ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC

NGUYỄN THỊ THU TRANG

NGHIÊN CỨU TƯƠNG TÁC RAMAN KẾT HỢP
TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ ĐƯỢC CHỨA BỞI
SỢI QUANG TỬ LÕI RỖNG

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ

Thái Nguyên-2018


ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC

NGUYỄN THỊ THU TRANG

NGHIÊN CỨU TƯƠNG TÁC RAMAN KẾT HỢP
TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ ĐƯỢC CHỨA BỞI
SỢI QUANG TỬ LÕI RỖNG

Chuyên ngành: Quang học
Mã số: 8.44.01.10

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC
TS. Nguyễn Mạnh Thắng


Học viên

Nguyễn Thị Thu Trang

ii


MỤC LỤC
MỞ ĐẦU ............................................................................................................................. 1
CHƯƠNG 1: TÁN XẠ RAMAN ....................................................................................... 7
1.1 Tán xạ Raman tự phát ............................................................................................... 7
1.2 Tán xạ Raman cưỡng bức ......................................................................................... 9
1.3 Tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cưỡng bức ............................................... 10
1.4 Hệ phương trình cổ điển mô tả tương tác tán xạ Raman cưỡng bức ..................... 12
1.5 Hệ phương trình Maxwell - Bloch cho tán xạ Raman ............................................ 21
1.5.1 Toán tử ma trận mật độ .............................................................................. 21
1.5.2 Hệ kích thích nguyên tử hai mức ................................................................ 22
1.5.3 Phương trình đảo mật độ nguyên tử ............................................................ 24
1.5.4 Mô men dao động cảm ứng ........................................................................ 27
1.5.5 Phân cực phi tuyến..................................................................................... 27
CHƯƠNG 2 : SỢI QUANG TỬ LÕI RỖNG (HC-PCFs) ............................................... 31
2.1 Sợi quang truyền thống ........................................................................................... 31
2.2 Sợi tinh thể quang tử lõi rỗng ................................................................................. 32
2.3 Dẫn sóng dựa trên vùng cấm quang tử ................................................................... 33
2.4 Mật độ trạng thái ..................................................................................................... 36
2.5 HC-PCFs tăng cường hiệu ứng tương tác phi tuyến laser - khí.............................. 38
CHƯƠNG 3:TƯƠNG TÁC TÁN XẠ RAMAN KẾT HỢP THUẬN VÀ NGƯỢC
TRONG MÔI TRƯỜNG KHÍ H2 ĐƯỢC CHỨA BỞI HC-PCFs .................................... 42
3.1 Tán xạ Raman cưỡng bức ngược kết hợp ............................................................... 43
3.1.1 Hệ phương trình tương tác ba sóng kết hợp ................................................. 43

PGB-PCFs

Sợi dẫn sóng hẹp lõi rỗng

Kagomé-PCFs

Sợi dẫn băng rộng lõi rỗng

TIR

Sợi quang “chiết suất bậc” truyền thống hoạt động bằng cơ chế
phản xạ toàn phần bên trong sợi quang.

DOS

Mật độ trạng thái

iv


DANH MỤC CÁC HÌNH
Hình 0. 1 Chùm Gaussian hội tụ trong không gian tự do. .................................................. 2
Hình 0. 2: Chùm Gauss tập trung vào một mao dẫn đường kính 2a ................................... 3
Hình 0. 3: Chùm Gauss được hội tụ vào một sợi tinh thể quang tử rỗng HC-PCFs ........... 4
Hình 0. 4: Cơ chế tạo SRS phân cực tròn quay trong HC-PCF .......................................... 5
Hình 1. 1: Sơ đồ các mức năng lượng và các chuyển dịch trong tán xạ Raman ................ 7
Hình 1. 2: Các quá trình tán xạ. .......................................................................................... 8
Hình 1. 3: Phân bố trường tán xạ Raman. ........................................................................... 9
Hình 1. 4: Mô hình phân tử tán xạ Raman ........................................................................ 13
Hình 1. 5: Phụ thuộc độ cảm Raman vào tần số. .............................................................. 15

