ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ CÔNG HẢO NGHIÊN CỨU XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG PHÓNG XẠ MỘT SỐ
NGUYÊN TỐ NẶNG TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG
PHƯƠNG PHÁP PHỔ ALPHA

Chuyên ngành: Vật Lý Nguyên tử và Hạt nhân
Mã số chuyên ngành: 62 44 05 01 Phản biện 1: PGS. TS. Nguyễn Trung Tín
Phản biện 2: PGS. TS. Nguyễn Văn Hùng
Phản biện 3: TS. Trương Thị Hồng Loan
Phản biện độc lập 1: PGS. TS. Lê Hồng Khiêm
Phản biện độc lập 2: TS. Nguyễn Đông Sơn
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC
1. PGS.TS. Châu Văn Tạo
2. TS. Nguyễn Văn Đông Tp. Hồ Chí Minh - 2013


ii

LỜI CẢM ƠN

Bên cạnh sự tự nỗ lực từ bản thân để có được các kết quả tốt trong nghiên cứu
và hoàn thành luận án, tác giả luận án còn nhận được sự quan tâm và giúp đỡ tận
tình của rất nhiều người. Tác giả xin bày tỏ lòng trân trọng và cảm ơn đến:
Bậc sinh thành cùng với gia đình, những người đã luôn sát cánh, động viên và
ủng hộ tôi về mặt tinh thần.
Thầy PGS.TS. Mai Văn Nhơn, cựu trưởng bộ môn Vật lý Hạt nhân, người đã
đưa ra những quyết định mang tính chất bước ngoặt trong sự nghiệp khoa học của
tôi hiện nay thông qua việc hướng dẫn thành công luận án thạc sĩ của tôi vào năm
2008.
Tôi xin được cảm ơn Thầy hướng dẫn chính cho luận án tiến sĩ của tôi, một
người gương mẫu trong tinh thần thái độ làm việc đầy trách nhiệm cũng như sự
nghiêm túc và trung thực trong nghiên cứu khoa học. Khi bắt đầu thực hiện luận án
này, ngoài hệ phổ kế alpha, mọi thứ như máy móc và phương tiện phục vụ cho thí
nghiệm mà tôi có trong tay gần như là con số không. Chính trong bối cảnh thiếu

Và cuối cùng tôi cũng xin được cảm ơn TS. Surbeck đã gởi các mẫu đĩa MnO
2

dùng cho việc phân tích thử nghiệm đồng vị
226
Ra, GS. Itahashi về những thảo luận
cũng như những góp ý quí báo trong các vấn đề thực nghiệm, Bộ Giáo dục, Văn
hoá, Thể thao, Khoa học và Kỹ thuật Nhật Bản (MEXT) và trường Đại học
Hokkaido Nhật Bản đã tạo điều kiện cho tôi được tham gia nghiên cứu nâng cao
chuyên môn trong khoảng thời gian từ 10/2011 đến 3/2012.

Tp.Hồ Chí Minh ngày tháng 02 năm 2013

iv

MỤC LỤC
Lời cam đoan i
Lời cảm ơn ii
Mục lục iv
Bảng các chữ viết tắt vii
Danh mục các bảng ix
Danh mục hình vẽ xi
Mở đầu 14
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 7

2.2. Thu thập và chuẩn bị mẫu đo 36
2.2.1. Sự ràng buộc thời gian 37
2.2.2. Sấy khô mẫu 37
2.2.3. Xử lý mẫu nước 38
2.3. Tro hoá và hoà tan mẫu 38
2.4. Các chất đánh dấu được sử dụng trong phân tích mẫu bằng hệ phổ kế alpha. 40
2.4.1. Đồng vị uranium 41
2.4.2. Đồng vị thorium 42
2.4.3. Đồng vị radium 43
2.4.4. Đồng vị polonium 44
2.5. Các quy trình tách hoá phổ biến 45
2.5.1. Polonium-210 45
2.5.2. Chì (
210
Pb) 47
2.5.3. Đồng vị uranium 48
2.5.4. Đồng vị thorium 49
2.5.5. Đồng vị radium 50
2.6. Các phương pháp tạo mẫu đo phù hợp cho phép phân tích sử dụng hệ phổ kế
alpha 53
2.6.1. Phương pháp lắng đọng tự phát polonium 53
2.6.2. Phương pháp mạ điện phân với dung dịch đệm sulfate, hữu cơ alcohol và
ammonium acetate/ acid nitric 55
2.6.3. Phương pháp đồng kết tủa 56
2.7. Kết luận chương 2 57 vi
2
dùng để hấp thụ
226
Ra. 78 vii

