ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
----------

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƢNG CỦA THANH
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG
BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƢỢNG THẤP
VÀ TIA X

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

HÀ NỘI - 2012


MỤC LỤC
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT ..................... Error! Bookmark not defined.
MỞ ĐẦU ................................................................................................................................3
CHƢƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN............................5

I.1. Đặc điểm chung ................................................................................................ 5
I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên ........................................................................... 5
I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên.................................................................... 7
I.2. Nhiên liệu Urani ............................................................................................. 10
I.2.1. Quá trình làm giàu Urani ....................................................................... 11
I.2.2. Urani nghèo............................................................................................. 12
I.2.3. Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân ........................................ 13
I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng ...................................................... 14
I.3. Các phƣơng pháp dùng để xác định hàm lƣợng 235U trong nhiên liệu ........... 16
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu........................................................... 16

III.2.1. Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma............................................. 41
III.2.2. Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu ........................... 42
III.3. Phân tích số liệu và kết quả ........................................................................ 44
III.3.1. Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột ........................................ 44
III.3.2. Xử lý kết quả đo mẫu vật liệu Uran1 và Uran2 chưa biết độ giàu ...... 50
III.4. Đánh giá sai số và nhận xét về kết quả thực nghiệm ................................... 56
III.4.1. Đánh giá về các sai số đóng góp .......................................................... 57
III.4.2. Nhận xét về kết quả thực nghiệm .......................................................... 58
KẾT LUẬN...........................................................................................................................59
TÀI LIỆU THAM KHẢO ....................................................................................................60
PHỤ LỤC ............................................................................. Error! Bookmark not defined.

2


MỞ ĐẦU
Ngày nay, trong công cuộc công nghiệp hóa hiện đại hóa đất nƣớc, việc
phát triển công nghiệp năng lƣợng luôn đƣợc đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các
ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo. Một trong các mục tiêu phát
triển công nghiệp năng lƣợng ở một quốc gia nhƣ Việt Nam chính là phát triển
năng lƣợng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lƣợng ở thời
điểm hiện tại cũng nhƣ thay thế dần các nguồn năng lƣợng hóa thạch khác đang
ngày càng cạn kiệt dần trong tƣơng lai.
Trong lĩnh vực năng lƣợng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc
biệt là công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo ra các phản ứng phân chia dây
chuyền sinh ra năng lƣợng, là vấn đề hết sức quan trọng. Việt Nam hiện vẫn chƣa
có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân vẫn dựa
vào nhập khẩu nhiên liệu. Do đó việc có đƣợc các thông tin chính xác về nhiên
liệu hạt nhân nhƣ độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chất hóa
học, tuổi của thanh nhiên liệu... là rât cần thiết trong quá trình sử dụng nhiên liệu

Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,
luận văn đƣợc chia thành 3 chƣơng sau:
Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về
urani và các phƣơng pháp xác định thành phần, hàm lƣợng trong mẫu urani.
Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới
thiệu phƣơng pháp phổ gamma năng lƣợng thấp, đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng
đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phƣơng pháp chuẩn trong và các giải
pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm.
Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích
số liệu và kết quả thu đƣợc trong việc xác định thành phần và hàm lƣợng của một
số mẫu urani.

4


CHƢƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN
I.1. Đặc điểm chung
Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn
năng lƣợng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay. Dựa
trên cơ sở sử dụng năng lƣợng đƣợc giải phóng sau phản ứng phân hạch của một
số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu đƣợc điện năng phục vụ cho
nhu cầu của con ngƣời.
Tuy nhiên, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể đƣợc sử dụng để làm
nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàm
lƣợng của các nguyên tố đó [1]. Có những nguyên tố rất nặng nhƣng lại không có
cơ chế phân hạch tự phát và ngƣợc lại, có những nguyên tố có khả năng phân
hạch tự phát và giải phóng một lƣợng năng lƣợng rất lớn, nhƣng hàm lƣợng trong
tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và đòi hỏi công nghệ rất phức
tạp. Vì những lý do đó, hiện nay Urani đƣợc lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý
tƣởng để phục vụ cho chúng ta.

