BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC
VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM
HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
-----------------------------
NGUYỄN VĂN KIM
NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, ĐẶC TRƯNG VÀ KHẢ NĂNG
QUANG XÚC TÁC CỦA
COMPOSIT g-C3N4 VỚI GaN–ZnO VÀ Ta2O5
LUẬN ÁN TIẾN SỸ HÓA HỌC
HÀ NỘI – 2016
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC
VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM
HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
-----------------------------
NGUYỄN VĂN KIM
NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, ĐẶC TRƯNG VÀ KHẢ NĂNG
QUANG XÚC TÁC CỦA
Tôi xin trân trọng cảm ơn Ban lãnh đạo Viện Hóa học, Học viện Khoa học và
Công nghệ – Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam , Ban giám hiệu và
Khoa Hóa – Trường Đại học Quy Nhơn đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi được
thực hiện và hoàn tất các kế hoạch nghiên cứu.
Tôi xin chân thành cảm ơn quý thầy cô , anh chị em và bạn bè đồ ng nghiệp
đang công tác tại Viện Hóa học, Học viện Khoa học và Công nghệ – Viện Hàn lâm
Khoa học và Công nghệ Việt Nam; Khoa Hóa học và Khoa học nano – Trường Đại
học Ewha Womans, Hàn Quốc; Khoa Hóa học, Khoa Vật lý – Trường Đại học Sư
Phạm Hà Nội; Khoa Hóa họ c, Khoa Vật lý – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên
Hà Nội; Khoa Hóa, Khoa Vật lý – Trường Đại học Quy Nhơn đã tạo mọi điều kiện
tốt nhất cho tôi làm thực nghiệm, đo mẫu trong suốt quá trình nghiên cứu .
Tôi xin chân thành cảm ơn những người thân trong gia đình, đặc biệt là vợ,
con tôi đã chia sẻ, động viên tôi và tạo điều kiện về mọi mặt trong những lúc khó
khăn nhất để tôi hoàn thành luận án.
Hà nội, tháng 12 năm 2016
Tác giả
Nguyễn Văn Kim
iii
DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT
Eg
: Band gap energy (Năng lượng vùng cấm)
SEM
: Scanning Electron Microscopy (Kính hiển vi điện tử quét)
PL
: Photoluminescence (huỳnh quang)
SAED
: Selected-area electron diffraction (Nhiễu xạ electron khu vực
chọn lọc)
iv
MỤC LỤC
LỜI CAM ĐOAN ...................................................................................................... i
LỜI CẢM ƠN ........................................................................................................... ii
DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT ........................................................................ iii
MỤC LỤC ................................................................................................................ iv
DANH MỤC HÌNH............................................................................................... viii
DANH MỤC BẢNG ............................................................................................... xii
MỞ ĐẦU ....................................................................................................................1
1. Lý do chọn đề tà i ...................................................................................................1
2. Mục tiêu của luận án .............................................................................................2
3. Nội dung nghiên cứu .............................................................................................2
3. 1. Tổng hợp vật liệu ................................................................................................2
3. 2. Đặc trưng vật liệu ................................................................................................2
3. 3. Nghiên cứu khả năng xúc tác ..............................................................................2
4. Phương pháp nghiên cứu......................................................................................2
4.1. Phương pháp tổng hợp vật liệu ............................................................................2
4.2. Phương pháp đặc trưng ........................................................................................2
4.3. Đánh giá hoạt tính xúc tác....................................................................................3
2.2.1.1. Nguyên tắc.......................................................................................28
2.2.1.2. Thực nghiệm ...................................................................................29