3.4.3. Bố trí thí nghiệm hấp thu
226
Ra bằng đĩa MnO
2
. 80
3.5. Phát triển quy trình xác định nhanh đồng vị phóng xạ polonium trong mẫu
môi trường bằng đĩa đồng. 83
3.5.1. Giới thiệu 83
3.5.2. Quy trình lắng đọng
210
Po trên đĩa đồng 84
3.6. Xây dựng quy trình xác định nhanh và đồng thời các đồng vị phóng xạ tự
nhiên uranium, thorium và radium trong mẫu dung dịch và mẫu rắn bằng hệ
phổ kế alpha 86
3.6.1. Giới thiệu 86
3.6.2. Quy trình phân tích polonium, uranium, thorium và radium 86
3.6.2.1. Xử lý hoá mẫu (hoà tan mẫu) 86
3.6.2.2. Tách hoá đồng vị polonium 87
3.6.2.3. Tách hoá đồng vị uranium 87
3.6.2.4. Tách hoá đồng vị thorium 88
3.6.2.5. Tách hoá đồng vị radium 88
3.6.2.6. Kết quả và thảo luận 90

hoạt độ thấp.
Cũng trên tinh thần đó, vào năm 2004 dưới sự trợ giúp chính của IAEA và
Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam (VAEI) thông qua chương trình “Phát
triển nguồn nhân lực”, Phòng thí nghiệm Vật lý Hạt nhân chuyên đề của Bộ môn
Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp. HCM đã được trang bị
một hệ phổ kế Alpha Analyst phông thấp loại 7401 với hai đầu dò bán dẫn PIPS.
Như vậy, thông qua chương trình “phát triển nguồn nhân lực” nói trên, luận án
này được thực hiện với mục đích nghiên cứu, xây dựng và phát triển các quy
trình phân tích hay các quy trình tạo mẫu phân tích và khai thác có hiệu quả hệ 2

phổ kế này trong phân tích phóng xạ nói chung, môi trường nói riêng hay trong
khảo sát địa chất định tuổi các mẫu vật quan trọng.
Như chúng ta đã biết, lịch sử hình thành Trái đất thì gắn liền với các đồng vị
phóng xạ tự nhiên. Thật vậy, khi được phát hiện khoảng hơn một trăm năm qua cho
đến ngày nay bởi Marie Curie, radium (trong tự nhiên phổ biến nhất là các đồng vị
226
Ra,
224
Ra và
228
Ra) được xem là một trong những nguyên tố phù hợp và hữu ích
nhất được ứng dụng trong việc khảo sát địa chất. Như vậy, sự tạo thành radium từ
sự phân rã phóng xạ của chuỗi uranium và thorium sẽ cho chúng ta nhiều thông tin
rất hữu ích trong việc định tuổi mẫu vật hay các thông tin về địa chất. Do phân bố
rộng rãi trên lớp vỏ Trái đất, nên radium có mặt trong hầu hết các loại đất đá, trong
nước mặt, nước ngầm,… với hàm lượng khác nhau, đặc biệt tập trung nhiều trong
trầm tích và các mẫu khoáng chứa uranium và thorium. Là sản phẩm phân rã từ các

