BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM
_____________________

TRẦN TUẤN ANH

NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN CÁC ỨNG DỤNG
CHÙM NƠTRON PHIN LỌC Ở LÒ PHẢN ỨNG
HẠT NHÂN ĐÀ LẠT

LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ

Đà Lạt – 2014


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM
_____________________

TRẦN TUẤN ANH

NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN CÁC ỨNG DỤNG
CHÙM NƠTRON PHIN LỌC Ở LÒ PHẢN ỨNG
HẠT NHÂN ĐÀ LẠT


PGS. TS. Vương Hữu Tấn, PGS. TS. Phạm Đình Khang đã tận tình giúp
đỡ và động viên tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án.
Ban Lãnh đạo Viện Nghiên cứu hạt nhân đã tạo mọi điều kiện thuận lợi
để tôi hoàn thành luận án.
Ban Lãnh đạo Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam, Ban Lãnh đạo và
cán bộ Trung tâm Đào tạo hạt nhân Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam đã
giúp đỡ tôi hoàn tất các thủ tục cần thiết để bảo vệ luận án.
Trung tâm Vật lý và Điện tử hạt nhân - Viện Nghiên cứu hạt nhân đã tạo
điều kiện thuận lợi và giúp đỡ tôi các trang thiết bị cần thiết trong quá trình làm
thực nghiệm liên quan đến nội dung luận án.
Các bạn bè, đồng nghiệp, gia đình đã luôn động viên và tạo điều kiện
thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án.
Xin trân trọng cảm ơn!

Trần Tuấn Anh

ii


BẢNG KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
ADC
BNCT
BROND
CENDL
CERN
ENDF
ENSDF
EXFOR
FEP
GELINA

Vật liệu để làm bọc đựng mẫu cho phương pháp PGNAA.
Máy gia tốc điện tử tuyến tính tại Geel, Bỉ.
Đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết.
Cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế.
Trung tâm vật lý lý thuyết thế giới.
Viện Năng lượng nguyên tử Nhật Bản.
Thư viện số liệu hạt nhân của châu Âu.
Thư viện số liệu hạt nhân của Nhật.
Máy gia tốc hạt prôton tại Nhật.
Thư viện số liệu hạt nhân của Hàn Quốc.
Kênh ngang số 1.
Kênh ngang số 2.
Kênh ngang số 3.
Kênh ngang số 4.
Máy gia tốc điện tử tuyến tính.
Chương trình tính toán mô phỏng Monte Carlo.
Máy phân tích biên độ đa kênh
Phương pháp thời gian bay.
Chế độ đo biên độ xung
Phương pháp phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời.
Vật liệu để làm hộp chiếu mẫu cho phương pháp PGNAA.
Chế độ đếm tổng

iii


MỤC LỤC
MỞ ĐẦU .................................................................................................................1
CHƯƠNG 1.
1.1


Kỹ thuật nhiễu xạ tinh thể .....................................................................14

1.2.4

Kỹ thuật phin lọc nơtron .......................................................................15

1.3

Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án trên thế giới .................16

1.4

Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án tại Việt Nam ................22

1.5

Kết luận chương 1 ........................................................................................24

CHƯƠNG 2.

PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU VÀ THIẾT BỊ THỰC NGHIỆM
........................................................................................................25

2.1

Phương pháp tạo chùm nơtron phin lọc .......................................................25

2.1.1


Kênh ngang số 4 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt ..............................39

2.3.2

Hệ đo nơtron truyền qua .......................................................................41

2.3.3

Hệ PGNAA ...........................................................................................45

2.4

Đối tượng mẫu nghiên cứu ..........................................................................46

2.4.1

Đối tượng mẫu cho thực nghiệm đo tiết diện nơtron toàn phần ...........46

2.4.2

Đối tượng mẫu cho thực nghiệm đo phổ phát xạ gamma từ phản ứng bắt

nơtron nhiệt .......................................................................................................47
2.5

Kết luận chương 2 ........................................................................................48

CHƯƠNG 3.
3.1


Xử lý số liệu ..........................................................................................67