2.2.2. Phương pháp phổ hồng ngoại (IR) .........................................................29
2.2.2.1. Nguyên tắc.......................................................................................29
2.2.2.2. Thực nghiệm ...................................................................................30
2.2.3. Phổ tán xạ năng lượng tia X (EDX) .......................................................30
2.2.3.1. Nguyên tắc .......................................................................................30
2.2.3.2. Thực nghiệm ...................................................................................31
2.2.4. Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) ...............................................32
2.2.4.1. Nguyên tắc.......................................................................................32
2.2.4.2. Thực nghiệm ...................................................................................32
2.2.5. Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại -khả kiến (UV-Vis-DRS)
..........................................................................................................................32
2.2.5.1. Nguyên tắc .......................................................................................32
2.2.5.2. Thực nghiệm ...................................................................................34
2.2.6. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM) ....................................35
vi
2.2.6.1. Nguyên tắc.......................................................................................35
2.2.6.2. Thực nghiệm ...................................................................................35
2.2.7. Phổ quang điện tử tia X (XPS) ...............................................................35
2.2.7.1. Nguyên tắc.......................................................................................35
2.2.7.2. Thực nghiệm ...................................................................................36
2.2.8. Phân tích nhiệt TG- DTA .......................................................................37
2.2.8.1. Nguyên tắc .......................................................................................37
2.2.8.2. Thực nghiệm ...................................................................................37
2.3. ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH XÚC TÁC ...........................................................37
2.3.1. Thiết bị và dụng cụ .................................................................................37
3.3.3.1. Hoạt tính xúc tác quang của các composit được tổng hợp từ ure và
Ta2O5 ở các tỉ lệ tiền chất khác nhau (CN-500/TaO-3, CN-500/TaO-4, CN500/TaO-5) ...................................................................................................89
3.3.3.2. Hoạt tính xúc tác quang của các composit được tổng hợp từ ure và
Ta2O5 ở các nhiệt độ nung khác nhau (CN -450/TaO-4, CN-500/TaO-4, CN550/TaO-4) ...................................................................................................91
3.3.3.3. Hoạt tính xúc tác quang của các composit g -CN/TaO....................93
3.3.3.4. Hoạt tính quang xúc tác của composit g-CN/GZ-1-850-4..............95
3.4. SO SÁNH ĐẶC TÍNH VÀ CƠ CHẾ XÚC TÁC QUANG CỦA MỘT SỐ
MẪU VẬT LIỆU ĐẠI DIỆN ...............................................................................96
3.4.1. So sánh đặc tính của các vật liệu đại diện ..............................................97
3.4.1.1. Về hiệu suất phân hủy xanh metylen ..............................................97
3.4.1.2. Về tốc độ phân hủy xanh metylen ...................................................97
3.4.2. Cơ chế hoạt tính xúc tác quang của composit ........................................98
3.4.2.1. Vật liệu composit g-C3N4/Ta2O5 .....................................................98
3.4.2.2. Vật liệu composit g -C3N4/GaN-ZnO ............................................100
KẾT LUẬN CHUNG ............................................................................................106
NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN .....................................................107
DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ ...........................................108
TÀI LIỆU THAM KHẢO ....................................................................................110
PHỤ LỤC ...............................................................................................................126
viii
DANH MỤC HÌNH
Hình 1.1. Dung dịch rắn thay thế ................................................................................5
Hình 1.2. A và B hòa tan vô hạn vào nhau ở trạng thái rắn ........................................5
Hình 1.3. Dung dịch rắn xen kẽ ..................................................................................6
Hình 1.4. Cấu trúc mạng tinh thể của GaN và ZnO ....................................................6
Hình 1.5. Hình ảnh của ZnO, GaN và dung dịch rắn GaN–ZnO................................7
Hình 1.6. Các dạng tồn tại của Ru trên (Ga 1-xZnx)(N1-xOx) sau khi nung ở nhiệt độ
Hình 3.4. Phổ XPS của mẫu vật liệu CN -500 ...........................................................45
Hình 3.5. Ảnh SEM (A) và ảnh TEM (B) của mẫu vật liệu CN-500. ......................45
Hình 3.6. (A) Phổ UV-Vis-DRS; (B) Cách xác định năng lượng vùng cấm của các
vật liệu CN -T.............................................................................................................46
Hình 3.7. Giản đồ XRD của mẫu vật liệu g-CN tổng hợp ........................................47
Hình 3.8. Phổ IR của mẫu vật liệu g -C3N4 tổng hợp từ melamin .............................47
Hình 3.9. Sơ đồ tổng hợp g-C3N4 từ melamin ..........................................................48
Hình 3.10. Phổ UV-Vis-DRS của mẫu vật liệu g -CN ..............................................49
Hình 3.11. Hình ảnh màu các mẫu GZ-0.5-850-4, GZ-1-850-4, GZ-2-850-4..........51
Hình 3.12. Giản đồ XRD của các mẫu dung dịch rắn GZ-2-850-4, GZ-1-850-4,....52
Hình 3.13. Phổ EDX của GZ-0.5-850-4 (A), GZ-1-850-4 (B), GZ-2-850-4 (C) .....53
Hình 3.14. Phổ IR của GZ-0.5-850-4, GZ-2-850-4 và GZ-1-850-4 .........................53
Hình 3.15. (A) Phổ UV –vis–DRS của các mẫu GZ-2-850-4, GZ-1-850-4 và GZ0.5-850-4; (B) cách xác định Eg của vật liệu ............................................................54
Hình 3.16. Hình ảnh màu của các mẫu GZ-1-850-3, GZ-1-850-4, GZ-1-850-5 ......55
Hình 3.17. Giản đồ XRD của mẫu GZ -1-850-3, GZ-1-850-4, GZ-1-850-5.............56
Hình 3.18. Phổ UV-Vis-DRS của các mẫu GZ-1-850-3, GZ-1-850-4 và GZ-1-850-5
...................................................................................................................................56
Hình 3.19. Năng lượng vùng cấm của vật liệu GZ-1-850-3,
GZ-1-850-4 và
GZ-1-850-5 ...............................................................................................................57
Hình 3.20. Ảnh màu của các mẫu GZ-1-800-4, GZ-1-850-4, GZ-1-900-4 ..............58
Hình 3.21. Giản đồ XRD của các mẫu GZ -1-800-4, GZ-1-850-4, GZ-1-900-4.......58
Hình 3.22. Phổ XPS Ga2p3/2, Zn2p3/2, O1s, N1s của GZ -1-850-4............................59
Hình 3.23. Giản đồ XRD của mẫu nung Ga 2O3 với melamin nung ở 600 oC ..........61
Hình 3.24. Giản đồ XRD của mẫu nung GaN với ZnO ở 850 oC.............................62
Hình 3.25. Giản đồ XRD của mẫu sản phẩm ở Thí nghiệm 2 ..................................62
xi
Hình 3.50. Phổ EDX của mẫu vật liệu GZ-1-850-4 (A) và g-CN/GZ-1-850-4 (B) .85
Hình 3.51. Phổ XPS của composit g -CN/GZ-1-850-4..............................................86
Hình 3.52. Phổ IR của g-CN, GZ-1-850-4 và composit g-CN/GZ-1-850-4.............87
Hình 3.53. Phổ UV-Vis-DRS của GZ -1-850-4, g-CN, composit g-CN/GZ-1-850-4
...................................................................................................................................88
Hình 3.54. Năng lượng vùng cấm của các vật liệu g-CN, GZ-1-850-4 và composit gCN/GZ-1-850-4.........................................................................................................89
Hình 3.55. Sự phân hủy MB (50 mg/L) của các mẫu vật liệu composit, Ta2O5 và
CN-500 dưới sự chiếu sáng của đèn sợi tóc 75 W – 220 V ......................................90
Hình 3.56. Sự phân hủy MB (50 mg/L) của các vật liệu CN-450/TaO-4,................92
