BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

Tài Hải Long

NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP
CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ
PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI
NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

Thành phố Hồ Chí Minh – 2019


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

Tài Hải Long

NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP
CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ
PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI
NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be
Chuyên ngành : Vật lí nguyên tử và hạt nhân
Mã số

: 8440106
LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

Tơi xin chân thành cảm ơn thầy Trần Đình Toản – Hiệu trưởng Trường THPT
Phan Bội Châu, nơi tôi đang công tác, và Sở Giáo dục và Đào tạo tỉnh Ninh Thuận đã
tạo điều kiện thuận lợi cho tôi được đi học cao học.
Cảm ơn người thân trong gia đình ln động viên và giúp đỡ tơi trong suốt thời
gian học. Cuối cùng, tôi xin cảm ơn đến các bạn học viên cùng lớp cao học khóa 27 có
những góp ý và giúp đỡ tơi trong suốt thời gian học tại trường.

Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 3 năm 2019

Tài Hải Long


MỤC LỤC
Trang
Lời cam đoan
Lời cám ơn
Mục lục
Danh mục các kí hiệu
Danh mục các chữ viết tắt
Danh mục các bảng biểu
Danh mục các hình vẽ, đồ thị
MỞ ĐẦU. ................................................................................................................... 1
Chương 1. TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON ................ 5
1.1. Lịch sự hình thành và phát triển của phân tích kích hoạt neutron....................... 5
1.2. Cơ sở vật lý tương tác của neutron với vật chất .................................................. 8
1.3. Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt neutron ................................... 9
1.4. Phương trình kích hoạt (theo quy ước của Hogdahl) ........................................ 12
1.5. Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt neutron ....................... 19
1.5.1. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối ............................................................... 20
1.5.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối .............................................................. 22

3.2. Phân tích kiểm chứng hàm lượng nguyên tố quan tâm ..................................... 61
3.2.1. Chuẩn bị mẫu kiểm định để xác định hàm lượng nguyên tố quan tâm ....... 61
3.2.2. Phân tích hàm lượng của các nguyên tố trong mẫu kiểm định ................... 63
3.3. Áp dụng phân tích Mn trong các loại mẫu xi măng .......................................... 65
3.3.1. Đặt vấn đề .................................................................................................... 65
3.3.2. Chuẩn bị và xử lý mẫu xi măng .................................................................. 66


3.3.3. Kết quả và thảo luận .................................................................................... 67
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .................................................................................. 70
TÀI LIỆU THAM KHẢO ........................................................................................ 72
PHỤ LỤC .............................................................................................................. PL1


DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU

M

: khối lượng nguyên tử, (g.mol-1)

W

: khối lượng nguyên tố cần phân tích, (g)

w

: khối lượng mẫu cần phân tích, (g)

ti


A *sp

: hoạt độ riêng của hạt nhân chuẩn, (Bq/g)

Np

: diện tích đỉnh năng lượng tồn phần của tia gamma

NA

: hằng số Avogadro [=6,023.1023 (mol-1)]

E

: năng lượng tia gamma

ECd

: năng lượng ngưỡng cadmi

FCd

: hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua cadmi của neutron trên nhiệt

Er

: năng lượng cộng hưởng trung bình, (eV)

f



: thông lượng neutron nhiệt, (n.cm-2.s-1)

e

: thông lượng neutron trên nhiệt, (n.cm-2.s-1)

f

: thông lượng neutron nhanh, (n.cm-2.s-1)


DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
Chữ viết tắt
DGNAA

Tiếng anh
Delay neutron activation

Tiếng việt
Phân tích kích hoạt với gamma trễ

analysis
Detector germanium siêu tinh khiết

HPGe

High purity germanium

INAA

Bảng 2.2. Hiệu suất ghi của detector cho mỗi đỉnh năng lượng gamma tại hai vị trí
đo khác nhau của nguồn