U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách
tự phát. 238U có thể phân hạch bằng neutron nhanh, và có thể đƣợc chuyển đổi
235

thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch đƣợc trong lò phản
ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là Urani-233 (233U) có thể
đƣợc tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt
nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân
hạch bởi neutron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân
hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị
này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong
các lò phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu đƣợc dùng làm
nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn đƣợc dùng làm
chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani. Nó cũng
đƣợc dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh.
Martin Heinrich Klaproth đƣợc công nhận là ngƣời đã phát hiện ra urani
trong khoáng vật Pitchblend năm 1789. Ông đã đặt tên nguyên tố mới theo tên
hành tinh Uranus (sao Thiên Vƣơng). Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là

6


ngƣời đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ của
nó đã đƣợc Antoine Becquerel phát hiện năm 1896. Nghiên cứu của Enrico
Fermi và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đƣa urani vào ứng dụng
trong công nghiệp năng lƣợng hạt nhân.
I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên
Trong tự nhiên, đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo
nên hai họ phóng xạ cơ bản là Uranium (238U với 18 đồng vị con) và Actinium
(235U với 14 đồng vị con). Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ

Bảng 1.1. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng
STT

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã

U

α

1.7 x 108 năm

Th

Β

225 giờ

Pa

α

3.25 x 104 năm

Ac

Β


4

227

5

227

6

223

7

223

Th

8


STT

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã


211

Bi

α

2.16 phút

12

207

Pb

0

(Bền)

Rn

Bảng 1.2. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng
STT

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kỳ bán rã

U


234

4

234

5

230

Th

α

7.52 x, 104 năm

6

226

Ra

α

1600 năm

7

222


Bi

β

19.7 phút

11

214

Po

α

1.85 x 10-4 giây

12

210

Pb

β

22.3 năm

13

210



Trong tự nhiên, ngoài hai dãy phóng xạ của Uran, còn có dãy phóng xạ của
Thori, bắt đầu là 232Th và kết thúc là đồng vị chì bền 208Pb. Dãy này trải qua 6
phân rã α và 4 phân rã β-. Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th cỡ 1.4 x1010 năm.
Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân
rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy.
Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều
chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy
ra hiện tƣợng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tƣợng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt
độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phƣơng
trình cân bằng phóng xạ sau đây:
λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk
(1.1)
trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy
phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có
trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2].
Khi hiện tƣợng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân
nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và
do đó biết đƣợc hàm lƣợng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa
với việc đo đƣợc hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có
thể suy ra hàm lƣợng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thƣờng thì đồng vị
đƣợc chọn để xác định hàm lƣợng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ
gamma có năng lƣợng thích hợp, cƣờng độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng
lƣợng cao thƣờng là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ
gamma năng lƣợng thấp, cƣờng độ nhỏ vẫn có thể đƣợc sử dụng để xác định hàm
lƣợng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng
xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thƣờng ở trạng thái cơ bản
hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy
phát ra thƣờng có năng lƣợng thấp và cƣờng độ nhỏ [2].

loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani
tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu,
trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lƣợng
235
U trong tự nhiên (0.72 %). Khái niệm giàu hay
nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn
hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự
nhiên. Nếu hàm lƣợng 235U trong mẫu trên mức
0.72 % thì đƣợc coi là đã làm giàu. Tuy nhiên
trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia
làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm
nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ
giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân.

Hình 1.3: Độ giàu Urani

I.2.1. Quá trình làm giàu Urani
Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các
dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Uran. Trong
đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nƣớc, tƣơng đối
bền trong nhiều điều kiện môi trƣờng, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani
Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Uran, khi đƣa vào lò nung sẽ tạo ra
các trạng thái oxi hóa cao hơn của Uran, còn UO2 chính là nguyên liệu để làm
giàu Urani.
Có nhiều phƣơng pháp để làm giàu Uran nhƣ: tách đồng vị điện từ
(Electromagnetic Isotope Separation), khuyếch tán nhiệt (Thermal Diffusion),
khuyến tán khí (Gaseous Diffusion), khí động học (Aerodynamic Processes), tách

11


3.6% , đƣợc gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra
Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu,
là DU chỉ còn chứa 0.2 – 0.3 % 235U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani
thiên nhiên chứa 0.71 % 235U, ngƣời ta sản xuất đƣợc 1 tấn Urani làm giàu (chứa
3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U). Nhƣ vậy, khái niệm
giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.