Hình 3.57. Sự phân hủy MB (50 mg/L) của các mẫu vật liệu g-CN/TaO, ...............93
Hình 3.58. Mối quan hệ tuyến tính của ln(C0/Ct) với thời gian phân hủy MB trong
dung dịch nước dưới ánh sáng nhìn thấy của các vật liệu ........................................94
Hình 3.59. Sự phân hủy MB (50 mg/L) bởi vật liệu g-CN, GZ-1-850-4 và composit
g-CN/GZ-1-850-4 dưới sự chiếu sáng của đèn sợi tóc 75 W – 220 V .....................95
Hình 3.60. Sự duy trì hoạt tính xúc tác quang của vật liệu g -CN/GZ-1-850-4 dưới sự
chiếu sáng của đèn sợi tóc 75 W–220 V bằng phản ứng phân hủy MB ...................96
Hình 3.61. Sự phân hủy MB (50 mg/L) bởi vật liệu g-CN, GZ-1-850-4, g-CN/TaO
và g-CN/GZ-1-850-4 dưới sự chiếu sáng của đèn sợi tóc 7 5 W – 220 V.................97
Hình 3.62. Quan hệ ln(C 0/C) = k’t của sự phân hủy MB trên xúc tác g-CN, GZ-1850-4, composit g-CN/TaO và composit g-CN/GZ-1-850-4....................................98
Hình 3.63. Cơ chế sự phân hủy MB bởi composit g-C3N4/Ta2O5 ............................99
Hình 3.64. Cơ chế sự phân hủy MB bởi composit g -C3N4/GaN-ZnO....................101
Hình 3.65. Phổ huỳnh quang của các mẫu g-CN, g-CN/TaO và g-CN/GZ-1-850-4
với nguồn kích thích có λ = 335 nm ........................................................................102
Hình 3.66. Sự phân hủy MB (nồng độ 50 mg/L) bởi các vật liệu composit...........103
Hình 3.67. Sự phân hủy MB (50 mg/L) bởi các vật liệu composit g-CN/GZ-1-850-4
khi có và không sử dụng chất bắt gốc tự do dưới sự chiếu sáng của đèn sợi tóc 75
W–220 V .................................................................................................................104
thể có nhiều phương pháp khác nhau. Mỗi phương pháp đều thể hiện ưu và nhược
điểm riêng. Vì thế, tùy từng trường hợp cụ thể mới có thể xác định phương pháp
thích hợp. Mặc dù vậy, việc tìm kiếm một phương pháp đơn giản, dễ thực hiện để
tổng hợp vật liệu mới luôn được khuyến khích. Vật liệu mới có một khoảng rất rộng
về các ứng dụng khác nhau. Gần đây do sự hấp dẫn của xúc tác quang, các vật liệu
dùng trong xúc tác quang đang rất được chú ý. Xúc tác quang có rất nhiều ứng dụng
tiềm năng như: (i) phân tách nước thành H 2 và O2, trong đó H2 như một nguồn năng
lượng tái sinh và thân thiện với môi trường, (ii) phân hủy các chất ô nhiễm hữu cơ
có trong nước thải, và (iii) tổn g hợp các hợp chất hữu cơ. Vật liệu xúc tác quang
thường là chất bán dẫn, trong đó các oxit bán dẫn được quan tâm nhiều nhất, đặc
biệt là TiO 2, ZnO. Tuy nhiên, các oxit nguyên chất thường thể hiện hiệu khả năng
xúc tác không cao. Vì thế, nhiều kỹ thuật biế n tính được áp dụng, thông thường biến
tính theo hướng sử dụng hiệu quả ánh sáng khả kiến, giảm tốc độ tái kết hợp
electron-lỗ trống quang sinh, và tăng hoạt tính bề mặt chất xúc tác .
Ngoài các oxit truyền thống như TiO 2, ZnO và các dạng biến tính của chúng,
gần đây, các muối sulfua ( MoS2, WS2, CdS), tungstat (MWO4, M là kim loại
chuyển tiếp hóa trị hai) và molybdat (Bi2MoO6, Na2Ni(MoO4)2, AgIn(MoO4)2,
CdMoO4) và các perovskit (Sr2NiMoO6, LaFeO3, BaLaTi4O15) cũng được quan tâm .
Gần đây hơn, hai kiểu vật liệu khác đó là dung dịch rắn dạng GaN –ZnO và chất bán
dẫn dạng polyme hữu cơ có cấu trúc kiểu graphit là g-C3N4 được thử nghiệm làm
chất xúc tác quang . So với các xúc tác quang khác, GaN –ZnO và g-C3N4 có nhiều
ưu điểm như có năng lượng vùng cấm thấp, hoạt động trong vùng ánh sáng khả
kiến, diện tích bề mặt cao, bền và có thể tổng hợp lượng lớn . Tuy nhiên, việc nghiên
cứu tổng hợp và biến tính hai vật liệu này để làm chất xúc tác quang xử lý các chất
ô nhiễm hữu cơ trong dung dịch nước chưa nhiều .
2
Xuất phát từ thực tế và những cơ sở khoa học trên, chúng tôi chọn đề tài
“Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và khả năng quang xúc tác của composit gC3N4 với GaN-ZnO và Ta2O5”. Nội dung của đề tài sẽ bao gồm các đ iểm mới sau:
+ Kính hiển vi điện tử q uét (SEM), kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM):
xác định hình thái sản phẩm;
+ Phổ hồng ngoại: xác định các liên kết;
+ EDX: xác định thành phần hóa học;
+ XPS: xác định trạng thái hóa học bề mặt;
+ TG-DTA: xác đị nh tính chất nhiệt của vật liệu.
4.3. Đánh giá hoạt tính xúc tác
Hoạt tính xúc tác được đánh giá theo phương pháp chuẩn. Sản phẩm phản ứng
được phân tích bằng máy đo UV-Vis.