3.3

Thực nghiệm xác định cường độ các tia gamma tức thời từ phản ứng bắt nơtron

nhiệt .....................................................................................................................74
3.3.1

Chuẩn bị mẫu ........................................................................................74

3.3.2

Bố trí thí nghiệm ...................................................................................75

v


3.3.3

Xử lý số liệu ..........................................................................................76

3.4

Đánh giá độ tin cậy của thiết bị và phương pháp ........................................85

3.5

Kết luận chương 3 ........................................................................................88



4.2.2

Kết quả đo tiết diện nơtron toàn phần của hạt nhân 93Nb ...................102

4.2.3

Kết quả đo tiết diện nơtron toàn phần của hạt nhân 238U....................106

4.2.4

Các nguồn sai số trong phép đo tiết diện nơtron toàn phần ................109

4.3

Kết quả xác định cường độ các tia gamma tức thời từ phản ứng bắt nơtron

nhiệt. ...................................................................................................................111
4.3.1

Cường độ tương đối các tia gamma tức thời của hạt nhân 36Cl ..........111

4.3.2

Cường độ tương đối các tia gamma tức thời của hạt nhân 49Ti ..........114

4.4

Kết luận chương 4 ......................................................................................116


Bảng 3.12. Thực nghiệm đo truyền qua 12C trên chùm 54 keV. ......................... 87
Bảng 3.13. So sánh tiết diện nơtron toàn phần của 12C tại 54 keV. .................... 87
Bảng 4.1. Tổ hợp vật liệu các chùm nơtron phin lọc.......................................... 91
Bảng 4.2. So sánh đặc trưng các chùm nơtron phin lọc. .................................... 93
Bảng 4.3. Đặc trưng thực nghiệm của các chùm nơtron phin lọc. ..................... 94
Bảng 4.4. Tiết diện nơtron toàn phần của 12C trong dải năng lượng keV. .......... 97
Bảng 4.5. Tiết diện nơtron toàn phần của 12C sử dụng phương pháp MMFB.. 100
Bảng 4.6. Tiết diện nơtron toàn phần của 93Nb trong dải năng lượng keV....... 102
Bảng 4.7. Tiết diện nơtron toàn phần của 238U trong dải năng lượng keV. ...... 106
Bảng 4.8. Các nguồn sai số. .............................................................................. 110
Bảng 4.9. Cường độ tương đối của các tia gamma tức thời của 36Cl. .............. 112
Bảng 4.10. Cường độ tương đối của các tia gamma tức thời của 49Ti.............. 114

viii


DANH MỤC HÌNH
Hình 1.1. Phân bố phổ năng lượng nơtron trong lò phản ứng. ........................... 10
Hình 1.2. Sự phụ thuộc của thời gian bay vào năng lượng nơtron. .................... 12
Hình 1.3. Bộ lọc cơ học nơtron........................................................................... 14
Hình 1.4. Sơ đồ tia tới và tia phản xạ trên mạng tinh thể ................................... 15
Hình 1.5. Sự thay đổi phổ của các nơtron khi đi qua phin lọc bằng Be. ............ 15
Hình 1.6. Tạo nơtron đơn năng từ vật liệu Si. .................................................... 16
Hình 2.1. Phổ nơtron 2 keV với phin lọc Sc........................................................ 25
Hình 2.2. Sơ đồ thí nghiệm đo nơtron truyền qua. ............................................. 29
Hình 2.3. Quá trình bắt nơtron của hạt nhân bia kèm phát xạ gamma. .............. 33
Hình 2.4. Sơ đồ các tia gamma phân rã về trạng thái cơ bản. ............................ 33
Hình 2.5. Sơ đồ các tia gamma sơ cấp từ trạng thái bắt nơtron.......................... 34
Hình 2.6. Chuẩn hóa từ hiệu suất tương đối về hiệu suất tuyệt đối. ................... 37
Hình 2.7. Sơ đồ vị trí KS4 và bố trí phin lọc. ..................................................... 40