tuyến hay còn gọi là tán xạ cưỡng bức, loại này có sự chuyển hóa năng lượng dựa vào sự
va chạm giữa photons (lượng tử ánh sáng) và các phân tử hoặc nguyên tử của môi trường
hoạt chất, kết quả dẫn đến sự dịch chuyển tần số của sóng kích thích, vạch phát dịch
chuyển về phía tần số thấp hơn ω0 gọi là vạch Stokes ωs = ω0 – Ω, ngược lại vạch phát
dịch chuyển về phía tăng tần sốgọi là vạch đối Stokes (hoặc anti-Stokes) ωAS = ω0 + Ω,
trong đó Ω là tần số dao động cưỡng bức của phân tử hoặc tần số kết hợp nguyên tử do
ánh sáng kích thích gây ra.
Năm 1928 C.V. Raman đã khám phá ra hiện tượng tán xạ không đàn hồi mang tên
ông [1]. Ông gọi nó là loại bức xạ mới thứ cấp với cường độ tín hiệu được quan sát là rất
yếu. Quả thật, đó là tán xạ Raman tự phát với tỷ lệ chuyển đổi tần số cực nhỏ chỉ khoảng
1:106 , có nghĩa là chỉ khoảng 1 trong tổng số 106 số photons của ánh sáng tới dịch chuyển
thành photons của tín hiệu Stokes. Nâng cao hiệu suất dịch chuyển tần số là một thử thách
của quang học phi tuyến trong thời gian dài, vấn đề chỉ được giải quyết khi laser được
phát minh vào những năm 60 [2]. Laser là ánh sáng kết hợp có cường độ sáng rất cao, nó
có thể được sử dụng để kích thích tạo ra hiệu ứng phi tuyến quang học nói chung và tán
xạ Raman nói riêng mà ánh sáng thông thường không thể. Nếu như tán xạ Raman tự phát
thì photon phát ra toàn bộ trong không gian góc 4 theo mô hình lưỡng cực điện cổ điển,
thì nay sử dụng thấu kính để hội tụ có thể tạo ra chiều dài tương tác cỡ vài mm (chiều dài
Rayleigh) để tạo ra chế độ tán xạ Raman cưỡng bức, do đó hiệu suất có thể nâng lên tới
hàng chục phần trăm, tức là gấp hàng triệu lần so với chế độ tự phát [2,3].

1


Tán xạ Raman cưỡng bức (SRS) đã được quan sát đầu tiên trong dung dịch
Nitrobenzene sử dụng laser Ruby [3]. Một thời gian ngắn sau khám phá đó, người ta nhận
ra rằng quá trình tán xạ Raman cưỡng bức gắn liền cùng các phonon quang [4]. Những
phonon quang này chính là những dao động đồng bộ của các nguyên tử môi trường hoạt
chất, chúng có thể là các dao động hoặc quay, hoặc kích thích liên kết cả hai. Những kích
thích kết hợp này chính là nguồn gốc tạo ra các phổ dao động Stokes tương ứng [5]. Nó

kính trong của ống dẫn sóng càng nhỏ thì tổn hao quang học càng cao. Dẫn quang sử
dụng ống dẫn sóng được minh họa trên Hình 0.2, trong đó màu xanh thể hiện chùm laser,
độ đậm minh họa mật độ photon. Chúng ta nhận thấy sau khi truyền một đoạn ngắn thì
chùm laser suy giảm đáng kể cường độ.

Hình 0.2: Chùm Gauss tập trung vào mộtốngdẫn sóng đường kính 2a
Hằng số suy giảm tỷ lệ với đại lượng λ2/a3, đại lượng này là rất cao đối với các ống dẫn
sóng có bán kính lõi nhỏ.
Năm 1991, giáo sư Phillip St. John Russell cùng các cộng sự tại trường Đại học
Bath, Vương quốc Anh đã đề xuất ý tưởng giam chùm laser vào mô ̣t lõi rỗng của sợi
quang tử dựa trên cơ chế vùng cấm quang tử hai chiều. Cấu trúc của nó bao gồm các
mảng ống dẫn sóng khí cực nhỏ chạy dọc theo và bao quanh toàn bộ chiều dài của sợi
quang, hoạt động như lớp vỏ sợi quang.Lớp vỏ bao quanh một lõi rỗng kích thước cỡ µm,
lõi rỗng này hoạt động như một sai hỏng trong cấu trúc quang tử. Nếu được thiết kế phù
hợp, lớp vỏ này sẽ tạo ra các vùng cấm và giam hầu như toàn bộ ánh sáng trong lõi rỗng.
Cấu trúc tinh thể quang tử rỗng (HC-PCFs) được thiết kế và chế tạo lần đầu năm 1995, nó
cho phép các nhà khoa học khả năng tiếp cận những trạng thái tương tác phi tuyến phức
tạp vật chất - laser mà trước đó không thể tiếp cận được [9,10].

