả hàm lượng thực nghiệm (mg/kg) của nguyên tố Selen theo số
vòng lặp trong một số mẫu chuẩn bằng kích hoạt lặp vòng..................................... 85

xi


Danh mục các hình vẽ và đồ thị
Hình 2.1: Nguyên lý của phân tích kích hoạt lặp vòng............................................ 20
Hình 2.2: Sự thay đổi tỉ số tín hiệu trên nhiễu theo thời gian thí nghiệm tổng (nT)
trong trường hợp T = 2T1/2, ti = tc = T1/2, td = tw = 0................................................. 24
Hình 2.3: Giới hạn phát hiện của CNAA đối với Se trong mẫu tóc.........................24


một số nguyên tố trong mẫu SMELS ứng với N=7...............61

sai số của một số nguyên tố trong mẫu chuẩn NIST-1566b

ứng với N=5............................................................................................................ 63
Hình 4.4: Hoạt độ riêng của

28

Al ứng với thời gian chiếu ở Kênh 13-2..................65

28

Hình 4.5: Hoạt độ riêng của Al ứng với thời gian chiếu ở Cột Nhiệt....................65
Hình 4.6: Sự thay đổi hoạt độ riêng của nhôm theo thời điểm chiếu.......................68
Hình 4.7: Đường cong hiệu suất khi có và không có buồng đo...............................71
Hình 4.8: Tốc độ đếm tương đối của đỉnh 142,5 keV của

46m

Sc trước và sau khi hiệu

chỉnh ảnh hưởng của thời gian chết......................................................................... 75
Hình 4.9: Tốc độ đếm tương đối của đỉnh 411,8 keV của

198

Au trước và sau khi hiệu


Se trong mẫu NIST-1598a.......83
Hình 4.15: Giới hạn phát hiện của Selen trong mẫu chuẩn IAEA-436 bằng việc kết
hợp phổ của hai phương pháp Re-NAA và PCNAA................................................ 84

xiii


MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron đã được công nhận là một kỹ thuật phân tích rất hiệu
quả trong việc xác định thành phần nguyên tố trong mẫu. Với độ nhạy cao và độ chính
xác tốt, cũng như khả năng xác định đồng thời đa nguyên tố và phân tích không hủy
mẫu, những ưu điểm nêu trên đã làm cho kỹ thuật phân tích này được ứng dụng rộng
rãi trong nhiều lĩnh vực nghiên cứu như sinh học, môi trường, địa chất, công nghiệp,
khảo cổ, điều tra pháp lý, v.v.. Trong phân tích kích hoạt neutron, có nhiều loại nguồn
neutron khác nhau được sử dụng (lò phản ứng, máy gia tốc, máy phát neutron và nguồn
đồng vị), trong đó phân tích kích hoạt neutron (NAA) trên lò phản ứng nghiên cứu
được sử dụng phổ biến nhất, cho độ nhạy phân tích cao nhất do thông lượng neutron
cao và cho phép xác định khoảng 70 nguyên tố trong bảng hệ thống tuần hoàn [1]. Tuy
nhiên, nhiều nguyên tố cần thời gian phân tích khá dài vì chúng được xác định dựa vào
các hạt nhân có chu kỳ bán hủy dài (hay còn gọi là hạt nhân sống dài), chẳng hạn như
75

Se (T1/2 = 120 ngày),

46

Sc (T1/2 = 84 ngày),

181


NAA sẽ mang lại hiệu quả và tăng tính cạnh tranh so với các kỹ thuật phân tích khác.
Hơn nữa, nhiều nguyên tố có thể được xác định bằng kỹ thuật NAA thông qua chỉ một
hạt nhân sống ngắn duy nhất như
(T1/2 = 0,8 giây),

28

20

F (T1/2 = 11,03 giây),

Al (T1/2 = 2,24 phút),

52

19

O (T1/2 = 26,9 giây),

V (T1/2 = 3,75 phút),

207m

Pb

51

Ti (T1/2 = 5,76 phút),

v.v.. Điều này mở rộng khả năng phân tích so với việc sử dụng hạt nhân sống dài trong


có thể xác định được các hạt nhân có chu kỳ bán rã (T1/2) từ 10 giây đến vài phút
20