Hình 3.18. Sơ đồ bố trí thí nghiệm đo phổ gamma tức thời. .............................. 75
Hình 3.19. Phổ phông gamma tức thời trong khoảng năng lượng 0  2 MeV.... 76
Hình 3.20. Phổ phông gamma tức thời trong khoảng năng lượng 2  9 MeV.... 77
Hình 3.21. Đường cong hiệu suất tuyệt đối của đầu dò tại 31 cm. ..................... 82
Hình 3.22. Xử lý phổ gamma tức thời bằng chương trình FitzPeaks. ................ 82
Hình 3.23. Tốc độ đếm của mẫu đo đối với năng lượng 54 keV. ....................... 86
Hình 4.1. Phổ nơtron nhiệt.................................................................................. 90
Hình 4.2. Phổ nơtron 54 keV............................................................................... 91
Hình 4.3. Phổ nơtron 59 keV. ............................................................................. 91
Hình 4.4. Phổ nơtron 133 keV. ........................................................................... 91
Hình 4.5. Phổ nơtron 148 keV. ........................................................................... 91
Hình 4.6. Phổ nơtron 54 keV trước và sau khi bổ sung phin lọc phụ. ................ 92
Hình 4.7. Phổ nơtron 148 keV trước và sau khi bổ sung phin lọc phụ. .............. 92
Hình 4.8. Phổ nơtron 54 keV............................................................................... 94
Hình 4.9. Phổ nơtron 59 keV............................................................................... 94
Hình 4.10. Phổ nơtron 133 keV........................................................................... 94
Hình 4.11. Phổ nơtron 148 keV........................................................................... 94
Hình 4.12. Hiệu ứng tường 54 keV ..................................................................... 95

x


Hình 4.13. Hiệu ứng tường 59 keV ..................................................................... 95
Hình 4.14. Hiệu ứng tường 133 keV ................................................................... 95
Hình 4.15. Hiệu ứng tường 148 keV ................................................................... 95
Hình 4.16. Tiết diện nơtron toàn phần của 12C trong dải năng lượng keV. ........ 97
Hình 4.17. Tách năng lượng nơtron bằng phương pháp MMFB. ....................... 99
Hình 4.18. Phương pháp MMFB đối với chùm 148 keV tại lò Đà Lạt............. 100
Hình 4.19. Tiết diện nơtron toàn phần của 12C sử dụng phương pháp MMFB.101
Hình 4.20. Tiết diện nơtron toàn phần của 93Nb trong dải năng lượng keV. .... 103


Xác định chính xác tiết diện nơtron (sai số
Chất lượng của chùm nơtron đơn năng là một trong những yếu tố quan

trọng quyết định đến độ chính xác của các kết quả thực nghiệm. Để tạo ra các
nguồn nơtron đơn năng người ta đã ứng dụng các kỹ thuật khác nhau như: kỹ
thuật phin lọc, kỹ thuật tán xạ tinh thể, phương pháp thời gian bay....
Trong đó, kỹ thuật sử dụng các phin lọc nơtron khác nhau trên cơ sở các
kênh ngang của lò phản ứng để tạo ra các chùm nơtron có năng lượng đơn năng,
có độ phân giải năng lượng tốt và thông lượng lớn là một trong những phương
pháp hiệu quả đáp ứng được các yêu cầu nêu trên. Kỹ thuật phin lọc nơtron đã
được áp dụng rộng rãi ở nhiều quốc gia trên thế giới như: Ukraina, Mỹ, Nhật
Bản, Việt Nam,... Ngày nay, với kỹ thuật này người ta đã tạo ra các chùm nơtron
nhiệt và đơn năng trong vùng năng lượng từ eV đến keV đến vài MeV [49, 65].
Ở Việt Nam, từ những năm 1990, kỹ thuật phin lọc đã được áp dụng
thành công tại kênh ngang số 4 (KS4) lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt để tạo ra
các chùm nơtron phin lọc nhiệt, 55 keV và 144 keV phục vụ các nghiên cứu về
đo đạc thực nghiệm số liệu hạt nhân, phân tích nguyên tố bằng phương pháp
PGNAA, chụp ảnh nơtron và đào tạo nhân lực [2]. Hiện nay, nước ta đang tiến
đến sản xuất điện nguyên tử và tăng cường phát triển các ứng dụng phi điện
năng của khoa học và kỹ thuật hạt nhân, phục vụ sự phát triển chung của nền
kinh tế xã hội. Để góp phần nâng cao tiềm lực về cơ sở nghiên cứu vật lý hạt