152

Eu ......................................................................... 41

Bảng 2.3. Logarit của hiệu suất và logarit của năng lượng gamma ................................... 41
Bảng 2.4. Số liệu hạt nhân của Au dùng để tính thơng lượng neutron chậm [15] ............. 49
Bảng 2.5. Thông lượng neutron chậm tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be............ 49
Bảng 2.6. Thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt của nguồn Am-Be ................ 50
Bảng 2.7. Số liệu hạt nhân dùng để xác định thông lượng neutron nhanh [15] ................. 50
Bảng 2.8. Số đếm và thời gian phân tích mẫu lá nhơm Al ................................................. 51
Bảng 2.9. Thông lượng neutron nhanh tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be .......... 51
Bảng 3.1. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo mẫu Al-0,1%Au ............................. 56
Bảng 3.2. Hoạt độ riêng của monitor vàng ......................................................................... 56
Bảng 3.3. Mẫu dùng để xác định hệ số k của các đồng vị phóng xạ.................................. 57
Bảng 3.4. Số liệu hạt nhân dùng để xác định hệ số k của các đồng vị quan tâm ............... 57
Bảng 3.5. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của từng mẫu dùng xác định
hệ số k của các đồng vị phóng xạ...................................................................... 59
Bảng 3.6. Hệ số k của các đồng vị của nguyên tố đối với monitor Au .............................. 59
Bảng 3.7. Khối lượng và hàm lượng pha chế của các nguyên tố quan tâm ....................... 62
Bảng 3.8. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của các mẫu kiểm định ................... 63
Bảng 3.9. Số đếm và hàm lượng thực nghiệm của các nguyên tố quan tâm ...................... 64
Bảng 3.10. So sánh hàm lượng nguyên tố theo thực nghiệm và pha chế ........................... 64
Bảng 3.11. Khối lượng và thời gian phân tích từng mẫu xi măng ..................................... 67
Bảng 3.12. Số đếm và hàm lượng của Mn trong từng mẫu xi măng .................................. 68


DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

chất ở mức độ hạt nhân, nguyên tử và phân tử, đồng thời xác định thành phần và hàm
lượng của các nguyên tố trong các mẫu phân tích.
Vào năm 1994, bộ mơn Vật lý hạt nhân – Đại học Khoa học Tự nhiên Thành
phố Hồ Chí Minh – đã xây dựng hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be và
đã được ứng dụng để phân tích hàm lượng nguyên tố Al, Mn, V trong quặng bauxite
dựa vào phương pháp chuẩn hóa tương đối trong INAA [1]. Năm 2004, phịng thí
nghiệm bộ mơn vật lý hạt nhân đã trang bị hệ phổ kế gamma với detector HPGe. Với
hệ phổ kế này thì phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be đã được ứng dụng và
phân tích được lên đến 11 nguyên tố như Al, V, Cr, Mn, Cu, Br, Mo, As, Sb, In, Ag


2

[2]. Từ năm 2007 đến 2009, Huỳnh Trúc Phương và cộng sự đã nghiên cứu và phát
triển phương pháp chuẩn hóa k0 trên nguồn Am-Be [3], [4].
Để nâng cao độ chính xác của phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, năm 1965 F.
Giradi và cộng sự [5] đã đề xuất một phương pháp mới được gọi là phương pháp chuẩn
hóa đơn nguyên tố. Trong phương pháp này, nhóm tác giả đã tiến hành gộp các thông
số phổ neutron, thông số hạt nhân và hiệu suất ghi của detector vào một hệ số k. Hệ số
k được xác định bằng thực nghiệm bằng cách chiếu kèm mẫu chuẩn có hàm lượng
nguyên tố cần phân tích đã biết cùng với một chất so sánh đơn nguyên tố. Khi phân
tích mẫu, người ta chỉ cần chiếu kèm mẫu với một nguyên tố chuẩn đã chọn và sử dụng
giá trị hệ số k đã được xác định để tính hàm lượng nguyên tố trong mẫu phân tích. Tuy
nhiên, phương pháp này khơng có tính linh động vì nó phụ thuộc vào phổ neutron và
hiệu suất của máy đo.
Để khắc phục nhược điểm của phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, năm 1975 A.
Simonits và cộng sự [6] đã đưa ra một phương pháp mới có tính linh động hơn và được
gọi là phương pháp chuẩn hóa k0. Phương pháp này cũng tương tự như phương pháp
chuẩn hóa đơn nguyên tố, nhưng khác biệt ở đây là hằng số k0 chỉ phụ thuộc vào thông
số hạt nhân mà không phụ thuộc vào thông số phổ neutron và hiệu suất của máy đo.

trình bày cơ sở lý thuyết của phép phân tích kích hoạt neutron, các phương
pháp phân tích kích hoạt neutron.
o Chương 2: Khảo sát các thơng số đặc trưng của hệ phân tích kích hoạt
neutron với nguồn đồng vị Am-Be.
o Chương 3: Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố - áp dụng phân tích mẫu
xi măng. Trong chương này trình bày thực nghiệm đo hệ số k của các đồng
vị phóng xạ của các ngun tố có chu kì bán rã trung bình (Mn, Zn, As, I,
Cd, Co, Br, V) được kích hoạt neutron trên nguồn đồng vị Am-Be. Việc đo
hệ số k của các nguyên tố dựa vào kết quả phân tích mẫu đã biết hàm lượng


4

của các nguyên tố cần quan tâm. Áp dụng hệ số k của các nguyên tố đã được
xác định bằng thực nghiệm vào việc xác định hàm lượng của nguyên tố quan
tâm trong mẫu kiểm định. Dùng hệ số k của nguyên tố Mn vào việc xác định
hàm lượng của nguyên tố Mn trong các loại mẫu xi măng.
Cuối cùng là phần kết luận và kiến nghị: phần này sẽ nêu các kết quả chính, các
đóng góp mới của luận văn, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp
tục nghiên cứu.


