ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
----------

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG
BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP
VÀ TIA X

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

HÀ NỘI - 2012


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
_______________________________

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG
BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP
VÀ TIA X
Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
Mã số: 60 44 05

LUẬN VĂN THẠC SĨ




MỤC LỤC
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT .................................................................... 5
MỞ ĐẦU ........................................................................................................................... 6
CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN .......................... 8

I.1. Đặc điểm chung ............................................................................................ 8
I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên ........................................................................ 8
I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên ................................................................10
I.2. Nhiên liệu Urani...........................................................................................13
I.2.1. Quá trình làm giàu Urani......................................................................14
I.2.2. Urani nghèo ..........................................................................................15
I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân........................................16
I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng ....................................................17
I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu ...........19
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu .........................................................19
I.3.2. Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) .......................................21
CHƯƠNG II. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG URANI .. 24

II.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn ..........................................................................24
II.1.1. Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn
BEGe – Canberra ..........................................................................................25
II.1.2. Phân tích phổ gamma ..........................................................................27
II.1.3. Đường chuẩn năng lượng ...................................................................28
II.1.4. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi ....................................................30
II.2. Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma ..........................32
II.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma ....................................................33
II.2.2. Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong ...............................34
II.2.3. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ................................35



DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi
là độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
BWR - Boiling Water Reactors, lò phản ứng hạt nhân sử dụng công nghệ nước
sôi.
PWR – Pressurized Water Reactors, lò phản ứng sử dụng công nghệ nước áp lực.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.
FET - Field Effect Transistor, transito trường.
AMC - Access Method Configuration, thư viện các cấu hình phương pháp tiếp
cận phổ, dữ liệu phân tích phổ theo các loại mẫu cụ thể.

5


MỞ ĐẦU
Ngày nay, trong công cuộc công nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việc
phát triển công nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các

6


Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa
trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày một số kết quả
nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương
pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải
rộng. Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm
lượng mẫu urani được xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của hạt nhân con
cháu và hạt nhân bố mẹ. Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối như
một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lượng thấp đã
được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani.
Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,
luận văn được chia thành 3 chương sau:
Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về
urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani.
Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới
thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương
đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải
pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm.
Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích
số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm lượng của một
số mẫu urani.

7


CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN
I.1. Đặc điểm chung
Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn

8


anpha. Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của
năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.

235

U là 704 triệu

Hình 1.1. Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit do bị ăn mòn trong không khí
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó.
U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách
tự phát. 238U có thể phân hạch bằng neutron nhanh, và có thể được chuyển đổi
thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản
ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là Urani-233 (233U) có thể
235

được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt
nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân
hạch bởi neutron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân
hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị
này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong
các lò phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm
nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn được dùng làm
chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani. Nó cũng
được dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh.
Martin Heinrich Klaproth được công nhận là người đã phát hiện ra urani
trong khoáng vật Pitchblend năm 1789. Ông đã đặt tên nguyên tố mới theo tên
hành tinh Uranus (sao Thiên Vương). Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là

rã phóng xạ của nó như chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lượng của bức xạ
alpha, gamma, năng lượng cực đại của bức xạ beta được đưa trong bảng số liệu
1.1 và 1.2 tương ứng [2].
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng
biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằng
biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59.

10


Hình 1.2. Những đồng vị đầu dãy của hai họ phóng xạ 235U và 238U.
Bảng 1.1. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng
STT
1

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã

U

α

1.7 x 108 năm

Th


5

227

α

18.2 ngày

6

223

Fr

Β

22 phút

7

223

Ra

α

11.44 ngày

Th



Β

36.1 giây

11

211

Bi

α

2.16 phút

12

207

Pb

0

(Bền)

Rn
Po
Pb

Bảng 1.2. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng


238

2

234

3

234

4

234

Pa

5

230

Th

α

7.52 x, 104 năm

6

226


26.8 phút

10

214

Bi

β

19.7 phút

11

214

Po

α

1.85 x 10-4 giây

12

210

β

22.3 năm

Pb

Pb

Pb

12


Trong tự nhiên, ngoài hai dãy phóng xạ của Uran, còn có dãy phóng xạ của
Thori, bắt đầu là 232Th và kết thúc là đồng vị chì bền 208Pb. Dãy này trải qua 6
phân rã α và 4 phân rã β-. Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th cỡ 1.4 x1010 năm.
Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân
rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy.
Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều
chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy
ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt
độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương
trình cân bằng phóng xạ sau đây:
λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk
(1.1)
trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy
phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có
trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2].
Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân
nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và
do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa
với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có
thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị
được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ

duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của
các hạt nhân. Chính vì vậy mà người ta đã phân
loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani
tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu,
trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng
235
U trong tự nhiên (0.72 %). Khái niệm giàu hay
nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn
hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự
nhiên. Nếu hàm lượng 235U trong mẫu trên mức
0.72 % thì được coi là đã làm giàu. Tuy nhiên
trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia
làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm
nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ
giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân.