2


nhân và đào tạo nhân lực, việc nghiên cứu phát triển một số chùm nơtron phin
lọc đơn năng mới tại các kênh ngang của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và các
nghiên cứu, ứng dụng liên quan được thực hiện trong luận án này.
Đề tài luận án được đặt ra nhằm mục tiêu:
1. Tạo ra các chùm nơtron phin lọc mới dải năng lượng keV và nâng cao
chất lượng 2 chùm nơtron 55 keV và 144 keV hiện có tại KS4 lò phản

của chùm >92% phục vụ đo đạc số liệu hạt nhân và các ứng dụng
liên quan tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt.
2. Xây dựng được hệ đo nơtron, hoàn thiện phương pháp đo và xử lý
số liệu thực nghiệm đo tiết diện nơtron toàn phần bằng kỹ thuật đo
nơtron truyền qua. Hệ thiết bị và phương pháp là công cụ tốt cho
các nghiên cứu cơ bản, nghiên cứu ứng dụng và đào tạo.
3. Số liệu tiết diện nơtron toàn phần của các vật liệu cấu trúc lò phản
ứng 12C, 93Nb và 238U trong dải năng lượng keV với sai số 90% tại
lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt là công cụ rất hữu ích trong các
nghiên cứu định chuẩn liều nơtron, chuẩn thiết bị ghi đo nơtron và
các nghiên cứu ảnh hưởng của bức xạ lên tính chất vật liệu theo
năng lượng nơtron.
4


2. Việc hoàn thiện về mặt thiết bị và phương pháp đo tiết diện nơtron
toàn phần bằng kỹ thuật đo truyền qua trên các chùm nơtron phin
lọc tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt đã mở ra một hướng nghiên

địa chất và sinh học bằng phương pháp K0-PGNAA tại lò phản
ứng hạt nhân Đà Lạt.
Cấu trúc luận án
Luận án gồm phần mở đầu, 4 chương chính và phần kết luận bao gồm:
Chương 1: Tổng quan
Mô tả tổng quan các nguồn nơtron, một số kỹ thuật xác định năng lượng
nơtron đơn năng và tình hình nghiên cứu ứng dụng chùm nơtron trên thế giới
và tại Việt Nam.
Chương 2: Phương pháp nghiên cứu và thiết bị thực nghiệm
Giới thiệu phương pháp tạo chùm nơtron phin lọc đơn năng; Phương
pháp đo tiết diện nơtron toàn phần; Phương pháp đo phổ phát xạ gamma từ
phản ứng bắt nơtron nhiệt và Hệ thống thiết bị thực nghiệm liên quan cũng như
đối tượng mẫu nghiên cứu.
Chương 3: Thực nghiệm
Đưa ra 03 nghiên cứu thực nghiệm trên các chùm nơtron phin lọc tại
kênh số 4 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt bao gồm: 1) Xác định đặc trưng cơ bản
của các chùm nơtron phin lọc nhiệt, 54 keV, 59 keV, 133 keV và 148 keV; 2)
Xác định tiết diện nơtron toàn phần của các hạt nhân 12C, 93Nb và 238U trên các
chùm nơtron phin lọc đơn năng 24 keV, 54 keV, 59 keV, 133 keV và 148 keV và
3) Xác định cường độ các tia gamma tức thời của phản ứng bắt nơtron nhiệt
của các hạt nhân 36Cl và 49Ti.
- Phương pháp xử lý số liệu.
6


- Đánh giá độ ổn định và tin cậy của thiết bị thực nghiệm và phương pháp
nghiên cứu.
Chương 4: Kết quả và thảo luận
Trình bày 03 kết quả chính đã đạt được trong luận án bao gồm: 1) Kết
quả tạo các chùm nơtron phin lọc mới 59 keV và 133 keV; 2) Kết quả xác định