3

và các chương trình đánh giá liều lượng mà ở đó việc yêu cầu xác định các hạt nhân
phóng xạ phải được thực hiện nhanh chóng và chính xác.
Hiện nay có nhiều phương pháp phân tích đồng vị phóng xạ trong môi trường
như: phương pháp hóa phóng xạ, phương pháp đo phổ alpha, nhấp nháy lỏng, nhiệt
huỳnh quang, khối phổ kế, phương pháp phân tích kích hoạt neutron và phương
pháp đo phổ gamma phông thấp…. Trong đó:
 Các phương pháp hóa phóng xạ được dùng để xác định các nguồn phát
alpha, bêta và các đồng vị phóng xạ tự nhiên mức dưới 10
3
pg/g [104].
 Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng để phân tích các đồng vị
phóng xạ tự nhiên với nguồn kích neutron (lò phản ứng hạt nhân, máy phát
neutron, nguồn neutron đồng vị).
 Phương pháp đo tổng alpha và beta chỉ cho phép xác định hoạt độ tổng cộng
mà không cho phép xác định hoạt độ từng nhân phóng xạ quan tâm trong
mẫu cần đo [104].
 Phương pháp đo phổ alpha đòi hỏi quá trình xử lý mẫu rất phức tạp nhưng bù
lại cho phép xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong dãy uranium,
thorium một cách thật chính xác [32], [88].
 Phương pháp đo phổ gamma có khả năng đo trực tiếp các tia gamma do các
nhân phóng xạ trong mẫu phát ra mà không cần tách các nhân phóng xạ ra
khỏi chất nền của mẫu, giúp ta xác định một cách định tính và định lượng
các nhân phóng xạ trong mẫu. Đồng thời phương pháp này còn là phương
pháp phân tích phù hợp cho các mẫu sinh học, lương thực, thực phẩm và môi
trường như đất, nước, không khí, trầm tích [10], [11].
Như vậy, trong các phương pháp nêu trên, hệ phổ kế gamma hiện nay được xem
là một trong những công cụ hữu hiệu cho phép chúng ta xác định được cùng lúc
nhiều đồng vị phóng xạ trong cùng một mẫu. Ưu điểm chính của phương pháp này

nghiệm tiên tiến khác nhau trên thế giới và đều có chung một số mục đích quy về
tính đơn giản, nhanh chóng, tiện lợi và chính xác trong phép phân tích. Ở Việt
Nam chúng ta hiện nay, với điều kiện nền khoa học nước nhà đang từng bước
phát triển, thì việc áp dụng và triển khai các thành tựu nêu trên một cách thuần
tuý là rất khó. Đa phần các phòng thí nghiệm ở Việt Nam thường nhỏ và thiếu
rất nhiều trang thiết bị cũng như vật chất phục vụ cho các điều kiện thí nghiệm,
nên việc áp dụng mang tính chọn lọc và tự phát triển những quy trình phù hợp 5

với các điều kiện của mình là đều thật sự cấp bách và cần thiết trong giai đoạn
hiện nay.
Mục tiêu chính của luận án này là nghiên cứu ứng dụng, phát triển các quy
trình phân tích hay các quy trình tạo mẫu phân tích và khai thác hiệu quả hệ phổ
kế alpha trong phân tích hoạt độ thấp của đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng
xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường. Sau đó, các quy trình
phân tích và tạo mẫu này đã được ứng dụng vào việc phân tích một số mẫu lỏng
như nước uống đóng chai cũng như các mẫu thuốc lá dạng sợi (mẫu hữu cơ)
được sản xuất tại Việt Nam. Với những tiêu chí như trên, hệ phổ kế Alpha Analyst
phông thấp loại 7401 với hai đầu dò bán dẫn PIPS của hãng Canberra Industries,
Inc. đặt tại Phòng thí nghiệm chuyên đề Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học
Tự nhiên, Tp.HCM sẽ được áp dụng cho việc phân tích các đối tượng như:
234
U,
238
U,
230
Th,
232