4
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
1.1. DUNG DỊCH RẮN GaN–ZnO VÀ CÁC VẬT LIỆU BIẾN TÍNH
1.1.1. Giới thiệu về dung dịch rắn
a> Khái niệm và đặc điểm
Dung dịch rắn là pha đồng nhất có cấu trúc mạng tinh thể của cấu tử chất tan
và dung môi, thành phần của nó có thể thay đổi trong một phạm vi nhất định mà
không làm mất đi sự đồng nhất đó.
Dung dịch rắn là pha tinh thể có kiểu mạng giống với kiểu mạng của một cấu
tử được gọi là dung môi (cấu tử dung môi thường có hàm lượng nhiều hơn so với
các cấu tử chất tan). Các nguyên tử (hay phân tử) của chất tan được phân bố vào
mạng tinh thể của dung môi.
Cũng giống như dung dịch lỏng, trong dung dịch rắ n không phân biệt được
một cách cơ học các nguyên tử (hay phân tử), các nguyên tử (hay phân tử) của
chúng phân bố xen vào nhau trong mạng tinh thể.
Dung dịch rắn được ký hiệu là A(B), trong đó A là nguyên tử (hay phân tử)
dung môi, B là nguyên tử (hay phân tử) chất tan.
b> Phân loại
rắn vô hạn ít làm thay đổi cơ tính, rất bền, ít có ứng dụng trong thực tiễn.
Hình 1.2. A và B hòa tan vô hạn vào nhau ở trạng thái rắn
Trong dung dịch rắn thay thế, nếu bốn điều kiện trên sai khác nhau càng lớn
thì khả năng hòa tan vào nhau càng có giới hạn v à tác dụng bền hóa khi tạo thành
dung dịch rắn càng lớn. Những dung dịch rắn này là dung dịch rắn có hạn và được
ứng dụng rất nhiều trong thực tế.
- Dung dịch rắn xen kẽ:
6
Hình 1.3. Dung dịch rắn xen kẽ
Khi tạo thành dung dịch rắn xen kẽ, mạng tinh thể bị xô lệch tạo thành vật liệu
có tác dụng hóa học rất mạnh . Đối với dung dịch rắn xen kẽ, chỉ tồn tại dung dịch
có hạn, không có dung dịch rắn xen kẽ vô hạn, bởi vì số lượng lỗ hổng trong mạng
tinh thể là có hạn. Phương pháp tạo dung dịch rắn là một trong những giải pháp chủ
yếu để bền hóa vật liệu. Khi tăng hàm lượng nguyên tố hòa tan, độ bền và độ cứng
của dung dịch rắn tăng theo quan hệ đường cong, nói cách khác cơ tính của dung
dịch rắn phụ thuộc vào thành phần theo quan hệ đường cong chứ không theo quan
hệ đường thẳng. Đồng thời với sự tăng độ bền, độ cứng thì độ dẻo của dung dịch
rắn cũng giảm đi so với kim loại dung môi.
1.1.2. Dung dịch rắn GaN–ZnO
Dung dịch rắn GaN–ZnO là pha đồng nhất có cấu trúc mạng tinh thể, gồm hai
cấu tử GaN và ZnO hòa tan vào nhau ở trạng thái rắn. Thông thường, GaN là chất
dung môi (có hàm lượng nhiều hơn), còn ZnO là chất tan (có hàm lượng ít hơn).
Hai cấu tử GaN và ZnO hội đủ các điều kiện để hình thành dung dịch rắn:
+ Cùng kiểu mạng tinh thể lục phương.
Hình 1.4. Cấu trúc mạng tinh thể của ZnO và GaN
nay, Kazunari Domen và cộng sự đã công bố một lượng lớn các công trình về dung
dịch rắn GaN–ZnO trên các tạp chí nổi tiếng thế giới.
Ban đầu, nhóm tác giả [2] đã tổng hợp thành công dung dịch rắn GaN–ZnO
pha tạp RuO2 kích thước nano và sử dụng nó như một vật liệu xúc tác quang để
phân tách nước rất hiệu quả trong vùng ánh sáng khả kiến. Đây là một trong những
công bố đầu tiên v ề phân tích nước dưới vùng ánh sáng nhìn thấy trên một chất
quang xúc tác oxynitrua là dung dịch rắn GaN–ZnO pha tạp với RuO2 kích thước
nano. Ngược với các chất xúc tác quang phi oxit thông thường, chẳng hạn như CdS,
dung dịch rắn GaN–ZnO là vật liệu khá ổn định trong phản ứng xúc tác quang.