12


Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,
hàm lƣợng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lƣợng
“sỉ” đƣa ra không còn 235U nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá
trình thu neutron nhanh, nhƣng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò
phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo [8].
Urani nghèo không còn nhiều tác dụng với quá trình tạo nhiên liệu hạt nhân
nữa, chúng dần trở thành vấn đề nan giải cho các quá trình xử lý hay lƣu giữ lại.
Đối với các nƣớc có nền công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rác
thải hạt nhân lại càng khó khăn hơn, vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các
mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự.
Ứng dụng đầu tiên của DU là việc sử dụng để che chắn phóng xạ thay cho
chì, do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối
lƣợng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao,
đồng thời tính phóng xạ của Uran lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn
rất hiệu quả. Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình
làm giàu chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt
nhân. Do các đặc thù nhƣ mật độ, trọng lƣợng lớn, độ cứng cao, động năng di
chuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,... Urani nghèo còn
đƣợc ứng dụng vào lĩnh vực quân sự, nhƣ sử dụng làm áo giáp chống đạn cho
các loại pháo, máy bay, xe tăng, bọc thép, làm đối trọng quán tính trong các thiết


Th.

232

Th chuyển về

232

U

theo chuỗi phƣơng trình sau:






233
233
233
232
n 232
90Th 90Th  91 Pa  92U  n 92 U  2n (1.4)

Sự có mặt của

232

U và các con cháu của nó sẽ cho biết thông tin rất quan


03

224

Ra

α

3.66 ngày

04

220

Rn

α

55.6 giây

05

216

Po

α

0.15 giây

Tl
(35.9%)
208

α

β-

(212Po)

(208Tl)
Bền

Pb

3.053
phút
208
( Tl)

298 ns
(212Po)
0

I.2.4. Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng
Giải thích (theo cơ chế mẫu giọt): Đầu tiên, một neutron chậm (năng lƣợng
cỡ eV) va chạm nguyên tử 235U, sau đó sẽ tạo nên 236U. Hạt nhân 236U không bền
vững, tồn tại dƣới dạng hạt nhân hợp phần, và sẽ dao động nhƣ hình 1.5. Hạt
nhân biến đổi dần dần thành dạng quả lê với hai đầu phình ra. Đến khi năng
lƣợng kích thích (E*) lớn hơn năng lƣợng ngƣỡng (Eng), tức là lớn hơn độ cao bờ

236
U phân rã alpha với T1/2 = 2.348 x 107 năm, sau đó trở thành 232Th. Nó
có thời gian sống lâu hơn bất cứ đồng vị actinit nhân tạo hoặc sản phẩm phân
hạch sau chu trình nhiên liệu hạt nhân nào.

15


I.3. Các phƣơng pháp dùng để xác định hàm lƣợng 235U trong nhiên liệu
I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu
Đây là các phƣơng pháp xác định hàm lƣợng có tính chính xác và độ tin cậy
khá cao, tuy nhiên nhƣợc điểm lớn lại là việc bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn
mẫu đo thì mới có thể áp dụng đƣợc. Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác
định thƣờng phức tạp và có chi phí khá lớn.
Trong các phƣơng pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phƣơng
pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và
đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.
1. Đo bức xạ alpha:
Đây là phƣơng pháp cơ bản nhất trong các phƣơng pháp phân tích mẫu
Uran. Ta đã biết rằng các đồng vị Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng
xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhƣng có các mức năng lƣợng đặc trƣng khác
nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đƣa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm
và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lƣợng sẽ xác định đƣợc hàm lƣợng và độ giàu
của mẫu nhiên liệu cần đo.
Các vạch phổ bức xạ alpha đƣợc sử dụng để xác định thành phần mẫu đo [3]:
- Đồng vị 234U, sử dụng vạch 4.76 MeV.
Đồng vị 235U, sử dụng vạch 4.39 MeV.
Đồng vị 238U, sử dụng vạch 4.18 MeV.
Phƣơng pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông
cũng đơn giản, dễ dàng, tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhƣng bắt buộc