( F,

77m

Se,

46m

Sc,

110

Ag,

179m

Hf,

165m

Dy,

28

Al,


đỉnh của hạt nhân quan tâm.
Vì vậy, trong luận án của tác giả, phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp
vòng dựa vào chuẩn hóa k0 (k0-CNAA) đã được nghiên cứu phát triển cùng với
một số hiệu chính để khắc phục các nhược điểm nêu trên nhằm xác định một số hạt
nhân sống ngắn như:

77m

Se,

110

Ag,

179m

Hf,

46m

Sc,

165m

Dy, v.v… Lần đầu tiên

phương pháp k0-CNAA được phát triển và áp dụng thành công tại Việt Nam. Đó là
điểm mới của Luận án.
Tất cả các thí nghiệm trong luận án này được thực hiện trên hệ kích hoạt lặp
vòng tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (LPƯĐL) khi vận hành tại mức công suất

vòng. Ngoài sự cạnh tranh về yếu tố thương mại so với các kỹ thuật phân tích khác,
một lý do khác mà phương pháp CNAA ngày càng nhận được nhiều mối quan tâm
là do một số hạt nhân sống ngắn là đối tượng nghiên cứu chỉ thị liên quan đến các
vấn đề về môi trường và y sinh [6].
Bảng 1.1: Số liệu hạt nhân của một số nguyên tố được xác định bằng CNAA thông
qua các hạt nhân sống ngắn [3,4]
TT Ng.
tố
1
O
2
F
3
Sc
4
Ge
5
Se
6
Rb
7
Rh
8
Pd

Phản ứng
hạt nhân
18
19
O(n,γ) O

86mRb
104Rh
107mPd

,
%
0,002
1,00
1,00
0,365
0,090
0,722
1,00
0,273

T1/2,
giây
26,9
11,02
18,75
48
17,45
61,2
42,3
20,9

0,

barn
0,00016



9
10
11
12
13
14
15
16
17
18
19
20

Ag
In
Sb
Ce
Dy
Er
Yb
Pt
Hf
Ir
W
Pb

109


Pt
178
179m
Hf(n,γ)
Hf
191
192m
Ir(n,γ)
Ir
182
183m
W(n,γ)
W
206
207m
Pb(n,γ)
Pb

110Ag
116mIn
124mSb
139mCe
165mDy
167mEr
177mYb
199mPt
179mHf
192mIr
183mW
207mPb

0,15
1698
15
3,8
0,3
53
300
20
0,03

0,2
-0,93
2
425
10
--1039
1060
600
0,1

657,76
1293,6
645,86
757,0
515,5
207,8
104
319
216
58

Pb (4 mili giây) và

207m

Pb (800 mili giây). Để đạt được độ

nhạy yêu cầu, Spyrou và Ozek [13] lần đầu tiên đã sử dụng lò phản ứng như là một
nguồn neutron cho CNAA và đã công bố kết quả đo

207m

Pb (800 mili giây) trong mẫu

môi trường. Từ đó, nhiều thiết bị dùng cho CNAA đã được nghiên cứu thiết kế và lắp
đặt như ở Anh, Mỹ, Hàn Quốc và Áo [14-16], phương pháp luận và hàng loạt các
nghiên cứu ứng dụng đã được thực hiện [17-19].

5


Trong tất cả các loại kích hoạt lặp vòng, hầu hết các nghiên cứu được thực
hiện kích hoạt lặp vòng bằng neutron (CNAA). Dựa vào nguồn neutron được sử
dụng, CNAA có thể phân loại theo các dạng khác nhau như CNAA dùng lò phản
ứng, máy gia tốc, máy phát, và nguồn đồng vị. Dựa vào năng lượng của neutron,
CNAA có thể phân loại theo neutron nhiệt, trên nhiệt và neutron nhanh; dựa vào
bức xạ phát ra từ hạt nhân phóng xạ, có thể phân loại theo tia gamma và neutron trễ.
Bảng 1.2 cho thấy các nguyên tố có thể xác định bằng các loại CNAA khác nhau.
Bảng 1.2: Phân loại CNAA và các nguyên tố được xác định bằng CNAA
Neutron


Yb, Ir, W, Pb, U
U, Th
O, F, Ge, Rh, Ag, Ce, Er, Hf,
Pt, Ir
B, O, F, S, Cl, Si, Na, Mg, Ti,
Ge, As, Se, Br, Rb, Y, In, Ba,
Ce, Hf, Nd, Sm, Er, Tb, W,
Au, Pb

Một vài ứng dụng phổ biến của phương pháp CNAA
Selen được biết như là một nguyên tố vi lượng thiết yếu trong mẫu sinh học.
Hàm lượng của Selen trong các mô sinh học bình thường khoảng
Hạt nhân gây nhiễu
-ray
Hạt nhân
(T1/2)
(keV)
121,8
152Eu
136,3
181Hf
264,1
182Ta
279,1
203Hg
162,3
116mIn
(2,18 s)

-ray
(keV)
121,1
136,0
264,7
279,5
161,9

77mSe;

(17,4 s)

Flo là một nguyên tố vi lượng thiết yếu trong cơ thể và được tích lũy trong xương.


