Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

LỜI CẢM ƠN
Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS. Bùi Văn Loát, các thầy
cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường
Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm
Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo
tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn
này.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên
động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành
luận văn này.

Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014
Học viên

Phạm Thị Nghĩa

6


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

MỤC LỤC
MỞ ĐẦU ..........................................................................................................................1
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG
PHÁP PHÂN TÍCH .........................................................................................................3



Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi
là độ phân giải năng lượng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng
Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.

8


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

DANH MỤC HÌNH VẼ

Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

DANH MỤC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Bảng 1.2: Chuỗi phân rã

206

Pb.

235

U - 207Pb.

Bảng 2.1: Các vạch phổ có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.
Bảng 3.1. Kết quả xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác nhau
Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác
nhau
Bảng 3.3. Kết quả tính toán hệ số K0 tại các vạch gamma
Bảng 3.4. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46.
Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ
gamma mẫu U4.46.
Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong
79932 s

10


Luận văn Thạc sĩ

gamma độ phân giải năng lượng cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế
và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện
nghiên cứu và đặc điểm của từng loại
Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế
gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy
trình thực nghiệm không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý
số liệu khá phức tạp và tinh tế.
Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt
nhân theo phương pháp phổ kế gamma”.

1


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

Mục tiêu của luận văn:
Về mặt lý thuyết tìm hiểu các đặc trưng của nhiên liệu uran và phương
pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu
suất ghi.
Về thực nghiệm tìm hiểu ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suất
ghi, áp dụng đánh giá độ giàu của nhiên liệu uran có độ giàu thấp. Bố cục luận
văn, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn
được chia thành 3 chương sau:
Chương 1 trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt
nhân và các phương pháp phân tích urani
Chương 2 trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani
sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu
suất ghi tương đối.

là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U. Hiện nay người ta đã phát hiện
được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U. Tất
cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3
đồng vị là:

234

U (0.0055% );

235

U (0.720% ) và

238

U ( 99.2745%). Urani có mặt

trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % trong đất, đá và nước.
Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha. Chu
kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó
được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của
nó.

235

U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một

cách tự phát.


hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì
một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò
phản ứng hạt nhân.
Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các
nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu
trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh.
Chuỗi phân rã Urani tự nhiên:
235

U và

206

238

U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ

Pb. Các chuỗi phân rã phóng xạ

235

U - 207Pb,

235

U-

207

Pb và

Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt

được độ chính xác cao.
-

Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia α và
β.

-

Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được
một cách chính xác.

4


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn (kể cả đetectơ tia X
và đêtectơ gamma) và kỹ thuật điện tử hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọng
vào việc nâng cao chất lượng của phương pháp phân tích urani không phá mẫu
dựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên.[1]

Hình 1.1: Chuỗi phân rã

5

238


Cường độ(%) và

vị

Chu kỳ bán rã

Năng lượng (MeV)
của bức xạ

238

U

U1

α

4,2

4,47 x 109 năm

234

Th

UX1

β


α

230

4,8

2,44 x 105 năm

75% 4,7

7,7 x 104 năm

25%4,6
226

Ra

222

Rn

218

214

Em

Po

RaA


19,8 phút

β
214

Bi

RaC
β

214

Po

77% 1,7

RaC'

7,7

1,64 x 104 giây

0,03

22,3 năm

α
210


Cường độ(%) và

Chu kỳ bán rã

β
210

Po

RaF
α

206

Pb

RaG
Trạng thái
bền

Bảng 1.2: Chuỗi phân rã
Đồng

Ký hiệu

235

U - 207Pb.

Kiểu phân rã

-

α

83% 5,0

3,25 x 104 năm

231

Pa

16% 4,7
231

Ac

227

Th

RdAc

β

α

0,02

21,8 năm

α

3,96 giây

16% 6,3

AcA

7,4

8

1,78 x 10 -3 giây


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

α
211

Pb

AcB

20% 0,5
80% 6,6

β

9


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ
gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm
lượng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng
xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản
hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy
phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ.
1.2. Nhiên liệu uran được làm giàu và uran nghèo
1.2.1. Quá trình làm giàu Urani
Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là
các dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Urani.
Trong đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước,
tương đối bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) và
Urani Điôxit (UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Urani, khi đưa vào lò nung sẽ
tạo ra các trạng thái oxi hóa cao hơn của Urani, còn UO2 chính là nguyên liệu để
làm giàu Urani.
Có nhiều phương pháp để làm giàu Urani như: tách đồng vị điện từ ,
khuyếch tán nhiệt, khuyến tán khí, khí động học, tách đồng vị Lade (Laser
Isotope Separation), trao đổi ion và hoá học, tách Plasma và khí ly tâm. Trong đó
Ly tâm khí là phương pháp phổ biến hiện nay.
Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác
nhau về khối lượng của 235U và 238U. Lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng
hơn. Sự tách riêng bằng phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh
quay. Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và

để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau.
1.2.2.Urani nghèo
Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm
lượng đồng vị

235

U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên

nhiên (chứa 0.71 % đồng bị

235

U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay

3.6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra
Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu,
là DU chỉ còn chứa 0.2 - 0.3 %

235

U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani

thiên nhiên chứa 0.72 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa
3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U). Như vậy, khái niệm
giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.
Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,
hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các

235


sống của thanh nhiên liệu, ta coi số hạt nhân

238

U phân rã thành

234

U là không

đáng kể so với lượng 234U có sẵn trong thanh nhiên liệu. Do đó trong thanh nhiên
liệu, ta chỉ coi các đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã
về. Vì vậy, đối với thanh nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên
liệu có 3 dãy phóng xạ, là các dãy:

234

235

U,

U và

238

có 4 đồng vị phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1. Dãy
còn lại trong bảng 1.1 bắt đầu từ

234

232
n+ 232
90Th→ 90Th → 91 Pa → 92 U + n→ 92 U + 2n

(1.4)

1.3. Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani
1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu
Phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy khá cao,
tuy nhiên việc xử lý mẫu bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn mẫu đo thì mới có
thể áp dụng được. Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác định thường phức
tạp dẫn đến các chi phí phát sinh khá lớn.