 + 9Be → n + 8Be năng lượng ngưỡng 1,67 MeV,
 + 2D → n + 1H năng lượng ngưỡng 2,23 MeV.
Nhược điểm của nguồn nơtron loại này là độ ra nơtron nhỏ và thời gian
làm việc ngắn. Khi làm việc với nguồn (, n) cần chú ý đến bảo vệ an toàn
phóng xạ khỏi tia gamma cứng.
b) Nguồn nơtron từ phản ứng (α, n)
Các nguyên tố siêu Uranium như

242

Cm, 239Pu,

241

Am,

252

Cf ,… phát ra

hạt α (4He), hạt α này tương tác với 9Be tạo thành nơtron theo phản ứng 9Be (,
n) 12C:
α +

9

Be → n + 12C + 5,7 MeV.

Ngoài 9Be, người ta có thể thay bằng các nguyên tố nhẹ như B, Li hoặc
F. Những nguồn này được tạo ra dưới dạng bột kim loại pha với 9Be. Trong các

Đặc trưng

Đơn vị

Phát α
Phân hạch tự phát
Phát α
Phân hạch tự phát

96,9%
3,1%
2,731  0,007 năm
85,5  0,5 năm
2,34.1012 n.s-1.g-1
3,76
2,348 MeV
1,3.1013  s-1g-1
6,117 MeV

Tốc độ phát nơtron
Phát nơtron/phân hạch tự phát
Năng lượng nơtron trung bình
Tốc độ phát 
Năng lượng  trung bình
1.1.2 Nguồn nơtron từ máy gia tốc

Các nguồn nơtron tạo ra từ máy gia tốc có những ưu điểm là cường độ
chùm nơtron đạt được lớn hơn vài bậc so với các nguồn nơtron đồng vị, dải
năng lượng rộng từ eV ÷ MeV. Nơtron được tạo ra từ phản ứng (p, n) hoặc (d,
n) với chùm đơtron hoặc prôton bằng máy gia tốc Van de Graaff trên các bia


10

2

(1.1)


Trong đó, E0 = KT là năng lượng tương ứng với vận tốc nơtron 2200 m/s
ở nhiệt độ phòng T = 293 K, E0 = 0,0253 eV. Các nơtron trong vùng này gọi
là các nơtron nhiệt. Các nơtron có năng lượng thấp hơn 0,0253 eV người ta còn
gọi là nơtron lạnh. Nơtron lạnh có tiết diện bắt nơtron rất lớn và tuân theo quy
luật 1/v. Nơtron loại này mang tính chất sóng vì chiều dài sóng lớn hơn nhiều
khoảng cách giữa các nguyên tử. Do đó, nơtron lạnh là phương tiện để nghiên
cứu cấu trúc của các tinh thể chất rắn. Tuy nhiên việc sử dụng phương tiện kỹ
thuật này cần có chùm nơtron lạnh với cường độ đủ lớn.
Miền nơtron trung gian (0,1 eV < En ≤ 100 keV) hay còn gọi là miền
năng lượng cộng hưởng và các nơtron trung gian được gọi là nơtron cộng
hưởng. Phân bố năng lượng nơtron trong miền này được viết theo biểu thức:
𝜙𝑒𝑝𝑖 (𝐸) =

𝑘
𝐸

, 𝑘 𝑙à ℎằ𝑛𝑔 𝑠ố

(1.2)

Nơtron trung gian sinh ra chủ yếu do tán xạ đàn hồi của nơtron nhanh
với nguyên tử có số Z nhỏ của chất làm chậm như H, C…. Nơtron được làm

𝑚

(1.4)

Suy ra rằng giữa hai đại lượng này có một quan hệ đơn trị khi độ dài
xung nơtron nhỏ so với thời gian bay. Như vậy có thể đo năng lượng nơtron
bay ra từ nguồn nơtron liên tục. Phương pháp này cho phép nghiên cứu các
phản ứng hạt nhân khá chính xác trong vùng năng lượng thấp. Hình 1.2 biểu
diễn sự phụ thuộc của thời gian bay vào năng lượng của nơtron.

Hình 1.2. Sự phụ thuộc của thời gian bay vào năng lượng nơtron.

12