3


Lõi
Lớp vỏ

Hình 0.3: Chùm Gauss được hội tụ vào một sợi tinh thể quang tử rỗng HC-PCFs
Chiều dài Rayleigh vô hạn (không bị giới hạn bởi nhiễu xạ) và mất mát cực nhỏ đảm bảo
độ truyền ánh sáng cao.
HC-PCFs chế tạo thành công đã mở ra nhiều cơ hội cho việc nghiên cứu quang học
phi tuyến dựa trên tương tác laser – khí (hoặc hơi) nói chung và tán xạ Raman cưỡng bức

Chương 1: Giới thiệu, phân tích hiện tượng tán xạ Raman bằng cách tiếp cận cổ
điển và lượng tử. Tương tác ánh sáng - vật chất được mô tả chi tiết dựa trên nguồn gốc vật
lý của quá trình tán xạ Raman. Ở đây, lý thuyết cơ bản được thiết lập bằng cách dẫn ra
các phương trình điều khiển quá trình tán xạ Raman. Hình thức luận cổ điển tuy không
mô tả được bức tranh vật lý toàn diện nhưng giúp ta có hình dung trực quan vật lý của tán
xạ Raman, ngược lại hình thức luận lượng tử cung cấp cho chúng ta bức tranh vật lý đầy
đủ về quá trình tán xạ Raman.
Chương 2: Chúng tôi đưa ra một tổng quan về cơ chế dẫn ánh sáng mới của sợi
tinh thể quang tử (PCFs). Sơ đồ truyền sóng quang học được sử dụng để phân tích và so
sánh với ống dẫn sóng thông thường. Sau đó, chúng tôi sẽ phân tích và giới thiệu sợi HCPCFs dẫn sóng có dải truyền hẹp mà được sử dụng trong nghiên cứu ở Chương 3 của luận
văn. Cuối cùng, so sánh hiệu suất tương tác phi tuyến ánh sánh – khí hoạt chất của HCPCFs với các cấu hình truyền thống khác để thấy khả năng vượt trội của nó.
Chương 3: Trong chương này, chúng tôi sử dụng những đặc tính vượt trội của sợi
quang tử lõi rỗng HC-PCFs để bước đầu nghiên cứu những quá trình phát triển động học,
các hiệu ứng phức tạp của tán xạ Raman kết hợp trong môi trường khí Hydrogen mà các hệ
dẫn quang khác khó có thể tiếp cận.Nghiên cứu được tiến hành theo hai cấu hình không
5


gian đó là: tán xạ Raman cưỡng bức ngược (BSRS) và tán xạ Raman cưỡng bức thuận
(SRS thông thường) trong môi trường khí H2 được đổ trong lõi của sợi quang HC-PCFs.
Cuối cùng là phần kết luận.

6


CHƯƠNG 1: TÁN XẠ RAMAN
1.1 Tán xạ Raman tự phát
Hiện tượng tán xạ Raman tự phát được giải thích dựa trên sơ đồ các mức năng
lượng của phân tử trình bày trong hình 2.1. Các mức năng lượng của phân tử bao gồm các
mức điện tử, trong đó các mức J là mức điện tử kích thích.Trong mức điện tử cơ bản chứa

Hình 1.2: Các quá trình tán xạ.
Từ Hình 1.2, ta thấy cường độ mạnh nhất là tán xạ Rayleigh với tần v0. Điều này
có thể giải thích rằng trong trạng thái cân bằng nhiệt, phần lớn các phân tử nằm ở trạng
thái năng lượng thấp nhất a. Cũng từ nguyên tắc này mà cường độ tán xạ Stokes cũng lớn
hơn tán xạ đối Stokes. Do đó, khó có thể quan sát được ánh sáng tán xạ đối Stokes khi
kích thích bằng chùm ánh sáng không đơn sắc. Tuy nhiên, điều này cũng chỉ đúng với tán
xạ Raman tự phát.

