119
TẠP CHÍ KHOA HỌC, Đại học Huế, Số 48, 2008
T
ỔNG HỢP XÊRI ĐIOXIT SIÊU MNN BẰNG PHƯƠNG PHÁP
SOL-GEL T
Ừ XÊRI(IV) NITRAT VÀ AXIT TARTRIC
Võ Quang Mai
Trường Đại học sư phạm, Đại học Huế
Trần Thị Cúc Phương
Học viên cao học Trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế
TÓM TẮT
Xêri đioxit được tổng hợp ở nhiệt độ thấp (dưới 600
o
C) bằng sự đốt cháy của gel được
điều chế từ axit tartaric và xêri(IV) nitrat. Xêri đioxit tạo thành được kiểm tra bởi phổ nhiễu xạ
tia X (XRD), phân tích nhiệt TG-DTA, kính hiển vi điện tử quét (SEM) và phân tích diện tích bề
mặt riêng bằng phương pháp Brunauer-Emmet-Teller (BET). CeO
2
thu được có diện tích bề mặt
lớn (38,5700 ± 0,4730 m
2
/g).
1. Mở đầu
Trong nh
ững năm gần đây, CeO
2
kích thước nano đang được các quốc gia
nghiên c

siêu mịn
này lên n
ền cao lanh với mục đích sẽ ứng dụng làm xúc tác xử lý khí thải ô tô, xe máy,
ngh
ĩa là sẽ mong muốn chuyển các khí thải NO
x
, thành N
2
, CO
x
thành CO
2
, C
x
H
y
thành
CO
2
không còn độc hại cho môi trường.
2. Thực nghiệm
2.1. D
ụng cụ hóa chất
Mu
ối Ce(NO
3
)
4
, axit tatric, máy khuấy từ gia nhiệt, bếp cách cát, lò nung và một
s

3
)
4
/axit tartric = 1:3 (quy về khối lượng của CeO
2
) tNm lên cao lanh theo tỉ lệ
t
ương ứng là 1%, 5%, 10%, sau đó nung ở 510
o
C trong 45 phút.
Ph
ương pháp phân hủy gel được xác định bằng giản đồ phân tích nhiệt được ghi
trên máy DTA-50 và TGA- 50 c
ủa hãng SHIMADZU (Nhật Bản).
C
ấu trúc tinh thể của vật liệu CeO
2
và tỉ lệ tNm CeO
2
lên cao lanh được xác định
b
ằng giản đồ nhiễu xạ tia X được ghi trên máy Simens D5000 (CHLB Đức), CuK
α
.
Hình dạng và kích thước của vật liệu CeO
2
được xác định bằng ảnh được chụp
b
ằng kính hiển vi điện tử quét (SEM) JEOL - 5333 (Nhật Bản).
Di

O làm chia tách các hạt trong gel thành khối bột xốp bao gồm những hạt có kích
th
ước rất nhỏ. Kết quả phân tích nhiệt của mẫu gel được chỉ ra ở hình 1a, 1b.

Hình 1a. Giản đồ phân tích nhiệt TGAHình 1b. Giản đồ phân tích nhiệt DTA

121
Từ giản đồ phân tích nhiệt TGA, DTA ở hình trên có thể nhận xét quá trình phân
h
ủy gel như sau:
Khi t
ăng nhiệt độ từ 30
o
C đến 135
o
C, ở giản đồ TGA có sự giảm mạnh về khối
l
ượng, khối lượng mẫu giảm 61,935%. Điều này tương ứng với pic thu nhiệt ở 63,11
o
C
c
ủa giản đồ DTA. Có thể kết luận đây là giai đoạn đã xảy ra quá trình mất nước của gel
và quá trình phân h
ủy HNO
3
còn dư.
T


Hình 2. Giản đồ nhiễu xạ tia X của CeO
2

3.3. Xác định hình thái học và diện tích bề mặt của CeO
2

L
ấy các mẫu CeO
2
được điều chế từ các tỉ lệ mol tạo gel Ce(NO
3
)
4
/axit tartric là
1:2, 1:3, 1:4; nhi
ệt độ tạo gel ở 80
o
C; nung ở 600
o
C trong 45 phút để chụp ảnh vi cấu
trúc. K
ết quả về hình dạng và kích thước của các vật liệu CeO
2
thu được ở các hình 3a,
3b, 3c nh
ư sau:
122

được điều chế từ Ce(NO
3
)
4
và axit tartric theo tỉ lệ số mol 1:3 có diện tích bề mặt lớn
nh
ất, có thể tích các hang hốc rộng nhất. Do đó, CeO
2
dùng để phủ lên cao lanh ở phần
ti
ếp theo được điều chế theo tỉ lệ mol tạo gel Ce(NO
3
)
4
/axit tartric là 1:3 này.
3.4. Khảo sát khả năng tm CeO
2
siêu mịn trên nền cao lanh
Do CeO
2
tạo thành có diện tích bề mặt lớn nhưng bị kết chùm dưới dạng hang
h
ốc nên rất thuận lợi trong việc dùng tNm lên các chất mang bền cơ học, bền với nhiệt
v
ới mục đích sẽ ứng dụng làm chất xúc tác ba hướng để xử lý các khí NO
x
, CO
x
,

t
ỏ CeO
2
đã được tNm vào cao lanh. Nếu tăng hàm lượng của CeO
2
lên 10% thấy không
khác nhau m
ấy so với 5%. Do vậy chỉ cần chọn tỉ lệ tNm CeO
2
lên cao lanh là 5% là đủ
cho m
ục đích làm chất xúc tác xử lý khí thải.

123

Hình 4a. Giản đồ nhiễu xạ tia X của cao lanhHình 4b. Giản đồ nhiễu xạ tia X của cao lanh
tm 1% CeO
2Hình 4c. Giản đồ nhiễu xạ tia X của cao lanh
tm 5% CeO
2Hình 4d. Giản đồ nhiễu xạ tia X của cao lanh
tm 10% CeO

h
ọc nên có thể gắn vào ống xả của xe máy, xe ô tô với mục đích xử lý khí thải.
4. Kết luận
1.
Đã điều chế được CeO
2
siêu mịn bằng phương pháp sol-gel giữa axit tartric và
Ce(NO
3
)
4
có kích thước hạt bé và diện tích bề mặt lớn (38,5700 ± 0,4730 m
2
/g).
2. Kh
ảo sát điều kiện tốt nhất để điều chế CeO
2
siêu mịn: tỉ lệ tạo phức theo số mol
Ce(NO
3
)
4
/axit tartric = 1:3, nhiệt độ 80
o
C, phân hủy gel ở 510
o
C.
3. Kh
ảo sát tỉ lệ tNm CeO
2

Cerium dioxide has been synthesized at low temperature (under 600
o
C) by the
combustion of gel prepared from tartric acid and cerium(IV) nitrate. Obtained cerium dioxide
was examined by X-ray diffraction (XRD), thermal gravimetry and differential thermal analysis
(TG-DTA), scanning electron microscopy (SEM) and specific surface area analysis by
Brunauer-Emmet-Teller(BET) method. Obtained CeO
2
has a large surface area (38,5700 ±
0,4730 m
2
/g).