vào dung môi hóa học thích hợp và cho chảy dƣới dạng pha động vào hệ thống
pha tĩnh là các hợp chất rắn (hoặc lỏng) có khả năng trì hoãn và lƣu giữ theo đặc
tính khối lƣợng của các phân tử. Các phân tử có trong pha động sẽ di chuyển với
tốc độ khác nhau tùy vào khối lƣợng của chúng, sau đó đƣợc lƣu giữ lại trên pha
tĩnh tại các vùng khác nhau tƣơng ứng, thời gian và độ phân giải tùy thuộc và đặc
tính của vật liệu làm pha tĩnh. Nhƣợc điểm của phƣơng pháp này vẫn là việc phải
phá hủy, nghiền nhuyễn mẫu, hòa tan tuyệt đối trong dung môi và đo trong thời
gian rất dài, nhiều vòng lặp mới có thể phân tích ra kết quả đạt mức tin cậy cho
phép.
4. Đo khí UF6:
Một phƣơng pháp xác định độ giàu khác đƣợc thực hiện ngay trong giai
đoạn làm giàu khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân ngay trong
khâu sản xuất. Nguyên tắc của phƣơng pháp này khá đơn giản, đƣa khí UF6 vào
buồng nén, sử dụng nguyên tố 241Am, phát bức xạ gamma 60 keV, chiếu vào
trong buồng nén khí. Bức xạ gamma 60 keV của 241Am khi đi qua buồng khí, gặp
phân tử UF6 sẽ bị hấp thụ lại, vì vậy tổng số bức xạ gamma 60 keV sẽ suy giảm
tƣơng ứng với nồng độ khí UF6 có trong buồng nén. Sau đó sử dụng detector
nhấp nháy NaI đo tỉ lệ bức xạ gamma 185.7 keV của 235U với bức xạ gamma
60keV của 241Am sẽ tính ra đƣợc tỉ lệ 235U có trong mẫu khí đó [9].
Phƣơng pháp đo này cũng đƣa ra kết quả với độ chính xác khá tốt, sai số
tƣơng đối đạt dƣới 1 % đối với các mẫu đã đƣợc làm giàu từ 0.72 % đến 5.4 %.

17


Tuy nhiên để thực hiện phƣơng pháp đo này đòi hỏi cần có sự che chắn bức xạ
nhiễu bên ngoài tốt, buồng nén phải đƣợc làm sạch hoàn toàn trƣớc khi đo và áp
suất khí cần phải đạt cỡ 700torr trở lên (1torr ≈ 1mmHg).
I.3.2. Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA)
Phƣơng pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế

đảm bảo sự cân bằng phóng xạ trong dãy con từ 226Ra đến 214Bi.
Đối với mẫu Uranium tái chế còn có sự đóng góp của các thành phần 231Th
hay 212Pb, 231Th phát gamma năng lƣợng 183.5 keV và 188.75 keV, 212Pb phát
gamma 176.7 keV. Đây cũng là nguồn can nhiễu cần đƣợc quan tâm khi phân
trong quá trình phân tích mẫu urani [13].
Phƣơng pháp này có một nhƣợc điểm quan trọng ảnh hƣởng đến độ chính
xác của kết quả tính toán, đó là đặc tính hấp thụ tia gamma của chính mẫu đo vì
bản thân mẫu cũng là hợp chất của các nguyên tố nặng nhất trong tự nhiên. Cùng
một mẫu có tỉ lệ thành phần giống nhau, nhƣng với mỗi độ dày khác nhau, thì kết