Tiếp đó, Kazunari Domen và cộng sự [3] đã tìm ra cơ chế của sự pha tạp
RuO2 trên vật liệu RuO2/GaN–ZnO. Sự hình thành và cấu trúc đặc trưng các dạng
tồn tại của RuO2 như một đồng xúc tác trên dung dịch rắn GaN–ZnO được trình bày
trong Hình 1.6. RuO2 là một đồng xúc tác hiệu quả, làm tăng cường hoạt tính của
GaN–ZnO để tách nước dưới bức xạ ánh sáng nhìn thấy. Hoạt tính quang cao nhất
đối với mẫu có pha tạp 5,0% khối lượng RuO2 từ tiền chất Ru3(CO)12 sau khi nung
ở 623 K. Quá trình nung gây ra sự phân hủy Ru3(CO)12 trên bề mặt (Ga1-xZnx)(N1xOx)
ở 323 K và tạo thành dạng RuO2 ở 423 K. RuO2 vô định hình nano sau đó
được hình thành bởi một sự tích tụ của các hạt mịn ở 523 K và tạo thành RuO2 dạng
tinh thể kích thước nanomet ở 623 K. Dạng này của RuO 2 có hoạt tính xúc tác
quang cao nhất.
Hình 1.6. Các dạng tồn tại của Ru trên (Ga1-xZnx)(N1-xOx) sau khi nung ở nhiệt độ
khác nhau [3]
9
Trong một nghiên cứu khác [ 4], tác giả cho thấy các hạt Rh/Cr2O3 (lõi/vỏ )
nano phân tán trên GaN–ZnO như một đồng xúc tác để tách nước tinh khiết. Vật
10
thể GaN–ZnO nano đã được công nhận như chất xúc tác quang tiềm năng để tách
nước tinh khiết dưới ánh sáng nhìn thấy. Năng lượng vùng cấm của vật liệu này đã
được xác định . Để thu hẹp hơn nữa năng lượng vùng cấm, có thể tăng nồng độ oxit
kẽm trong quá trình tổng hợp dung dịch rắn. Kết quả là sẽ thu được dung dịch rắn
GaN–ZnO giàu kẽm oxit. Nhiệt độ nitrua hóa là một phương pháp kiểm soát nồng
độ kẽm oxit trong giai đoạn hình thành oxit trên bề mặt hỗn hợp xúc tác. Phát hiện
này đã tạo ra một loại vật liệu có vùng cấm nhỏ hơn và có khả năng xúc tác quang
tốt hơn của dung dịch rắn trong vùng ánh sáng nhìn thấy.
Hình 1.7. Ảnh hưởng của nhiệt độ nitrua hóa đến việc kiểm soát lượng kẽm oxit
trên bề mặt dung dịch rắn [14]
Ngoài ra, Jer-Lai Kuo và cộng sự [ 15] cũng đã công bố công tr ình về hiệu quả
tách nước của dung dịch rắn. Trong công bố này, khi đặc trưng về khả năng oxi hóa
- khử của (Ga1-xZnx)(N1-xOx), Jer-Lai Kuo cũng như nhóm tác giả Kazunari Domen
và cộng sự thấy rằng, dung dịch rắn với ZnO có giá trị x từ 0,125 đến 0,250 là tối
ưu để tách nước.
Quan trọng hơn, mới đây, trong năm 2015 và 2016, một số nhóm nghiên cứu
[16, 17, 18] đã công bố khá chi tiết về các phương pháp tổng hợp, cấu trúc và ứng
dụng của dung dịch rắn trong thực tiễn.
Từ những nghiên cứu trên có thể nhận thấy, dung dịch rắn GaN–ZnO có một
tính chất đặc biệt và rất hấp dẫn trong lĩnh vực quang xúc tác. Tuy nhiên các công
trình tập trung ứng dụng trong lĩnh vực tách nước để sản xuất hyd ro. Mặc dù có
nhiều ưu việt trong xúc tác quang, dung dịch rắn GaN–ZnO vẫn còn ít được ứng
dụng trong xử các chất hữu cơ độc hại trong môi trường nước . Vì vậy, nhiệm vụ của
11
luận án là nghiên cứu biến tính vật liệu này ứng dụng xử lý chất hữu cơ ô nhiễm
môi trường nước. Điều này không những có ý nghĩa về mặt khoa học mà còn có giá
Copyright: Tài liệu đại học ©