8


Quá trình tán xạ Raman gọi là tự phát nếu sự biến đổi hằng số điện môi không phụ
thuộc vào trường ngoài
ε = ε0 + ∆ε

(1.1)

trong đó ε0 là hằng số điện môi của môi trường, còn ∆ε đặc trưng cho sự thăng giáng của
độ thẩm điện môi. Chính thành phần này sẽ gây nên hiện tượng tán xạ. Khi đó, cường độ
của ánh sáng tán xạ được tính theo công thức sau:
IS =

I 0 RV
L2

(1.2)

trong đó, I0 là cường độ ánh sáng kích thích, V là thể tích môi trường tán xạ, L là khoảng
cách từ đầu thu đến tâm môi trường tán xạ và R là hệ số tán xạ. Bằng lý thuyết nhiệt động
học về tán xạ ánh sáng vô hướng ta có thể đưa ra biểu thức cho hệ số tán xạ như sau [2]:

Đặc trưng tán xạ Raman của một số vật liệu
Vật liệu

Tần số dịch

Độ rộng phổ

Tiết diện

Hệ số KĐ G/IL

-1
ν0[cm ]

∆ν [cm-1]

N(dσ/dΩ)0

10-3cm/MW

[10-8cm-1 sr-1
O2 lỏng

1552

0,117

0,48 ± 0,14

14,5 ± 4


Tulen

1003

1,94

1,1

1,2

LiNbO3

256

23

381

8,9

1.3 Tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cưỡng bức
Trong mục này, chúng tôi sẽ trình bày tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman
cưỡng bức gây bởi ánh sáng laser. Khi cường độ laser nhỏ sẽ xảy ra quá trình tán xạ
Raman tự phát và khi cường độ laser đủ lớn sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman cưỡng bức.
Vấn đề là chúng ta cần xác định được mối quan hệ giữa hai quá trình đó và chỉ ra khi nào
sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cưỡng bức. Để giải quyết được
điều đó, chúng ta sử dụng giả thiết của Garmire như sau [13,14]:
Giả sử một chùm laser được chiếu vào một môi trường Raman.Gọi mL là số photon
trung bình trong mốt laser, ms là số photon trung bình trong mốt Stokes, và D là một hằng

Thay (1.5) vào (1.6) thu được

Mỗi một mốt Stokes tương ứng với một súng lan truyền theo trục Z trong môi
trường tán xạ với vận tốc c/n khi đó dz = c/ndt, dẫn đến:
dms
1 dms
1
=
=
DmL (ms + 1)
dt
c / n dt
c/n

(1.8)

Như vậy, bằng sự lập luận ta sẽ xác định được tốc độ biến đổi số photon Stokes
theo phương z:
dms
1
=
DmL
dt
c/n

(1.9)

Sử dụng kết quả (1.9) để xác định quá trình tán xạ Raman tự phát và quá trình tán
xạ Raman cưỡng bức tương ứng với hai trường hợp giới hạn đối ngược nhau tương ứng
với ms
1
=
DmL ms
dt
c/n

(1.12)

Giải (1.12) với giả thiết trường laser với lượng photon lớn, ta được:
ms ( z ) = ms (0)eGz

ở đây: G =

(1.13)

DnmL
được gọi là hệ số tán xạ Raman cưỡng bức.
C

Trong phương trình (1.13): ms(0) là số photon trong mốt Stokes tại đầu vào của
môi trường Raman. Phương trình (1.13) mô tả tán xạ Raman cưỡng bức. Cường độ Stokes
tăng nhanh theo hàm e mũ, với khoảng cách truyền qua môi trường. Giá trị lớn nhất của
cường độ Stokes được quan sát tại lối ra của miền tương tác.
1.4 Hệ phương trình cổ điển mô tả tương tác tán xạ Raman cưỡng bức
Trong phần này, chúng ta sẽ mô tả tán xạ Raman cưỡng bức dựa trên dao động của
phân tử hoạt chất như hệ dao động cổ điển dưới sự kích thích của trường laser như là kích
thích của lực tác dụng. Giả thiết mỗi bức xạ quang học tương ứng với một kiểu dao động.
Để đơn giản, ta xem kiểu dao động đó là một dao động điều hoà, với tần số cộng hưởng
ωv, hằng số suy giảm γ và q là độ lệch khoảng cách trung bình giữa các hạt nhân từ giá trị
˜

E(t )

q0 + q~(t)
Hình 1.4: Mô hình phân tử tán xạ Raman
Theo (1.15), khi phân tử dao động điều hoà thì độ phân cực biến đổi theo thời gian
dẫn tới chiết suất của môi trường cũng biến đổi theo thời gian và được xác định bởi:
n(t ) =  (t ) = 1 + 4 N (t )