18


quả cho ra lại có tỉ lệ khác nhau, và thƣờng thì độ dày của mẫu đo không thể là
vô hạn đƣợc. Để khắc phục điều này, buộc ngƣời ta phải giả định mật độ vật chất
của mẫu đo là đều nhau, lựa chọn mẫu mỏng và đo bức xạ trên bề mặt của mẫu
rồi tính toán tƣơng đối cho toàn bộ mẫu đo.
2. Phân tích kích hoạt:
Urani tham gia phản ứng hạt nhân với nơtron, photon và các hạt mang điện
tạo thành các đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã và năng lƣợng thích hợp đối với
quy trình đo và phân tích phổ. Do đó cũng có thể sử dụng phƣơng pháp này để
phân tích urani mà không phụ thuộc vào trạng thái cân bằng của nó.
Đây là phƣơng pháp truyền thống nhƣng có độ tin cậy khá cao, thời gian đo
ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rất rộng rãi và đa dạng. Nguồn kích hoạt có thể sử
dụng nhiều loại, tùy thuộc vào mục đích đo và tính chất sơ bộ của mẫu đo, phổ
biến nhất vẫn là kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hãm và chùm hạt tích điện.
Kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hay chùm hạt mang điện có thể cho biết
hàm lƣợng của các đồng vị có trong mẫu thông qua việc đo các tia gamma tức
thời và gamma trễ do hạt nhân các đồng vị phát ra.
Phƣơng pháp xác định độ giàu bằng phƣơng pháp kích hoạt cho kết quả có

nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các
đặc trƣng của thanh nhiên liệu bằng phƣơng pháp phổ gamma,… Đối với các đề
tài trên và ngay cả các công trình khoa học xác định về tuổi của nhiên liệu hạt
nhân theo phƣơng pháp chuẩn hiệu suất nội mới chỉ sử dụng các mức năng lƣợng
trung bình và cao trong phổ bức xạ gamma. Trong bản luận văn này, thành phần
và hàm lƣợng urani trong các mẫu vật liệu hạt nhân đƣợc xác định dựa vào các
vạch gamma và tia X nhƣ: 49.55 keV, 53.2 keV, 63.29 keV, 83.3 keV, 84.214
keV, 92.365 keV, 92.79 keV, 143.76 keV, 163.33 keV, 185.76 keV, 205.31 keV,
258.23 keV, 275.13 keV (là các tia gamma) và 93.356 keV (tia X đặc trƣng) [12],
tất cả đều nằm trong vùng năng lƣợng thấp của phổ gamma và tia X.

20


CHƢƠNG II. PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM
LƢỢNG URANI
II.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn
Trong phân tích urani bằng phƣơng pháp đo phổ gamma, việc nhận
diện các đồng vị căn cứ vào năng lƣợng của các đỉnh gamma đặc trƣng. Hàm
lƣợng nguyên tố dựa trên cơ sở đo cƣờng độ của các tia gamma. Hiện nay việc
đo phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế nhiều kênh với các đetectơ
nhấp nháy NaI(T1) và đetectơ bán dẫn (Ge). Chất lƣợng của một hệ phổ kế
đƣợc đánh giá bởi các thông số: Hiệu suất ghi, độ phân giải năng lƣợng
(FWHM), dải năng lƣợng có thể ghi nhận, tỷ số đỉnh trên phông, độ tuyến tính
và ổn định của ADC…
Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu tinh khiết giải
năng lƣợng rộng (BEGe) của hãng Canberra, Mỹ, baogồm: đetectơ bán dẫn
BEGe, buồng chì phông thấp, các hệ điện tử nhƣ tiền khuếch đại, khuếch đại
phổ, bộ biến đổi tƣơng tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA),
nguồn nuôi cao áp… Ngoài ra, còn có thể có các bộ phận khác nhƣ máy phát

1. Đầu dò bán dẫn BEGe, Model BE5030 [17]:
Đetectơ BE5030 với tinh thể bán dẫn bản mỏng loại CP-5F/RDC do hãng
Canberra cung cấp, có đƣờng kính 80.5 mm, dày 31 mm, diện tích hiệu dụng là
5000 mm2, độ phân giải năng lƣợng tại các mức 5.9 keV, 122 keV và 1332 keV
lần lƣợt là 0.5 keV, 0.75 keV và 2.2 keV. Hệ phổ kế có thể ghi nhận bức xạ
gamma trong dải năng lƣợng rộng từ 3 keV tới 3 MeV. Độ phân giải năng lƣợng
ở vùng năng lƣợng thấp của đetectơ BEGe tƣơng đƣơng với độ phân giải năng
lƣợng của đetectơ Ge năng lƣợng thấp, độ phân giải năng lƣợng ở vùng năng
lƣợng cao tƣơng đƣơng với độ phân giải năng lƣợng của đetectơ đối xứng trục
chất lƣợng tốt.
Quan trọng nhất là đetectơ BEGe có hình dạng mỏng và to bản, giúp tăng
hiệu suất ghi dƣới 1 MeV cho mẫu có cấu trúc hình học điển hình. Hình dạng
đetectơ đƣợc chọn sao cho cho hiệu suất ghi tối ƣu đối với các bức xạ năng lƣợng
thấp của mẫu thực tế để phân tích phổ gamma. BEGe có phông nền thấp hơn so
với đetectơ đối xứng trục điển hình vì nó còn có độ phân giải tốt với bức xạ năng
lƣợng cao, phông có nguồn gốc vũ trụ xuyên vào phòng thí nghiệm trên mặt đất
và năng lƣợng gamma từ các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên ví dụ nhƣ
208
Tl.