6

thuyết về hạt alpha, một số vấn đề tồn tại và liên quan đến luận án cũng đã được
đưa ra.
Chương 2 trình bày một số phương pháp thường được sử dụng cho việc phân
tích các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha. Mục đích
của chương này cung cấp và trình bày các quy trình kinh điển của việc phân tích các
mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha. Tuy có nhiều ưu, nhược điểm khác nhau và
đặc biệt do tính phức tạp dẫn đến tốn khá nhiều thời gian, nhưng các quy trình này
đã và đang được áp dụng rộng rãi trong các phóng thí nghiệm phân tích phóng xạ
trên toàn thế giới.
Chương 3 trình bày quy trình xác định nhanh các đồng vị phóng xạ tự nhiên
uranium, thorium, radium và polonium trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha.
Trong chương này, chúng tôi đã tập trung vào việc giải quyết những vấn đề còn tồn
đọng trong việc xác định các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong mẫu môi trường bằng
hệ phổ kế alpha. Một số vấn đề chính sau đây đã được thực hiện:
 Xây dựng quy trình chuẩn bị mẫu đo bằng phương pháp mạ điện phân các
đồng vị phóng xạ uranium và thorium lên đĩa thép không gỉ.
 Phát triển quy trình chuẩn bị mẫu đo sử dụng đĩa MnO
2
hấp thu các đồng vị
phóng xạ radium.
 Phát triển quy trình chuẩn bị mẫu đo sử dụng đĩa đồng để hấp thu các đồng
vị phóng xạ polonium.
 Xây dựng quy trình xử lý mẫu, hoà tan mẫu và đưa mẫu cần phân tích về
dạng dung dịch hoà tan cũng như tách hoá các đồng vị phóng xạ tự nhiên uranium,
thorium, radium và polonium trong cùng một mẫu.
 Áp dụng phân tích hoạt độ thấp của một số mẫu môi trường như mẫu nước
uống và thuốc lá.


alpha vì giới hạn phát hiện của nó tốt hơn so với các phương pháp phân tích hạt
nhân khác. Với giới hạn phát hiện thấp hơn khoảng từ 100 đến 1000 lần so với hệ
phổ kế gamma, hệ phổ kế alpha đã và đang thật sự là một công cụ phân tích hữu
hiệu.
Trong khi việc nghiên cứu tác hại của bức xạ môi trường đến sức khỏe con
người ở nước ta mới bắt đầu triển khai, ngay cả đối với những vấn đề bức xúc như
phông bức xạ tự nhiên môi trường, giá trị liều tối thiểu có ý nghĩa, ảnh hưởng tiêu
cực của bức xạ liều thấp…thì hiện nay trên thế giới có khá nhiều công trình liên
quan đến các vấn đề này. Đa phần các công trình này được phát triển bởi các tác
giả nổi tiếng ở những phòng thí nghiệm tiên tiến khác nhau trên thế giới và đều
có chung một số mục đích quy về tính đơn giản, nhanh chóng, tiện lợi và chính
xác trong phép phân tích. 8

Dưới đây liệt kê vắn tắt một số công trình trên thế giới cũng như tại Việt Nam
liên quan đến vấn đề phân tích cũng như xác định hoạt độ thấp của đồng vị phóng
xạ hay hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường
bằng hệ phổ kế alpha và những vấn đề liên quan.
1.1.1. TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI
Để thực hiện tốt việc phân tích hoạt độ thấp của các đồng vị phóng xạ trong
mẫu môi trường, cần phải có những quy trình phân tích và thiết bị đo phù hợp. Về
cơ bản, việc xác định các đồng vị phóng xạ phát alpha bằng hệ phổ kế alpha bao
gồm ba bước chính [57]: (1) xử lý mẫu bằng phương pháp hóa học, (2) tách hóa các
đồng vị quan tâm và (3) tạo nguồn alpha phù hợp với hệ đo.
Các mẫu phân tích ở dạng rắn như đất, đá và mẫu sa lắng thường được xử lý
bằng nhiều cách khác nhau để đưa chúng về dạng dung dịch hoà tan. Ví dụ như các
cách sau: acid hoá theo phương pháp của Joshi (1985) [70] hay của Schulz(1981)
[105], nung tan chảy với lithium metaborate theo phương pháp của Bojanowski


9

Năm 1983, Sill [109] trình bày chi tiết quy trình sử dụng chì sulfate (PbSO
4
) để
tạo tủa cho việc làm giàu và tách radium cũng như barium ra khỏi dung dịch mẫu.
Đồng thời, một số nguyên tố khác như chì, cancium, strontium, thorium hay
polonium cũng sẽ kết tủa cùng với radium và barium. Các kết tủa này có thể được
hoà tan trở lại trong dung dịch axít diethylenetriaminepenta-acetic (DTPA). Ngoại
trừ radium và barium, các nguyên tố còn lại sẽ phản ứng tạo phức bền trong dung
dịch axit DTPA [88], [111], [127]. Trong quy trình này, các hoá chất như axít
sulphuric (H
2
SO
4
), K
2
SO
4
, PbSO
4
và sodium sulfate (Na
2
SO
4
) đã được sử dụng để
tạo các kết tủa. Ngoài ra,
133
Ba (đồng vị phóng xạ phát tia gamma) cũng được sử

10

cho thấy, hiệu suất tạo tủa từ hai quy trình này là như nhau và dao động trong
khoảng 72% đến 90%. Ngoài ra, BaSO
4
được đề nghị sử dụng trong trường hợp
radium được quan tâm xác định và bỏ qua sự ảnh hưởng của các nguyên tố khác.
Về nguyên tắc, tủa MnO
2
được tạo thành thông qua phản ứng của potassium
permanganate (KMnO
4
) và manganese dichloride (MnCl
2
) trong dung dịch axít với
pH được điều chỉnh đến giá trị trong khoảng 8 đến 9. Bojanowski và các cộng sự
[24] đã nghiên cứu sự ảnh hưởng của các muối có nồng độ cao đến hiệu suất tạo tủa
sử dụng kỹ thuật tủa MnO
2
này. Kết quả cho thấy, khi nồng độ của muối NaCl lên
đến khoảng 100 g/l không ảnh hưởng đến hiệu suất tách barium, radium hay
uranium, trong khi các ion cancium và magnesium với nồng độ từ 0,2 đến 1 g/l sẽ
làm cho hiệu suất tủa không ổn định. Do đó không nên sử dụng
133
Ba để làm chất
đánh dấu trong trường hợp này.
Koide và Bruland [74] đã thực hiện việc phân tích radium với một lượng lớn
mẫu nước biển (20 lít) và trầm tích (5 gram) bằng kỹ thuật kết tủa với nhôm
orthophosphate AlPO
4

gây ra sự hạn chế cho việc hấp thu khi lớp MnO
2
bị hỏng cấu trúc quá nhanh. Các 11

chất gây nhiễu được thêm vào hầu như không ảnh hưởng gì đến hiệu suất thu hồi
radium. Nhìn chung hiệu suất hấp thu đạt khoảng 90% trong một khoảng pH khá
rộng từ 4 đến 12.
Năm 1996, Bayes và các cộng sự [18] đã tạo ra lớp MnO
2
trên những sợi cotton
gần giống như sợi Mn ở trên [75], [91] cho việc hấp thu radium trong mẫu nước
khoáng. Mẫu phân tích với thể tích 100 ml được chảy qua ống chứa với tốc độ
khoảng 3 ml/phút, sau đó radium được hoà tan trong dung dịch hydroxylamine
hydrochloride ((NH
2
OH)
2
H
2
Cl
2
) và HCl.
Năm 2001, Sidle [108] đã thực hiện việc hấp thu radium bằng sợi Mn đối với
các mẫu nước ngầm và nước ao có xuất xứ đất trồng nông nghiệp trong việc sử
dụng phân bón gốc ammonium phosphate ((NH
4
)

, H
2
SO
4
và HCL [14].
Năm 1992, Lally [78] đã thực hiện việc tách chiết uranium, thorium và
plutonium bằng cách sử dụng các nhựa trao đổi anion (kỹ thuật trao đổi anion),
uranium dễ dàng tách khỏi các đồng vị khác vì nó ở trạng thái bền trong dung dịch 12

(phản ứng tạo phức bền) ví dụ như UO
2
(SO4)
-2
. Kỹ thuật này không được sử dụng
để tách radium, ngoài ra kỹ thuật trao đổi anion cũng đã được sử dụng để tách chiết
americium và curium [63], [70] một cách hữu hiệu. Trong khi thorium tồn tại trong
các dung dịch HCl, HNO
3
hay H
2
SO
4
thì dễ dàng được tách chiết bằng kỹ thuật trao
đổi cation [49], [57], [63]. Năm 1975 Vedoenko và Dubasov [14] đã ứng dụng kỹ
thuật này để tách radium ra khỏi các đồng vị con cháu trong dung dịch axít hay
dung dịch alkanline. Đối với kỹ thuật này, ở bước cuối cùng, radium được tách
bằng dung dịch HCl nồng độ từ 4 đến 9 M hoặc dung dịch HNO


13

dung dịch này lại được cho chảy qua cột trao đổi cation một lần nữa và cuối cùng
radium được rửa giải với dung dịch HCl đậm đặc.
Hancock & Martin [89] và Purkl & Eisenhauer [99] đã chỉ ra một cách chi tiết
qui trình tách radium có sử dụng EDTA với sự kết hợp nhựa trao đổi cation và
anion. Tủa PbSO
4
thu được từ việc xử lý mẫu được hoà tan vào dung dịch EDTA ở
pH bằng 10, sau đó cho chảy qua cột trao đổi anion. Một lượng nhỏ radium và
barium trên cột tiếp tục được rữa giải với dung dịch EDTA ở pH bằng 10. Kết hợp
dung dịch rữa giải với dung dịch trước đó và hoà tan với hỗn hợp dung dịch HNO
3

và ammonium acetate (CH
3
COOONH
4
) để đưa pH về giá trị 4,5. Tiếp tục cho hỗn
hợp dung dịch này chảy qua cột trao đổi cation để loại bỏ các nguyên tố như chì,
thorium, actinium, polonium và uranium. Barium được loại bỏ bằng dung dịch HCl
nồng độ 2,5 M và cuối cùng radium được rữa giải với dung dịch HNO
3
nồng độ 6
M. Trong qui trình này hệ số tách radium ra khỏi các nguyên tố ảnh hưởng như
polonium, thorium, uranium và actinium là lớn hơn 10
4
trong khi đối với barium chỉ
lớn hơn 200.

butylcarbamoylmethylphosphine oxide và t-butylphosphate được sử dụng để hấp
thu các nguyên tố lanthanides và actinides từ dung dịch HNO
3
nồng độ 1,5 đến 3 M
[34], [97]. Nhựa trao đổi Ln có cấu tạo chính từ acid bis (2-ethylhexyl)-phosphoric
tách các nguyên tố lanthanides từ dung dịch HNO
3
loãng nồng độ 0,01 M [79], [90].
Ngoài ra, chúng ta cũng có thể tự tạo ra một số nhựa trao đổi khác bằng cách
cho bột polyethylene (microthene) phản ứng với chất tách chiết trioctylphosphine
oxide (TOPO). Các nhựa trao đổi này hấp thu rất tốt uranium và thorium trong dung
dịch HCl nhưng lại không hấp thu radium và barium [26], [50], [68], [69], [80],
[118]. Đối với việc xác định
228
Ra thông qua con cháu
228
Ac thì nhựa diphonix hay
nhựa DGA (N,N,N’,N
’
-tetraoctyl-diglycolamide) được sử dụng nhằm hấp thu
actinium và cho phép radium được tách chiết [90], [92]. Vì lượng actinium được
hấp thu bằng kỹ thuật này đủ tinh khiết, nên việc loại bỏ actinium trong dung dịch
cần xác định radium đóng vai trò quan trọng cho bước tạo nguồn đo tiếp theo cho
các thiết bị đo phù hợp [37], [92].
Một trong những công trình nghiên cứu vấn đề về điện phân để tạo ra nguồn
mỏng đầu tiên được thực hiện sớm nhất vào năm 1950 [32]. Đến năm 1963, Parker
và các cộng sự [95] đã đưa ra đề xuất cho việc định lượng trong quy trình điện phân
thorium và uranium lên cathode là đĩa thép không gỉ. Đồng thời họ cũng đưa ra chi
tiết các thông số tối ưu cho việc mạ điện phân như điện thế, dòng điện phân, nhiệt
độ hay pH của dung dịch…Chính điều này đã mở màng cho kỷ nguyên của việc tạo

10% HCl (nồng độ 0,01 M). Việc điện phân được thực hiện ở điện thế 40 V, dòng
điện từ 100 đến 150 mA với đĩa Pt đóng vai trò cathode và dây Pt hoạt động như
một anode. Sau khoảng 5 phút, 90% lượng radium đã được điện phân lên đĩa Pt và
đến 20 phút hiệu suất điện phân thu được gần như 100%. Trước khi dừng quá trình
điện phân, một vài giọt dung dịch ammonium được thêm vào, sau đó các đĩa này
được nung ở nhiệt độ cao nhằm đuổi khí radon và làm cho lớp điện phân bền vững.
Do trong quá trình điện phân có sự xuất hiện các bọt khí, nên họ cũng khuyến cáo
không nên đặt anode và cathode quá gần nhau nhằm hạn chế sự ảnh hưởng đến hiệu
suất điện phân. Whitehead và các cộng sự [124] đã sử dụng các thông số điện phân
của Koide và Bruland trong thí nghiệm của họ và đạt được độ phân giải phổ alpha
của
226
Ra ở mức 75 keV. Tuy nhiên, họ đã sử dụng đĩa thép không gỉ để làm
cathode quay phù hợp với anode và kết luận rằng cả HNO
3
và HCl đều cho kết quả 16

như nhau, trong khi đó H
2
SO
4
sẽ làm ảnh hưởng đến quá trình điện phân dẫn đến
tăng thời gian điện phân.
Năm 1984, Roman [102] đã phát triển thành công quy trình điện phân radium
sử dụng đĩa thép không gỉ để làm cathode và ammonium acetate làm dung dịch đệm
ở pH bằng 9. Quy trình điện phân được thực hiện với cường độ dòng điện 400 đến
600 mA và điện thế từ 10 đến 14 V. Năm 1986, Short [107] đã ứng dụng quy trình

Năm 1995, Alvarado cùng các cộng sự [15] đã nghiên cứu sự ảnh hưởng của
việc tồn tại nhiều nguyên tố khác nhau như magnesium, cancium, sắt và barium (10
– 100 µg) lên việc điện phân theo quy trình của Orlandini. Magnesium, cancium và
sắt không gây ảnh hưởng đáng kể đến hiệu suất của quá trình điện phân, trong khi
10 µg barium sẽ làm giảm 50% hiệu suất của quá trình điện phân này. 17

Năm 1995, Vargas và Soto đã thực hiện quy trình điện phân theo phương pháp
của Koide & Bruland [74] và Whitehead [124]. Hiệu suất điện phân đạt từ 75% đến
90% và độ phân giải phổ alpha thay đổi từ 25 – 30 keV thành 35 – 40 keV dưới sự
ảnh hưởng của 100 đến 150 µg barium. Trong khi đó, khi Martin và Hancock [88]
sử dụng hỗn hợp dung dịch điện phân gồm ammonium acetate nồng độ 0,35 M và
HNO
3
loãng (nồng độ 0,1 M) để thực hiện việc điện phân, họ nhận thấy 1 µg Ba sẽ
làm hiệu suất điện phân giảm từ 93% xuống còn 63%. Nếu 9 và 60 µg barium tồn
tại, hiệu suất điện phân sẽ giảm còn 31% và 10%. Như vậy, khi hỗn hợp dung dịch
ammonium acetate và HNO
3
loãng được sử dụng cho việc điện phân, cần hạn chế
sự tồn tại vượt quá 5 µg barium trong dung dịch [15].
1.1.2. TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TẠI VIỆT NAM
Tại Việt Nam hiện nay không có nhiều nhóm nghiên cứu, phân tích và xác định
hoạt độ thấp của đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố kim
loại nặng trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha.
Năm 2004, ở Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM, có nhóm của Nguyễn Văn Sức,
Ngô Quang Huy và Trịnh Thị Bích bắt đầu xây dựng quy trình phân tích các đồng
vị phóng xạ của uranium và thorium trong điều kiện phòng thí nghiệm không cần