(1.16)

trong đó (t): “hằng số" điện môi của môi trường, N số phân tử của môi trường. Sự biến
đổi theo thời gian của chiết suất sẽ làm thay đổi chùm sáng khi đi qua môi trường. Dưới
tác dụng của trường quang học E (z,t) , mỗi phân tử sẽ bị phân cực và làm xuất hiện mô
men lưỡng cực định xứ tại toạ độ Z, được xác định với:
P( z, t ) =  E(z, t)

Năng lượng cần thiết để xác lập dao động của mô men lưỡng cực này là:
W=

1
1
 P( z , t ) E ( z , t )  =  E ( z , t )
2
2

(1.17)

Trong đó năng lượng ta lấy theo giá trị trung bình của bình phương biên độ trường.
Trường quang học tác dụng vào các hạt nhân của các nguyên tử một lực là:
F=

(1.21)

Giải phương trình (1.14), với biểu thức (1.16) và giả thiết dạng nghiệm là:
q = q()ei ( KZ −t ) + cc

ở đây q(Ω ) là biên độ dao động của phân tử. Thay (1.18) vào (1.14) và sử dụng (1.20) ta
được
−q () − 2i q() + v2 q() =

1  d 
*

 AL AS
m  dq 0

(1.22)

Từ phương trình (1.22) ta thu được biên độ dao động của phân tử là:

q () =

1  d 
AL AS
m  dq 0

− 2 − 2i + v2 ()

(1.23)

Độ phân cực của trường được xác định như sau P( z, t ) = Np(z, t) = N  (z, t) E(z, t) =

p(s ) =

N  d 
| AL |2 As
m  dq 0
− − 2i + v ()
2

eiks z

(1.27)

Gọi độ cảm Raman Stokes là: χR (ωS ). Khi đó ta đặt biên độ phức của phân cực
Stokes P (ωS ) theo độ cảm là:
P(ωS ) =6 χR (ωS) |AL|2 Aseiksz

(1.28)

So sánh (1.27) và (1.28) thu được:
2

1   d 

N


 6m   dq 0
 R (s ) = 2
v − (L − S )2 + 2i(L − S )



αS = −12 i

s
ns c

(1.32)

 R (S ) | AL |2

(1.33)

được gọi là hệ số hấp thụ Stokes.
Do độ cảm có phần ảo nhỏ hơn phần thực, mà phần ảo của độ cảm χR (ωS ) âm, do
đó αS sẽ là một số thực âm. Từ đó, biên độ sóng Raman tăng theo hàm mũ
AS (z,t) = AS (0,t)e−aS z

(1.34)

trong đó αS < 0
Tương tự như xác định độ cảm Raman Stokes, độ cảm Raman đối Stokes xác định
bằng cách thay ωs bởi ωa nên ta được:
2

 R (a ) =

1  d 
(N
)
6m  dq 0


16


2

 R (a ) =

1  d 
(N
)
3m  dq 0

v2 − (L −  )2 + 2i(L − a )

(1.37)

So sánh (1.37) với (1.36 ) ta có
χR (ωa ) = χR (ωa ) *

(1.38)

Quan hệ giữa độ cảm Raman của Stokes và đối Stokes thể hiện trên hình 1.7. Khi
đó độ phân cực toàn phần của trường đối Stokes là tổng của sự tham gia bởi biểu diễn
(1.35) và (1.37), được xác định theo biểu thức:
Ptp (a ) = 6 R (a ) | AL |2 As eiks + 3 F (a ) AL AS ei ( KL −KS ) Z

(1.39)

trong đó số hạng thứ nhất của (1.39) cho biết độ phân cực của trường đối Stokes. Số hạng

  F (S ) = 2  R (a )

*
  F (S ) = 2  R (a )

(1.42)

Hệ phương trình tương tác bốn sóng của trường Stokes và trường đối Stokes được
biểu diễn:
 dAs
= − S AS + kS Aa*eikz

 dz

 dAa = − A + k A*eikz
a a
a a

 dz

(1.43)

trong đó αJ , kJ là các hệ số hấp thụ và các hệ số liên kết có độ lớn được xác định:
j = −

12 i
 R ( j ) | AL |2 j = s, a
nnj c

kj =