12


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương
pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và
đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.[5]
Đo bức xạ alpha:
Trong tất cả các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân có phá hủy
mẫu thì phương pháp do bức xạ alpha là cơ bản nhất . Ta đã biết rằng các đồng vị
Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha
(α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp
Urani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số
khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên liệu cần đo.

phận đo, tạo ra 1 xung điện tương ứng, từ đây số các ion với mỗi khối lượng khác
nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra. Biết được số đếm ứng với mỗi mức khối
lượng trên khối phổ kế, ta sẽ tính được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố
trong mẫu đo.
1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)
Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma
HPGe, đây phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính
chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánh
giá độ giàu của mẫu nhiên liệu. Trong các phương pháp đo không phá hủy mẫu,
có ba kỹ thuật được ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tích
kích hoạt nơtron và phương pháp tỉ lệ chuẩn trong .
Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (α), beta
(β) và gamma (γ). Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị
phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất
vào mục đích phân tích vì:
-

Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt
được độ chính xác cao.

-

Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia α và β.

-

Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được một
cách chính xác.
Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn và kỹ thuật điện tử


ra còn có thể lựa chọn tia gamma 185,72 keV của 235U để phân tích urani.
1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong
Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào
đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa
học Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về
phương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệu
Uran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung [7,8]. Tới năm 2009
TS. Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất
thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh
nhiên liệu hạt nhân. Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học
Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo
đạc với độ chính xác cao.
Nguyên lý chủ yếu của phương pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sự
cân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran,
lập nên đường cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lượng cụ thể,
lựa chọn ra các đỉnh năng lượng đặc trưng, thông qua diện tích các đỉnh năng
lượng đó tính toán ra tỉ số hoạt độ cũng như tỉ lệ về khối lượng của các đồng vị
có trong mẫu đo. Kết quả cho ra sẽ là các đặc trưng về thanh nhiên liệu như

15


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

thành phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu

235


q235 =

N 235
N 238

N 235
100% =
100%
N 234 N 235
N 234 + N 238 + N 235
1+
+
N 238 N 238
234

U,235U và

Trong đó N234,N235 và N238 là số hạt nhân của các đồng vị
ứng có trong nhiên liệu. Vì các đồng vị

234

U,235U và

238

(2.1)

238


A238 và A235 và thay vào công thức (2.1) ta có công thức sau:

17


Luận văn Thạc sĩ

Phạm Thị Nghĩa

q235 =

1
.100%
A
A
1 + 3.479.10−4. U 234 + 6.43. U 238
AU 235
AU 235

(2.2)

Để xác định độ giàu cần phải xác định tỷ số hoạt độ của các đồng vị uran.
2.2. Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma.
2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma.
Các đồng vị

234

U,


238

U

235

U

Dạng

Cường độ tia γ

Đồng vị

Chu kỳ bán

(%)

phát

rã

238

49,55 ± 0,06

Γ

0,064 ± 0,008


92,80 ± 0,02

Γ

2,10 ± 0,21

234Th

24,1 ngày

258,227 ± 0,003

Γ

58,5700 ± 0,0024

Γ

0,462 ± 0,025

231

25,52 giờ

84,214 ± 0,001

Γ

6,6 ± 0,4


5,22 ± 0,14
10,96 ± 0,140

18

Th

chiếm Kα
235

U

25,52 giờ
7,04x108
năm


Luận văn Thạc sĩ

Đồng

Năng lượng

vị mẹ

(keV)

Phạm Thị Nghĩa

Dạng


234

Γ

275,129 ± 0,035

Γ

53,20 ± 0,02

Γ

120,90 ± 0,02
Trên thực tế hoạt độ của

Chu kỳ bán

Γ

205,311 ± 0,010

U

Đồng vị

Γ

185,715 ± 0,005


53,20 KeV hoặc 120,90 keV do chính 234U phát ra.
V ới

238

U do sản phẩm con cháu của nó là

234

Th và 234Pa có chu kỳ bán rã

rất nhỏ 24,1 ngày nên chỉ sau 5 tháng chúng cân bằng phóng xạ với 238U, Vì vậy

hoạt độ của 238U có thể xác định dựa vào các vạch 49,55 keV của chính nó hoặc
dựa vào các vạch 63,29 keV hoặc 92,38 keV và 92,80 keV do 234Th phát ra, hoặc

vạch 258,227 keVdo 234mPa phát ra.
Tương tự 231Th cân bằng với 235U do đó hoạt độ phóng xạ của 235U có thể

được xác định dựa vào các vạch gamma do 235U hoặc của 231Th phát ra.
2.2.2. Mẫu phân tích và thiết bị đo phổ gamma của nhiên liệu hạt nhân.
Trong luận văn này sẽ trình bày thực nghiệm tính tuổi của thanh nhiên
liệu Uran từ khi nó được làm giàu thông qua mẫu bột U3O8 có thành phần đồng
vị

235

U được làm giàu cao. Mẫu phân tích có khối lượng có các khối lượng khác

(0,55g, 2,23g; 5,55 g và 10,49g) được đựng trong xi lanh bằng nhựa mỏng, hình