5

CHƯƠNG 1
TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1. Lịch sự hình thành và phát triển của phân tích kích hoạt neutron
Năm 1932, nhà vật lý James Chadwick người Anh đã phát hiện ra neutron phát
ra từ hạt nhân beryllium khi bắn phá beryllium bằng các hạt alpha do đồng vị phóng xạ
radium phát ra, cơ chế phát neutron thơng qua phản ứng 9 Be(, n) 12 C . Neutron là hạt

các thành phần nguyên tố có mặt trong mẫu được xác định dựa vào cường độ của các
chùm tia gamma đặc trưng (hoặc gamma tức thời hoặc gamma trễ) cho từng nguyên tố.
Sở dĩ việc xác định hàm lượng nguyên tố thông qua việc xác định cường độ chùm tia
gamma là vì cường độ bức xạ gamma phát ra từ nguyên tố nào đó phụ thuộc vào số hạt
nhân nguyên tử bị kích hoạt, mà số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với số nguyên
tử của nguyên tố đó trong mẫu, vì vậy hàm lượng của các thành phần nguyên tố có mặt
trong mẫu sẽ được định lượng. Việc định tính và định lượng các nguyên tố trong mẫu
phân tích dựa vào hệ phổ kế gamma với các loại detector ghi nhận bức xạ như ống đếm
Geiger – Muller, detector nhấp nhấy NaI(Tl), detector bán dẫn HPGe.
Phương pháp phân tích kích hoạt neutron có nhiều ưu điểm mà phương pháp
khác khó có thể đạt được, như độ nhạy và độ chính xác cao; tốc độ phân tích nhanh;
mẫu khơng bị phá hủy trong q trình phân tích, nên NAA được sử dụng nhiều trong
phân tích các mẫu cổ vật và mẫu nghệ thuật; phân tích đồng thời nhiều ngun tố; có
thể tự động hóa quy trình phân tích. Vì vậy mà phương pháp phân tích kích hoạt
neutron được công nhận như là một phương pháp chuẩn để kiểm định độ chính xác của
các phương pháp phân tích khác. Do một loạt những ưu điểm vừa nêu trên mà phân
tích kích hoạt neutron được ứng dụng rộng rãi trên toàn thế giới, trong nhiều lĩnh vực
khác nhau như trong mơi trường, địa chất, sinh học, v.v..
Để phân tích kích hoạt neutron phát triển thành một phương pháp phân tích thực
sự hữu dụng như đã trình bày ở trên thì các yếu tố cần thiết để thực hiện phân tích gồm
có nguồn neutron, thiết bị đo gamma và kiến thức về vật lý hạt nhân hiện đại, cụ thể là
sự hiểu biết về các phương trình phản ứng xảy ra khi cho các bức xạ (alpha, beta,
gamma, neutron,…) tương tác với vật chất dùng làm bia. Phương pháp phân tích kích
hoạt neutron đã trải qua một q trình lịch sử phát triển lâu dài, với các phương pháp


7

phân tích khác nhau như: phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, phương pháp chuẩn hóa
tương đối, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, phương pháp chuẩn hóa k0,…