Hình 1.3: Độ giàu Urani

I.2.1. Quá trình làm giàu Urani
Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các
dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Uran. Trong
đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước, tương đối
bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani
Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Uran, khi đưa vào lò nung sẽ tạo ra
các trạng thái oxi hóa cao hơn của Uran, còn UO2 chính là nguyên liệu để làm
giàu Urani.
Có nhiều phương pháp để làm giàu Uran như: tách đồng vị điện từ
(Electromagnetic Isotope Separation), khuyếch tán nhiệt (Thermal Diffusion),
khuyến tán khí (Gaseous Diffusion), khí động học (Aerodynamic Processes), tách


lượng đồng vị 235U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên
nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay
3.6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra
Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu,
là DU chỉ còn chứa 0.2 – 0.3 % 235U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani
thiên nhiên chứa 0.71 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa
3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U). Như vậy, khái niệm
giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.

15


Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,
hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng
“sỉ” đưa ra không còn 235U nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá
trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò
phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo [8].
Urani nghèo không còn nhiều tác dụng với quá trình tạo nhiên liệu hạt nhân
nữa, chúng dần trở thành vấn đề nan giải cho các quá trình xử lý hay lưu giữ lại.
Đối với các nước có nền công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rác
thải hạt nhân lại càng khó khăn hơn, vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các
mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự.
Ứng dụng đầu tiên của DU là việc sử dụng để che chắn phóng xạ thay cho
chì, do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối
lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao,
đồng thời tính phóng xạ của Uran lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn
rất hiệu quả. Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình
làm giàu chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt
nhân. Do các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng di
chuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,... Urani nghèo còn


232

Th.

232

Th chuyển về

232

U

theo chuỗi phương trình sau:




233

233

233
232
n 232
90Th 90Th  91 Pa  92 U  n 92 U  2n (1.4)

Sự có mặt của 232U và các con cháu của nó sẽ cho biết thông tin rất quan
trọng để xác định rằng thanh nhiên liệu này là mới sản xuất hay là đã qua sử
dụng và được tái chế lại.

224

Ra

α

3.66 ngày

04

220

Rn

α

55.6 giây

05

216

α

0.15 giây

06

212



β-

(212Po)

(208Tl)

208

Pb

Bền

3.053
phút
208
( Tl)

298 ns
(212Po)
0

I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng
Giải thích (theo cơ chế mẫu giọt): Đầu tiên, một neutron chậm (năng lượng
cỡ eV) va chạm nguyên tử 235U, sau đó sẽ tạo nên 236U. Hạt nhân 236U không bền
vững, tồn tại dưới dạng hạt nhân hợp phần, và sẽ dao động như hình 1.5. Hạt
nhân biến đổi dần dần thành dạng quả lê với hai đầu phình ra. Đến khi năng
lượng kích thích (E*) lớn hơn năng lượng ngưỡng (Eng), tức là lớn hơn độ cao bờ
thế năng phân chia, điểm nối giữa sẽ bị đứt gãy, hạt nhân bị phân chia tạo thành
hai hạt nhân con (Ví dụ như 144Ba56 và 89Kr36), đồng thời có ba nơtron được giải

có thời gian sống lâu hơn bất cứ đồng vị actinit nhân tạo hoặc sản phẩm phân
hạch sau chu trình nhiên liệu hạt nhân nào.

18


I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu
Đây là các phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy
khá cao, tuy nhiên nhược điểm lớn lại là việc bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn
mẫu đo thì mới có thể áp dụng được. Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác
định thường phức tạp và có chi phí khá lớn.
Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương
pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và
đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.
1. Đo bức xạ alpha:
Đây là phương pháp cơ bản nhất trong các phương pháp phân tích mẫu
Uran. Ta đã biết rằng các đồng vị Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng
xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác
nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm
và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu
của mẫu nhiên liệu cần đo.
Các vạch phổ bức xạ alpha được sử dụng để xác định thành phần mẫu đo [3]:
- Đồng vị 234U, sử dụng vạch 4.76 MeV.
- Đồng vị 235U, sử dụng vạch 4.39 MeV.
- Đồng vị 238U, sử dụng vạch 4.18 MeV.
Phương pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông
cũng đơn giản, dễ dàng, tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhưng bắt buộc
phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác được. Về nguyên tắc thì có
thể đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính