bộ khoa học và công nghệ
viện năng lợng nguyên tử việt nam
==============================================

báo cáo tổng kết đề tài KHCN cấp bộ

xác định mật độ tồn lu một số
nhân phóng xạ 137 Cs, 239+240 Pu, 90 Sr
trong tầng đất canh tác của một số
loại đất ở miền bắc Việt Nam

CNĐT: Nguyễn Hào Quang

6268
10/01/2007

Hà Nội 2006


bộ khoa
khoa học
học và
và công
công nghệ
nghệ
bộ
viện năng
năng lợng
lợng nguyên
nguyên tử
tử việt

số nhân
nhân
X
ác định
137
239+240
Cs, 239+240
Pu, 9090Sr
Sr trong
trong tầng
tầng đất
đất
phóng xạ
xạ 137
Cs,
Pu,
phóng
canh tác
tác của
của một
một số
số loại
loại đất
đất ở
ở miền
miền Bắc
Bắc
canh
Việt Nam
Nam

danh sách
những ngời tham gia thực hiện đề tài
__________________________________________

1.
2.
3.
4.
5.
6.

Họ và tên

Học hàm, học vị
chuyên môn

Nguyễn Hào Quang
Nguyễn Quang Long
Đinh Bích Liễu
Nguyễn Thị Thu Hà
Trần Tuyết Mai
Đặng Đức Nhận

KS. Vật lý hạt nhân
CN. Hóa phân tích
CN. Hoá phân tích
CN.Vật lý hạt nhân
CN. Hóa phân tích
TS. Hoá phóng xạ


Đảm bảo và kiểm soát chất lợng
Quality Assurance and Quality Control

KHCN&MT

Khoa Học Công Nghệ và Môi Trờng

GPS

Thiết bị định vị toàn cầu
Global Positioning System
HpGe

Germany siêu tinh khiết
High purity Ge
Đầu dò đo alpha

PIPS

Passivated Implanted Planar Silicon
FAO

Tổ chức lơng thực thực phẩm quốc tế
Food and Agriculture Organization

UNESCO

Tổ chức giáo dục, khoa học và văn hoá của Liên hợp quốc.
United Nations Educational, Scientific and Cultural
Organization

CEC

Khả năng trao đổi cation
Cation exchange capacity

Sj

Đất phèn hoạt động

Sandy Clay Loam

Đất mùn sét trộn cát

Clay Loam

Đất mùn sét

Sandy Clay

Đất sét trộn cát

Silty Clay

Đất sét bùn

Loamy Sand

Cát nhiều mùn



analytical results has been performed using IAEA reference material (Soil
4/2000) and the deviation between experimentally obtained results and
certified values are within ± 5 %.
It was revealed that the 239+240Pu, 90Sr and 137Cs depositions in the tillage
soil layers in this study vary within a range of 11-116 Bq/m2, 75-588 Bq/m2,
207-1301 Bq/m2 respectively. The dependence of the 239+240Pu, 90Sr and 137Cs
inventories on soil types was not detectable. The empirical formular
describing the distribution of 137Cs depositions in undisturbed soil still can be


applied for predicting the amount of cummulative deposition of
tillage soil provided that the soil was not erosive.

137

Cs in the


Tóm tắt kết quả xác định mật độ tồn lu 137Cs, 239+240Pu, 90Sr trong
tầng đất canh tác của một số loại đất ở miền bắc việt nam

Sự phân bố mật độ rơi lắng của 137Cs trong bề mặt đất không xáo trộn
đã đợc đánh giá tốt ở Việt nam. Tuy nhiên việc nghiên cứu ba đồng vị 137Cs,
239+240
Pu and 90Sr trong đất canh tác (xáo trộn) vẫn cha đợc thực hiện trên
toàn lãnh thổ. Mục đích của công việc Xác định mật độ tồn lu một số nhân
phóng xạ 137Cs, 239+240Pu, 90Sr trong tầng đất canh tác của một số loại đất ở
miền Bắc Việt Nam để bổ xung vào sự thiếu hụt này.
Mật độ rơi lắng của 137Cs, 239+240Pu cũng nh là 90Sr trên bề mặt đất
canh tác đợc xác định trên 32 vị trí trong các loại đất khác nhau. Mẫu đất

1. Cụng vic thu gúp mu ..............................................................................5
2. Cụng vic x lý mu v chun b mu o .................................................9
3. Phng phỏp phõn tớch ............................................................................10
3.1. Phõn tớch hm lng 137Cs..............................................................10
3.2. Phõn tớch hm lng 239+240Pu ........................................................11
3.3. Phõn tớch hm lng 90Sr................................................................11
IV. xác lập quy trình sử dụng hệ phổ kế gamma đầu dò HPGE
GMX ORTEC để xác định nồng độ các nhân phóng xạ trong
đất, quy trình các định

239+240

pu và

90

sr phù hợp với các loại

đối tợng đất canh tác ...........................................................................11
A. quy trình sử dụng hệ phổ kế gamma đầu dò HPGE GMX
ORTEC để xác định nồng độ các nhân phóng xạ trong đất ......11

1. Phạm vi áp dụng.......................................................................................11
2. Tài liệu tham khảo ...................................................................................12
3. Tóm tắt nội dung quy trình ......................................................................12
4. ý nghĩa của quy trình và cách sử dụng....................................................13
5. Các yếu tố ảnh hởng đến quá trình xử lý phổ ........................................13
6. Thiết bị .....................................................................................................14
7. Hộp đựng mẫu..........................................................................................14
8. Chuẩn năng lợng và hiệu suất ghi cho hệ phổ kế gamma......................14

kiểm xạ môi trờng ...................................................................................38

1. Phạm vi áp dụng.......................................................................................39
2. Tài liệu tham khảo ...................................................................................39


3. Thuật ngữ .................................................................................................39
4. Nguyên lý về phơng pháp ......................................................................40
5. Các nguyên tố gây nhiễu..........................................................................40
6. Quy trình phân tích ..................................................................................40
6.1. Quy trình phân tích 90Sr bằng phơng pháp fumming ....................40
6.2. Quy trình phân tích 90Sr bằng phơng pháp trao đổi ion ................44
7. Tính toán ..................................................................................................46
7.1. Hiệu chỉnh tốc độ đếm tại thời điểm tách.......................................46
7.2. Tính hoạt độ 90Sr .............................................................................47
7.3. Sai số của phép phân tích................................................................47
V. Kết quả phân tích 137Cs, 239+240Pu, 90Sr ...................................................48

1. Kt qu phõn tớch 137Cs............................................................................48
2. Kt qu phõn tớch 239+240Pu.......................................................................52
3. Kt qu phõn tớch 90Sr..............................................................................55
4. Kt qu ỏnh giỏ s ph thuc ca mc tn lu 137Cs, 239+240Pu trong
tng t canh tỏc vo cỏc yu t a lý v th nhng ......................................57
VI . kết luận ...................................................................................................61
Tài liệu tham khảo ....................................................................................63
Phụ lục
1. Bảng kết quả phân tích tổng hợp ..................................................... 65
2. Bảng kết quả phân tích tổng hợp Sr-90 bằng phơng
pháp phân tích huỳnh quang tia x .............................................................. 77
3. Phổ huỳnh quang tia X ............................................................................. 85

nhân phóng xạ này trong tầng đất canh tác ở Việt Nam hiện chưa có. Đối với
một số đối tượng đất việc phân tích các nhân phóng xạ 239+240Pu, 90Sr cũng còn
gặp một số khó khăn đòi hỏi phải có những nghiên cứu cải tiến quy trình xử lý
mẫu để có thể thu được các kết quả chính xác.

1


Trên cơ sở đó Đề tài hướng tới
đạt được các mục tiêu sau:
1. Thu số liệu về mức tồn
lưu của 137Cs, 239+240Pu, 90Sr trong
khoảng 60 mẫu đất được thu góp
từ vị trí của mười loại đất khác
nhau (đất phù sa trung tính, đất
phù sa chua, đất phù sa glây, đất
phèn hoạt động, đất glây chua,
đất mặn trung bình và ít, đất xám
bạc màu, đất đỏ).
2. Xem xét sơ bộ sự phụ
thuộc của mức tồn lưu 137Cs,
239+240
Pu, 90Sr trong tầng đất canh
tác vào các yếu tố địa lý và thổ
nhưỡng.
3. Cải thiện các quy trình
phân tích 90Sr, 239+240Pu dựa trên
các thành phần của đất.
H×nh 1. B¶n ®å ph©n bè mËt ®é tån l−u cña 137Cs
(thang logarit tù nhiªn) trong ®Êt ViÖt Nam.

canh tỏc cng nh hng nhiu n quỏ trỡnh hp thu.
3


Mức tồn lưu của các nhân phóng xạ trong tầng đất canh tác có thể bị giảm
đi do: quá trình hấp thu của lớp thảm thực vật được trồng trên đó và được lấy đi
do quá trình thu hoạch chúng; quá trình rửa trôi; quá trình cuốn theo gió vào
không khí và quá trình thấm sâu xuống tầng đất dưới. Trong tất cả các quá trình
này thì quá trình rửa trôi là quan trọng, nó có thể dẫn tới việc dịch chuyển các
nhân phóng xạ xuống các vị trí có độ cao thấp trong vùng hoặc bị dời chuyển đi
nơi khác. Việc đánh giá sự mất mát lượng nhân phóng xạ do quá trình rửa trôi có
thể dựa trên tốc độ xói mòn đất. Đối với tầng đất canh tác, quá trình thấm sâu
xuống tầng đất dưới là một quá trình quan trọng làm giảm mức tồn lưu của các
nhân phóng xạ có trong tầng này. Vì trong hầu hết các vùng trên thế giới lượng
mưa thường vượt trội so với lượng nước mất đi do quá trình bốc hơi. Vì thế có
một quá trình vận chuyển sâu xuống các lớp đất phía dưới của nước có chứa đất.
Các nhân phóng xạ có độ hoà tan lớn sẽ dễ dàng bị loại bỏ khỏi lớp đất canh tác.
Các nhân phóng xạ 137Cs, 239+240Pu, 90Sr không phải là các chất dễ tan vì thế tốc
độ thấm sâu xuống lớp đất phía dưới sẽ nhỏ hơn nhiều so với các chất dễ tan.
Lượng các nhân phóng xạ trong dung dịch đất có thể được xác định bằng hệ số
phân bố KD. KD được định nghĩa là tỷ số giữa nồng độ nhân phóng xạ trong đất
với nồng độ nhân phóng xạ trong pha nước (đơn vị là Bq/kg đất khô/ Bq/L dung
dịch đất = L/kg ). Đặc trưng cho quá trình thấm sâu xuống các tầng đất phía
dưới được xác định bằng hệ số trễ R.
R = 1 + ρ . KD / θ

(2)

Trong đó: ρ là mật độ của đất
θ là phần thể tích trong đất chứa nước.

trung
bình

Dải giá
trị

Giá trị
trung
bình

Dải giá
trị

Giá trị
trung
bình

Dải giá
trị

Giá trị
trung
bình

Dải giá
trị

Cs

2,7.102


1,0.1013,3.105

Sr

1,3.101

5,5.10-13,3.102

2,0.101

6,7.10-16,0.102

1,1.102

2,0.1006,0.103

1,5.102

4,1.1005,4.103

III. PHẦN NGHIÊN CỨU THỰC NGHIỆM
1. Công việc thu góp mẫu
Dựa trên bản đồ phân loại đất một số vị trí lấy mẫu đã được lựa chọn trong
các tỉnh Thái Bình, Hà Nội, Thái Nguyên và Vĩnh Phúc. Bảng 2 đưa ra các vị trí
lấy mẫu và loại đất tương ứng với từng vị trí. Lượng mưa trung bình năm tại các
vị trí lấy mẫu được xác định bằng phương pháp nội suy từ bản đồ lượng mưa
trung bình năm của toàn quốc. Các mẫu đất được lấy làm hai đợt, đợt 1 trong
năm 2004 và đợt 2 trong năm 2005. Hình 3 và 4 chỉ ra các vị trí lấy mẫu trên
bản đồ phân loại đất.

Kinh độ
(°E)

Vĩ độ (°N)

Loại
đất†

Lượng
mưa
TB
năm
(mm)

Độ
sâu
(cm)

