ĐẠI HỌC QƯÓC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỤ NHIÊN
***********************
XÂY DỤNG QUY TRÌNH PHÂN TÍCH
HÀM LƯỢNG PHÓNG XẠ U, TH,K
TRONG MẢU ĐỊA CHẤT VÀ MỒI TRƯỜNG
*
MÃ SÓ QT-04-08
CHỦ TRÌ ĐẺ TÀI: PGS. TS NGUYỀN TRIỆU TỦ
CÁC CÁN Bộ THAM GIA:
1. TS. Nguyễn Trung Tính
2. CN. Nguyễn Thị Chanh
3. KS. Trần Thanh Tân
4. CN. Lê Xuân Chung
5. CN. Nguyễn Ngọc Huynh
6 . CN.Nguyễn Tiến Phong
HÀ NỘI - 2005
Mục Lục
Mở đầu 4
Chuong I: Hệ phổ kế gamma hoạt độ nhỏ 5
1.1. Detectơ bức xạ gamma 5
1.2. Các nguồn tạo ra phông 6
1.3. Thiết bị Giảm phông 8
1.4. Hệ phổ kế gamma hoat độ nhỏ 8
Chưoìig II: Xây dựng quy trình phân tích hàm lượng Uran, Thori, Kali

:

’ 7

.

không cần có nitơ lỏng đi kèm, thuận tiện trong đo đạc, vận chuyển. Nhược điểm
của hệ phô kê này là độ phân giải xấu và phông khá cao. Do vậy hệ phổ kế
gamma nhấp nháy thường chỉ được dùng trong các phép đo cần độ chính xác
không cao, thường chi sử dụng để xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong
các mẫu địa chất. Đẻ có thể xác định hàm lượng các mẫu môi trường với độ
chính xác cao, cân plìải sử dụng hộ phô kế gamma bán dẫn (với detector
gemanium siêu tinh khiết (HPGe)).
Trong đô tài này, chúng tôi khảo sát một số yếu tổ cần thiết của một hệ đo
uamma hoại độ nhỏ phục vụ việc xác định hàm lượng các đồng vị phóng xạ (U,
Th, K) có trong các mẫu địa chất và môi trường và đề suất qui trình xác định
hàm lượng của chủng.
4
Chương I
Hệ phổ kế gamma hoạt độ nhỏ
1.1. Detectơ bức xạ gamma
Như đã trình bày trong phần mở đầu, để xác định hàm lượng các đông vị
phóng xạ u, Th, K có trong các mẫu đo; hai hệ phổ kế thường được sử dụng là:
- Hệ phổ kế gamma nhấp nháy với detectơ Nal(Tl)
- Hệ phổ kế gamma bán dẫn với detectơ HPGe.
Hệ phổ kế gamma nhấp nháy (Nal(Tl)), có thành phần chính là bản nhấp
nháy Nal(TI) và ống nhân quang điện. Hệ phổ kể gamma bán dẫn, có thành phần
chính là lớp bán dẫn p-n. Vói detectơ bán dan germanium, năng lượng đê tạo ra
một cặp điện tử- lỗ trống là 2,9 eV; trong khi đó đê tạo ra một photoelectron
trong tinh the Nai cần năng lượng khoảng lOOOeV. Do vậy một bức xạ gamma
năng lượng l MeV được hấp thụ hoàn toàn trong detectơ bán dẫn sẽ tạo ra
350.000 cặp điện tử- lồ trổng; còn với bản nhấp nháy Nai, chỉ tạo ra 4.000 quang
điện tử.
Phô bức xạ gamma của cletectơ bán dan được đặc trung bởi 3 thành phần
chính sau:
- Phân giải năng lượng cua detectơ