Phản ứng
hạt nhân
n,γ
n,p
n,α
n,2n

19F

(100%)

σth
(b)
9,5
1,35
7,85
0,0073

Hạt
nhân
20F
19O
16N
18F

T1/2,
giây
11,02
26,91

F9 (T1/2 = 11 giây)

20

→ 20

→

20

0

( Ne)* + β-1 +

( Ne)*
Ne10 + γ (Eγ = 1633 keV)
Theo kết quả nghiên cứu của Farooqi [29] giới hạn phát hiện của Flo trong mẫu
sinh học có thể đạt được ở mức vài mg/kg bằng CNAA sử dụng LPƯ ở điều kiện T i

= Tc = 10 giây, Td = Tw = 2 giây. Tuy nhiên, cần lưu ý về phản ứng

23

20

Na(n,α) F và

7




Ag (250 ngày),

nhiên, sử dụng hạt nhân sống ngắn

46

Sc (84 ngày) và

110

Ag (24,6 giây),

46m

181

Hf (42 ngày). Tuy

Sc (18,75 giây) và

179m

Hf

(18,68 giây) không chỉ giảm thời gian phân tích mà còn có thể cải thiện giới hạn
phát hiện bằng phương pháp lặp vòng. Spyrou đã áp dụng thành công CNAA để
phân tích một số mẫu môi trường nhằm xác định Sc, Hf, Ag và cùng một số nguyên
tố khác như Dy, Se, Al và V.
Bảng 1.5: Số liệu hạt nhân đối với kích hoạt neutron cho Ag

24,6 giây

110mAg

250 ngày

Năng lượng,
( γ)
633 keV
(1,8)
657,7 keV
(4,5)
657,7 keV
(94,6)

8


1.2. Tình hình nghiên cứu trong nước về phương pháp CNAA
Trước năm 2005, hệ chuyển mẫu dùng cho chiếu ngắn tại Kênh 13-2 và Cột
nhiệt ở LPƯĐL đã được cải tiến nhằm phục vụ cho việc phân tích nhanh để xác
định các hạt nhân sống ngắn. Kênh 13-2 và Cột nhiệt là hai kênh chiếu xạ có các
đặc trưng phù hợp với việc phân tích các hạt nhân sống ngắn. Tuy nhiên, tại thời
điểm đó có nhiều khó khăn khách quan về điều kiện thực tế, như thiết bị không tự
động hoàn toàn và chưa được chính xác về mặt thời gian, ống chiếu mẫu không
sạch, hệ thống lọc bụi khí phóng xạ làm việc chưa hiệu quả, hiệu chính ảnh hưởng
thời gian chết một cách thủ công. Vì vậy, phương pháp phân tích nhanh cũng như
kích hoạt lặp vòng chưa được nghiên cứu áp dụng trên LPƯĐL.
Năm 2013, qua dự án viện trợ kỹ thuật (RER/4/028) của IAEA, LPƯĐL đã
được trang bị một hệ chuyển mẫu bằng khí nén (Pneumatic Transfer System-PTS)