1

Th¸i b×nh

Vò An 1

106,390250

20,423150

Pr


Pg

1788

0-20

4

Th¸i b×nh

Vò Phóc 2

106,323033

20,429117

Pg

1788

20-40

5

Th¸i b×nh

Hoµng DiÖu 1

106,354167


106,426933

20,393800

P

1771

0-20

8

Th¸i b×nh

B×nh Minh 2

106,426933

20,393800

P

1771

20-40

9

Th¸i b×nh


Th¸i b×nh

T©n B×nh 1

106.318117

20.470317

Cz

1778

0-20

12

Th¸i b×nh

T©n B×nh 2

106.318117

20.470317

Cz

1778

20-40


20-40

15

Th¸i b×nh

Thuþ Thanh 1

106.451083

20.548067

Sj

1717

0-20

16

Th¸i b×nh

Thuþ Thanh 2

106.451083

20.548067

Sj


M

1669

20-40

19

Th¸i b×nh

Diªm §iÒn 1

106.560383 20.555100

Sj

1669

0-20

20

Th¸i b×nh

Diªm §iÒn 2

106.560383

20,555100


20,572217

Cz

1716

20-40

23

Th¸i b×nh

Thuþ Phong 1

106,475650

20,552183

Sj

1716

0-20

24

Th¸i b×nh

Thuþ Phong 2


§«ng T©n 2

106,414667

20,522417

P

1767

20-40

27

Th¸i b×nh

Thuþ Duyªn 1

106,466617

20,558100

Sj

1716

0-20

28


Phóc Thµnh 1

106,299217

20,500450

Pg

1778

0-20

Th¸i b×nh

Phóc Thµnh 2

106,299217

20,500450

Pg

1778

20-40

31

Th¸i b×nh


Th¸i b×nh

§«ng Hoµng 1

106,388533

20,502033

Pr

1767

0-20

34

Th¸i b×nh

§«ng Hoµng 2

106,388533

20,502033

Pr

1767

20-40


20-40

37

§«ng anh

Nam Hång 2-1

105,780556

21,15917

XI

1676

0-20

38

§«ng anh

Nam Hång 2-2

105,780556

21,15917

XI


XI

1676

20-40

41

§«ng anh

Nam Hång 4-1

105,78

21,15694

XI

1676

0-20

42

§«ng anh

Nam Hång 4-2

105,78


105,78056

21,1578

XI

1676

20-40

45

VÜnh phóc

Ngäc Thanh 1-1

105,72472

21,3367

Xf3

1818

0-20

46

VÜnh phóc


VÜnh phóc

Ngäc Thanh 2-2

105,72389

21,3361

Xf3

1818

20-40

49

VÜnh phóc

Ngäc Thanh 3-1

105,72333

21,3369

Xf3

1818

0-20


0-20

52

VÜnh phóc

Ngäc Thanh 4-2

105,72389

21,3378

Xf3

1818

20-40

53

VÜnh phóc

Ngäc Thanh 5-1

105,72472

21,3386

Xf3


XI

1753

0-20

Hång TiÕn 1-2

105,86083

21,3972

XI

1753

20-40

STT

VÞ trÝ

29

Th¸i b×nh

30

55
56

nguyªn

58
59
60
61
62
63
64

Tên mẫu

Kinh độ
(°E)

Vĩ độ (°N)

Loại
đất†

Lượng
mưa TB
năm
(mm)

Độ sâu
(cm)

Hång TiÕn 2-1


1753

0-20

Hång TiÕn 3-2

105,86778

21,4397

XI

1753

20-40

Hång TiÕn 4-1

105,86778

21,4389

XI

1753

0-20

Hång TiÕn 4-2


1753

20-40

†

Cz- Đất cát; M- Đất mặn trung bình và ít; P- Đất phù sa trung tính ít chua; Pg- Đất phù sa glây; PrĐất phù sa có tầng đốm rỉ; Sj- Đất phèn hoạt động; XI- Đất xám có tầng loang lổ; Xf- Đất xám Feralit

Các vị trí lấy mẫu được lựa chọn là đất trồng lúa. Tọa độ (kinh độ và vĩ độ)
của vị trí lấy mẫu được xác định bằng thiết bị định vị toàn cầu Magellan (GPS).
Tại mỗi vị trí, mẫu đất được lấy làm hai lớp: lớp một từ 0-20cm, lớp hai từ
20-40cm bằng thiết bị lấy mẫu đất. Thiết bị lấy mẫu đất là một ống thép hình trụ
có đường kính trong là 4,2cm. Hình 5 mô tả thiết bị lấy mẫu đất. Tại mỗi vị trí
lấy mẫu, chúng tôi lấy bốn lõi đất cho mỗi lớp để có thể thu được khối lượng
tươi cho mỗi mẫu đất khoảng 1,5-2,5 kg. Tổng số mẫu thu thập được là 64 mẫu.

2. Công việc xử lý mẫu và chuẩn bị mẫu đo
Mẫu sau khi thu thập về được sấy khô, sau đó đem cân ghi lại khối lượng
mẫu. Mẫu khô được nghiền nhỏ sau đó cho khoảng (200-250)gam mẫu vào hộp
nhựa hình trụ (hình học 2pi) và được đo trên hệ phổ kế gamma đầu dò HpGe để
xác định các nhân phát gamma như: 214Bi, 214Pb, 210Pb, 137Cs, 228Ac, 208Tl v.v. Để
phân tích 90Sr và 239+240Pu lấy khoảng (500-1000)gam đất nung ở nhiệt độ 500°C
trong khoảng thời gian 4 giờ, ghi lại hệ số tro hóa. Sau đó lấy khoảng 50 gam
mẫu đất đã nung để phân tích 239+240Pu và khoảng 500gam mẫu đất đã nung để
phân tích 90Sr.
9


Hình 5. Thiết bị lấy mẫu đất


phúng x vi 90Y. Nng 90Sr c xỏc nh bng cỏch o cng bc x
Cherenkov do ht bờta ca 90Y to ra trong l cha dung dch 90Sr trờn h o
nhp nhỏy lng ALOCA 6100. Chi tit v quy trỡnh húa hc tỏch v lm giu
90
Sr trong mu t c a ra trong mục IV.