6
gồm có các hạt electron, position, gamma. Thành phần này có thể loại bỏ bừi
một tấm chì dày cỡ lOcm.
Cường độ tia vũ trụ thay đổi theo thởi gian và phụ thuộc vào rât nhiêu yêu tô;
do vậy trong trường hợp đo hoạt độ nhỏ (thời gian đo lâu) cần hết sức chú ý tới
thành phẩn này.
Các chất phóng xạ có trong vật liệu làm detecto cũng tham gia tạo nên phông
phóng xạ. Với tinh thổ Nal(TI), phông phóng xạ tạo ra do sự phóng xạ của Th, Ư
và đặc biệt là của K4I). Do được chế tạo bởi vật liệu có độ tinh khiết rất cao,
dctccto I IPGe có phông phóng xạ gây bởi vật liệu làm detecto rất thấp. Bảng 2
cho biết hoạt độ phóng xạ có trong một sổ vật liệu.
Báng 2. 'loạt độ phóng xạ có trong một số loại vật liệu (mBq/g)
loại vật liệu
Th2J2
Ư2J8
K
AI 0,7 0,07
0,9
Ti
0,004
0,06
0,02
Cu
0,04
0,06 0,2
Ge
0,02
0,02
0,2
Fe 0,01

che chan; có hai loại che chăn: che chắn thụ động và che chắn tích cực.
- Che chăn thụ động:
Dùng các vật liệu có khả năng ngăn cản phóng xạ tốt (các vật liệu có số khối
lỏn) như Pb, w, Mo, Cu, Fe. Các vật liệu này cần phải là các vật liệu sạch. Hệ
che chắn thụ động thường có cấu tạo như sau:
Ngoài cùng là lóp Pb, sau đó đến lớp Cd (để hấp thụ bức xạ 72 keV của Pb),
tiếp theo là lớp Cu (hấp thụ tia X của Cd), cuối cùng là lớp che chắn bới vật liệu
có so z nhỏ hon Cu (dổ hấp thụ tia X đặc tnrng của Cu).
- Che chắn tích cực:
Che chăn tích cục thường là các hệ trùng phùng hoặc đối trùng, hệ này rất
có hiệu quả trong việc loại bỏ tia vũ trụ.
1.4. Hệ phổ kế gamma hoat độ nhỏ
Phô kế gamma dùng để xác định năng ỉirợng và hoạt độ của bức xạ
gamma có trong mầu đo. Năng lượng bức xạ gamma được xác định bời vị trí
dinh hâp thụ toàn phân cua bức xạ tới detecto. Cường độ của bức xạ được xác
đinh qua diện tích cùa đỉnh hâp thụ toàn phân này. Phô bức xạ gamma được ghi
8
nhận bởi hệ phân tích biên độ nhiều kênh và thường được xử lý bằng máy tính.
Tuy nhiên, những đánh giá ban đầu rất hữu ích trong việc lựa chọn các phương
pháp tổi ưu xử lý phổ. Phổ bức xạ gamma gồm các đỉnh năng lượng năm trên
nền Compton liên tục và phông. Diện tích đỉnh phổ- s, phông và nền Compton-
B tại miền đỉnh phổ (hình 2.) được xác định như sau:
Gọi k là sổ kênh dùng tính diện tích đỉnh phổ, I- số kênh dùng tính phông;
s„ - sô đèm trong kênh thứ n trong vùng tính diện tích đỉnh phổ; Bj, Bj - số đếm
cùa phông trong các kênh bên trái và phải đỉnh phổ. Khi đó diện tích đỉnh phổ có
thê được tính theo công thức sau:
Hình 2. Phương pháp xác định diện tích đỉnh phổ
Và phương sai của nó:
9
Với các phép đo hoạt độ nhỏ, thời gian đo mẫu thường khá lớn, do vậy cần