thời gian ngắn, và sau khoảng thời gian rã, mẫu được đo nhanh, sau đó mẫu được
chiếu lại và toàn bộ quá trình được lặp lại một số vòng lặp. Trong trường hợp mẫu
sau khi chiếu có hoạt độ cao (hoặc thời gian chết cao), phương pháp PCNAA được
phát triển thay thế bằng cách điều chỉnh các thông số trong CNAA, đặc biệt là thời
gian đợi giữa các vòng chiếu-rã-đo khoảng từ vài phút đến vài giờ để giảm thời gian
chết của hệ phổ kế. Một phương pháp khác là Re-NAA, được phát triển từ việc
chiếu và đo các phần nhỏ của cùng một mẫu, sau đó các phổ riêng lẻ được kết hợp
lại để tạo thành một phổ tổng. Trong phương pháp này, hoạt độ của mẫu gần như
nhau ở mỗi vòng lặp, số đếm phông và thời gian chết không tăng khi tăng số mẫu
lặp. Vì lý do đó, phương pháp này cho giới hạn phát hiện tốt và độ tái lặp tốt hơn so
với phương pháp CNAA thông thường đối với một số hạt nhân sống ngắn.
1.3. Phương pháp CNAA theo chuẩn hóa k0
Phương pháp k0 là một trong bốn phương pháp tính toán hàm lượng nguyên tố
trong NAA, được giới thiệu lần đầu tiên vào năm 1974 bởi hai tác giả là F. De Corte
và A. Simonits. Từ đó cho đến nay, k0-NAA luôn được quan tâm phát triển tại nhiều
phòng thí nghiệm NAA và đã được hiệp hội phân tích hạt nhân công nhận như một
phương pháp phân tích chuẩn hóa. Phương pháp k0-NAA đã được bắt đầu nghiên
cứu tại Viện Nghiên cứu hạt nhân từ những năm 1980 của thế kỷ trước. Đến năm
2002, phương pháp này được áp dụng một cách chính thức thông qua chương trình
K0-DALAT [36]. Ưu điểm của phương pháp k0-NAA là đơn giản trong thực
nghiệm so với phương pháp tương đối, độ chính xác cao so với phương pháp tuyệt
đối và linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu và đo so với phương pháp chuẩn đơn.
Đặc biệt là không cần dùng mẫu chuẩn khi phân tích một số lượng lớn mẫu.
Phương pháp k0-CNAA đã được nghiên cứu lần đầu tiên năm 2012 [37]. Thí
nghiệm kích hoạt lặp vòng được thực hiện tại Lò phản ứng nghiên cứu ở Bồ Đào
Nha. Chương trình k0-IAEA được nghiên cứu áp dụng với các bước xử lý phổ bằng
tay vì tại thời điểm đó chương trình này chưa được nâng cấp cho k0-CNAA. Các
hiệu chính về thời gian chết và thay đổi thông lượng neutron chưa được đề cập đến
trong phép tính k0-CNAA.


nâng cấp phần mềm k0-IAEA cho việc xử lý số liệu của k0-CNAA. Trong thời gian
này, lò phản ứng Đà Lạt đã hoạt động định kỳ theo kế hoạch, nhờ đó các thí nghiệm
phục vụ việc thử nghiệm phần mềm cũng đã được tiến hành. Phần mềm k0-IAEA

11


hiện nay đã có thể được áp dụng cho CNAA. Chức năng này được xem là mới của
phần mềm k0-IAEA, phiên bản k0-IAEA V.8 được sử dụng cho mục đích áp dụng
k0-CNAA trên phần mềm k0-IAEA.
1.4. Thời gian chết và chồng chập xung
Tín hiệu có thể bị mất trong tất cả các bộ phận của hệ phổ kế gamma như tinh thể
đầu dò, tiền khuếch đại, khuếch đại, bộ chuyển đổi tương tự số (ADC) và khối phân
tích đa kênh (MCA) hoặc máy tính. Trong trường hợp muốn đo nguồn

198

Au với độ
6

chính xác yêu cầu là = 0,1%, thì theo thống kê Poisson phải ghi nhận hơn 10 số đếm
của đỉnh năng lượng 412 keV. Nếu muốn hoàn thành phép đo trong một giờ, trong khi
tỉ số đỉnh trên tổng của đầu dò là 0,2 thì phải thực hiện phép đo tại tốc độ đếm hơn
1400 cps. Ở tốc độ đếm này, số đếm có thể bị mất lên đến vài phần trăm vì thời gian
đáp ứng hữu hạn của hệ đo [38]. Trong nhiều ứng dụng, hệ phổ kế gamma cần phải
thực hiện các phép đo lên đến hàng chục ngàn số đếm trên giây. Trong thực tế, nếu thời
gian chết trên ADC cho thấy 10% thì việc hiệu chính mất số đếm cần được xem xét
ngay cả khi mạch hiệu chính thời gian chết đang làm việc tốt [39].
Hầu hết các điện tích trong đầu dò được thu thập trong vòng dưới 100 ns và được
định hình trong khối khuếch đại trong khoảng 1-10 µs tiếp theo [38]. Vì vậy, hệ đo cần