IV. Xác lập Quy trình sử dụng hệ phổ kế gamma đầu dò
HpGe GMX ORTEC để xác định nồng độ các nhân phóng
xạ trong đất, quy trình xác định

239+240

Pu và 90Sr phù hợp

với các loại đối tợng đất canh tác

A. Quy trình sử dụng hệ phổ kế gamma đầu dò HpGe GMX
ORTEC để xác định nồng độ các nhân phóng xạ trong đất

1. Phạm vi áp dụng
Quy trình này dùng để nhận dạng và định lợng các nhân phóng xạ phát
gamma trong các mẫu đất bằng phổ kế gamma với đầu dò HpGe dải rộng. Nó
đợc áp dụng cho các nhân phóng xạ phát gamma với năng lợng trong dải từ 20
keV đến 3000 keV. Dải đo hoạt độ phóng xạ của các nhân phóng xạ khác nhau
11


là từ 0,1 đến 1000 Bq. Quy trình này cũng có thể đợc áp đụng để nhận dạng
định tính các nhân phóng xạ phát gamma cũng nh định lợng chúng đối với
một số đối tợng mẫu khác nh các mẫu dung dịch, mẫu lơng thực, thực phẩm



4. ý nghĩa của quy trình và cách sử dụng
Phổ gamma của các mẫu đất đợc sử dụng để nhận biết và định lợng hoạt
độ các nhân phóng xạ phát gamma. Vì thế cần phải sử dụng đầu dò HpGe có khả
năng phân giải năng lợng tốt.
Thu thập và phân tích số liệu đợc thực hiện một cách tự động thông qua hệ
thống phần cứng (DART EG&G ORTEC) và phần mềm (GammaVision phiên
bản 5.3).
Phân tích định tính và định lợng đợc thực hiện trên cùng một số liệu đo
đạc. Quy trình này có thể áp dụng cho một dải rộng các mức hoạt độ phóng xạ
khác nhau từ mức phông tự nhiên đến các mức nhiễm bẩn do sự cố.
Thu thập mẫu và mang chúng về phòng thí nghiệm để phân tích đợc xem
nh là một phơng pháp cơ bản để xác định sự có mặt của các nhân phóng xạ có
trong đất.

5. Các yếu tố ảnh hởng đến quá trình xử lý phổ
Trong các phổ gamma phức tạp, mức độ ảnh hởng lẫn nhau của các nhân
phóng xạ bị chi phối bởi một số yếu tố. Nhiễu phổ xảy ra khi hai nhân phóng xạ
cùng phát ra các tia gamma có năng lợng gần bằng nhau trong phạm vi phân
giải năng lợng của hệ phổ kế. Phần mềm GammaVision cho phép tách các đỉnh
phổ có năng lợng gần nhau không quá 0,5 FWHM (bề rộng ở một nửa chiều
cao của đỉnh phổ).
Trong mẫu có nhiều nhân phóng xạ với các hoạt độ phóng xạ rất khác nhau
thì việc xác định các nhân phóng xạ có hoạt độ thấp và năng lợng thấp thờng
gặp nhiều khó khăn do bị ảnh hởng của nền Compton liên tục của các nhân
phóng xạ có hoạt độ lớn và phát ra các tia gamma có năng lợng cao hơn.
Hiệu ứng tổng gây bởi quá trình phát các tia gamma gần nh đồng thời
hoặc do quá trình ngẫu nhiên cũng ảnh hởng tới quá trình xử lý phổ gamma.
Phần mềm GammaVision cũng cho phép hiệu chỉnh đối với các hiệu ứng này.

Đầu tiên, việc vận hành hệ phổ kế và đầu dò HpGe GMX ORTEC đợc
tuân thủ theo hớng dẫn của nhà sản xuất EG&G ORTEC [10] [11]. Công việc
điêù chỉnh các khối điện tử và thiết lập các tham số cho chúng đợc thực hiện
với việc sử dụng nguồn phóng xạ chuẩn 137Cs và máy giao động ký điện tử
Tektronix TDS340 100MHz. Nguồn phóng xạ 137Cs (hoạt độ khoảng 37kBq)
14