40

K và

Đetectơ BEGe và hệ thống khuếch đại thƣờng đƣợc tối ƣu hóa cho mức
năng lƣợng thấp hơn 40000 MeV/s. Độ phân giải đƣợc xác định với thời gian
hình thành xung trong khoảng từ 4 ÷ 6 μs.
Đetectơ sử dụng trong luận văn này là loại detectơ bán dẫn Gecmani giải
năng lƣợng rộng (BEGe) model BE5030, số Seri 12078311, đƣợc làm lạnh bằng
điện cần 24 giờ, đƣa nhiệt độ detector từ nhiệt độ phòng 300 K xuống nhiệt độ

điện dung lối vào và điện trở lối ra.
4. Khối khuếch đại phổ, model Canberra 2026:
Có hệ số khuếch đại thô điều chỉnh đƣợc bằng chuyển mạch có 8 vị trí
X5; 10; 20; 50; 100; 200; 500; 1000. Hệ số khuếch đại tinh điều chỉnh đƣợc bằng
chiết áp nhiều vòng chính xác, khoảng cách điều chỉnh từ 0.5 ÷ 1.5 của thang
khuếch đại tƣơng ứng. Thời gian hình thành xung điều chỉnh đƣợc bằng núm
chuyển mạch, có 6 vị trí 0.5; 1; 2; 4; 6; 12 μs có nhiệm vụ khuếch đại tiếp xung
ra từ tiền khuếch đại ( thông qua biên độ nhỏ hơn 1 V) lên đến khoảng giá trị
thích hợp để có thể xử lý một cách dễ dàng và chính xác. Ngoài ra trong khối này
còn có các mạch tạo dạng xung nhằm cải thiện tỉ số tín hiệu / tiếng ồn ( S/ N ) và
ngăn ngừa sự chồng chập xung. Trong các mạch tạo xung thì mạch CR-RC
thƣờng hay đƣợc sử dụng nhất. Mạch vi phân CR có tác dụng đối với phần đuôi
của xung và có thể coi nhƣ một bộ lọc chỉ cho tần số thấp qua. Kết hợp hai mạch
này ta có thể đƣợc xung lối ra có dạng gần Gauss và có tỉ số S/N tối ƣu.

23


5. Khối cao thế, model Canberra 3106D:
Là một khối cao thế phù hợp với tất cả các loại đetectơ có mức điện áp
trên 6 kV và cƣờng độ dòng trên 30 μA. Điện thế lối ra có thể thay đổi liên tục từ
± 30 V tới ±6000 V. Với các đetectơ dùng thế thấp, có một lối ra thứ 2 với điện
thế trung bình trong khoảng từ ±3 V tới ± 600 V và phải đảm bảo độ ổn định. Do
vậy khối cao thế thƣờng có các mạch điện tử cho phép điều chỉnh quá trình trôi
do thay đổi nhiệt độ hoặc điện áp nguồn nuôi. Do khối tiền khuếch đại chứa
tranzito trƣờng nên cao thế đặt trên detector phải đƣợc nâng lên hoặc hạ xuống
một cách từ từ, tránh tăng hoặc giảm một cách đột ngột dẫn đến có thể làm hỏng
tranzito trƣờng.
6. Khối phân tích đa kênh:
Gồm có bộ biến đổi tƣơng tự số và bộ phân tích đa kênh (MCA). Bộ biến