hưởng cùa sự chưa cân bằng phóng xạ hoàn toàn nhỏ hơn 1%, cần phải nhốt mẫu
ít nhât 27 ngày (> 7 chu kỳ bán huỷ).
Hai phương pháp sau được sử dựng để xác định hàm lượng uranium,
thorium, kalium trong các mẫu:
- Phương pháp tương đối:
Với phương pháp này, phô bức xạ gamma của mẫu chuẩn và mẫu cần nghiên
cứu được ghi nhộn. Hệ phổ kế xác định diện tích các đỉnh phổ đặc trưng cho
từng đồng vị. Tỷ số các diện tích này được tính toán. Trên cơ sở tỷ sổ này
cũng như các thông sô cùa hệ phô kế và hàm lượng các đồng vị cần quan tâm
đã biết trong mẫu chuẩn, ta xác định được hàm lượng các đồng vị trong mầu
cần nghiên cứu.
- Phương pháp tuyệt đối
Phương pháp này không cần mẫu chuẩn hàm: Hàm lượng các đồng vị cần
quan tâm được xác định trực tiếp qua các số liệu ghi được trên phổ (như diện
tích đỉnh phố, ) và các thông số của hệ phổ kế (như hiệu suất ghi, )-
Trong đê tài này, chúng tôi quan tâm tới phương pháp thứ 2; xác định hàm
lượng uranium, thorium, kalium bằng phương phcỉp tuyệt đối.
Trong phương pháp tuyệt đối, phổ bức xạ gamma của mẫu nghiên cứu được
kháo sát; các dính phổ năng lượng đặc trung: đỉnh 609 keV cho u 238, đỉnh 238
keV cho Th232; đỉnh 1460 cho K40 được xác định chính xác cả về vị trí và diện
tích. Thông qua các thông tin có được trên đỉnh phô đặc trưng, người ta xác định
được hoạt độ của đồng vị phát bức xạ:
H- hoạt độ của đồng vị phát bức xạ đặc trung
I- suất lượng của vạch năng lượng đặc trưng
8- hiệu suất ghi bức xạ đặc trưng cùa hệ phô kế
m- khối lượng mẫu đo
t- thời gian đo
S- diện tích dinh phô
Chúng ta nhận thấy, diện tích đỉnh phổ s đưọc xác định trên phổ bức xạ
ghi nhận được; suất lượng bức xạ I có thể tìm thấy trong các bảng tra cứu; khối

7.7193 5740
1.5944
265.9770
0.0060±2.71%
3
295.96 0.4324
269
0.0747 14.8988 0.0050±1,16%
4 344.32
27.2
15500 4.3056
937.2059
0.0046±2.01%
5 444.03 2.8832
1320
0.3667 99.3438 0.0037±4.82%
6
688.62 0.8514
220 0.0611
29.3359 0.0021±13.6%
7
778.91
12.7187
3310
0.9194 438.2368 0.0021 ±3.16%
8
867.39
4.0963 852
0.2367
141.1425

246 0.0683 60.1686 0.0011 ± 1.16%
16 1408.08
20.7264
3140
0.8722
714.1509
0.0012±2.81%
Chúng tôi khớp đường cong hiệu suất ghi theo hai biểu thức sau:
e = ỵ p , E - ' (2.2)
£ = |n(£ )"
Kct quả khớp như sau:
£|(E)= 1.65095 E'1- 30.281 E'2 - 3103.08 E'3 (2.3)
82(E) = 0.360458(lnE)''-7.62022 (InE)'2 +43.9916(lnE)° -84.6571(1nE)-
13
Hiệu suất ghi
tuyệt đổi
0.012
0.01
0.008
0.006
0.001
0.00?
• •
?no
400
80D ìnno 1200
Ì^inn
1., krV
Hình 3. Hiệu suất ghi tuyệt đối của detecto HPGe
nguồn đĩa đường kính lcm

186,1
0,05789
Pb"4
295,1
0,185
Pb214
352,0
0,358
B\m
768,4
0,05
Bi214
934,0
0,032
Bi^14
ỉ 120,3
0,15
Bi214
1238,1
0,059
Bi214
1377,7
0,04
Bizl4
1764,5
0,159
Bi214 2204,1
0,05
Acin
338,4

dN ,
dí
(IN
~dt
(IN(
~dí
(ỈN,
P - W ,
= ẲliN lỉ- Ẳ cN c (2.4)
= ẢCN c - ẤnNn
dt
Vói p- hằng số tốc dộ san phấm của Rn222
A, B. c, D- là ký hiệu cho các hạt nhân Rn222, Po218, Pb214, Bi2l4tương ứng
Chúng ta giả thiết rang một phần 4, nào dó cùa Rn222 tạo ra li. n lục bị phái
ra từ mẫu nguyên khối, một phần khác -X khác thoát ra trong quá trình xử lý mẫu
(nghiền, xay, Do vậy ta có 0 < < 1; 0< X <1 •
Ngay sau khi xử lý mẫu (t=0), ta có:
^aNa(O) = (1 - ^ - x)p (2.5)
ằbNb(0) = XcNc(O) = ^dNd(O) = (1- S)p (2.6)
Giài plurơng trình (2.4) với các điều kiện (2.5), (2.6) chúng ta được:
Ản ẲA Ảlf
(ỉ+X)e~A' -{ Ẹ ^ r + x V ^
/\rn
Ẩr (A/( - /í.( )(/l„ - Ẳr )(ẦC - ẢA)
(2 .8 )
(2.9)
U K - Ấ c)(ặ+x)e^ - Ả M ỉ + Ẫ a k ^ + ịÁ \ — a i ỉ+ \- x ) ẽ >'‘
p
N0i!) = f - - p
Ájy

Hỉnh 6. Hoạt độ phóng xạ của Bi214 sau khi xử lý mẫu là hàm số cùa thời
gian t (a) 0 < t < 24 giờ; (b) 1 < t < 30 ngày; (£, = 0)
19
Nếu đặl:
K _

£ H í IJW— ——

(2 13)
^ ) U r - A,)(Ad - ả a) K '
Từ biểu thức (2.12) và (2.13) ta có:
p[l-(X+OK,] = ^ DN D(t1)
p[l-(X+^)K2] = A.DN D(t2) (2.14)
Giải hệ phương trình (2.14) ta xác định được giá trị của p:
K\A.DN-ịịỆ2)—K 2ẪDN l}(ti)
1

K ~ K :

( 2 I 5 )
với sai sô:
r _ k iổ2 - k ìổ,
s ’ = K, - k ] <2 1 6 >
Sử dụng phương pháp trôn, chúng tôi đã xác định giá trị p của mâu đầt tại
I loà Lạc như sau: mẫu đất khảo cứu được cho vào túi polime sau đó được
chuyển về phòng thí nghiệm. Tại phòng thí nghiệm, đất được xay khô, nghiền
nhỏ, dây để được dạng hạt đường kính 0,5 cm; sau đó được cho vào hộp nhựa bịt
kín. Mầu được đem đo sau các khoảng thời gian: t| = 7 ngày (604.800 s), t2= 16
ngày (1.382.400) và t = 30 ngày (2.592.000 s) cho kết quả như sau:
A,DNn (t|) = 13,78 ±1,12 Bq/kg

14,23± 0,78 327,1± 15,47
Mầu đá 81,14± 3,74 60,05± 2,91 650,7± 25,46
21
Hình 7. Phô gamma thu được của mẫu đât 1 và phông
22
Kết luận
Đc tài dà tlụrc hiện được các nội dung dề ra, cụ thổ:
- Khảo sát hệ phổ kế gamma hoạt độ nhỏ
- Xác định hiệu suất ghi tuyệt đối của hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe phụ
thuộc vào năng lượng bức xạ gamma tới
- Khảo sát quá trình tích luỹ Rn222 trong mẫu được nhốt kín, từ đó chỉ ra khả
nãng có thể xác định chính xác hoạt độ u 238 trong mẫu không cần đợi thời
gian nhốt mẫu lâu (> 30 ngày).
- Đc xuất quy trình xác định hàm lượng các nguyên tố phóng xạ u 238, Th232,
K40 trong mẫu địa chất và môi trường
- Xác định hàm lượng các đồng vị Ư238, Th232, K40 trong một số mẫu đất và
đá.
23
Tài liệu tham khảo
[1] Boston M., Erduran M.N.,Sirin M. and Subast M., Physical Review (1997).
[2] Kolev D., Dobva E., Nenov N. and Todorov V., Nuclear instruments and
methods in physic reseach (1994).
[3] Vanska R. and Rieppo R., Nuclear instruments and methods 179, (1981)
[4] Sellschop J., Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. B29, 439 (1989)
[5] Mauziori et al. J. Radiol. Prot. 22 67-76
[6]Malanca A, et al. Appl. Radiat. Isotop. 46 1387-92
[7]Tran Tri Vien et al. J. of Natural Science, VNU,H (2004)
[8]Nguyễn Triệu Tú, Giáo trình Vật ]ý hạt nhân
24