1.2. Cơ sở vật lý tương tác của neutron với vật chất
Tuy neutron là hạt trung hòa về điện, nhưng do neutron được cấu thành từ hai
loại hạt quark mang điện tích trái dấu nhau, gồm hai quark xuống và một quark lên,
quark xuống có điện tích (1 / 3) và quark lên có điện tích (2 / 3) , do đó hạt neutron
có điện tích phân bố trong nó, nên neutron có các tương tác với electron nguyên tử và
hạt nhân nguyên tử. Tương tác giữa neutron và electron nguyên tử có hai tương tác là
tương tác giữa moment từ của neutron với moment từ của electron và tương tác điện.
Nhưng cả hai tương tác này đều rất yếu, sự mất năng lượng của neutron trong hai
tương tác này là không đáng kể. Cũng do là hạt trung hịa về điện tích nên neutron
khơng chịu lực đẩy Coulomb của hạt nhân, nó sẽ tiến thẳng đến tương tác với hạt nhân.
Khi neutron tiến đến nguyên tử, nếu bỏ qua quá trình tương tác của neutron với các
electron quỹ đạo trong vỏ nguyên tử thì quá trình mất năng lượng của neutron chủ yếu
khi tương tác với hạt nhân. Tùy thuộc vào neutron có xuyên sâu vào trong hạt nhân hay
khơng, có thể chia tương tác của neutron với hạt nhân thành hai loại:
 Loại thứ nhất là tán xạ đàn hồi (n,n) bởi lực hạt nhân, khi đó neutron khơng xun
sâu vào trong hạt nhân. Kết quả của tán xạ đàn hồi là thành phần và trạng thái nội
tại của hạt nhân không thay đổi (tức là khơng gây kích thích hạt nhân), năng lượng
neutron giảm dần và lệch hướng chuyển động do lực hạt nhân. Neutron sinh ra từ
nguồn phát neutron đều là neutron nhanh, và nó được làm chậm (làm giảm năng
lượng) thành neutron trên nhiệt hay neutron nhiệt thơng qua q trình tán xạ đàn
hồi với các hạt nhân mơi trường có ngun tử số nhỏ, mơi trường đó gọi là chất
làm chậm, ví dụ như H2O , D2O , Be , C , v.v…
 Loại thứ hai là tán xạ không đàn hồi (n,n ' ) , và các phản ứng hạt nhân như (n,  ) ,
(n, p) , (n,  ) , (n,f) , (n,2 n) , v.v…Khi đó, neutron xuyên sâu vào trong hạt nhân,


9

năng lượng của neutron giảm dần và cuối cùng bị hấp thụ trong hạt nhân và làm
thay đổi trạng thái nội tại của hạt nhân, làm thay đổi cấu trúc hạt nhân, sinh ra các

này hạt nhân bia hấp thụ neutron và phát ra tia gamma, kí hiệu phản ứng là (n,  ). Q

Gamma
tức thời

Hạt beta

Nhân bia

Neutron
tới

Nhân
phóng
xạ
Nhân hợp
phần

Nhân bền

Gamma trễ

Hình 1.1. Sơ đồ mơ phỏng q trình phản ứng bắt neutron và phát
ra gamma của hạt nhân bia
trình phản ứng (n,  ) được minh họa như trên Hình 1.1.
Khi kích hoạt mẫu phân tích bằng chùm neutron tới, mỗi đồng vị bền trong bia
có một xác suất hấp thụ neutron xác định được gọi là tiết diện hấp thụ neutron () .
Sau khi hấp thụ neutron, qua quá trình tán xạ khơng đàn hồi các đồng vị bền trong bia
(kí hiệu là


Z

X* 

A+1
Z

X

Trong đó, A là số khối, Z là nguyên tử số của nguyên tố bia. Kí hiệu (*) biểu diễn cho
hạt nhân hợp phần. Mỗi đồng vị phóng xạ có thể phân biệt được dựa trên các tính chất
của các bức xạ phát ra như loại bức xạ (, , ,...) , năng lượng của bức xạ và chu kỳ
bán rã của đồng vị phóng xạ đó.
Tia gamma đặc trưng (hoặc tức thời hoặc trễ) phát ra từ q trình kích hoạt
neutron với một xác suất riêng được gọi là cường độ gamma tuyệt đối (kí hiệu I  ). Các
tia gamma này được đo bằng các hệ phổ kế gamma bán dẫn có độ phân giải năng lượng
cao như hệ phổ kế gamma với detector HPGe. Trong phổ gamma thu được từ hệ phổ
kế gamma, có nhiều đỉnh năng lượng khác nhau, mỗi đỉnh năng lượng có giá trị đặc
trưng cho mỗi nguyên tố, từ đó giúp chúng ta nhận diện sự có mặt của các nguyên tố
trong mẫu phân tích, trường hợp này được gọi là phép phân tích định tính. Và diện tích
của đỉnh phổ gamma hay số đếm gamma trong đỉnh năng lượng toàn phần cho phép ta
xác định hàm lượng của nguyên tố đó, trường hợp này được gọi là phép phân tích định
lượng. Mỗi đồng vị phóng xạ của một nguyên tố có thể phát ra hoặc một gamma hoặc
vài gamma đặc trưng cho nguyên tố đó.
Tùy vào mục đích phân tích và điều kiện kỹ thuật mà có thể sử dụng gamma tức
thời hay gamma trễ. Việc đo tia gamma tức thời phải thực hiện cùng với q trình kích
hoạt và được gọi là phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời (PGNAA). Trên
thực tế phương pháp phân tích kích hoạt gamma trễ (DGNAA) được sử dụng phổ biến
hơn. Cùng với thành tựu của vật lý và sự phát triển khoa học kỹ thuật hạt nhân, phương



(1.2)

Trong đó,  th là thông lượng neutron nhiệt, (n.cm -2 .s -1 ) ; e là thông lượng neutron
trên nhiệt, (n.cm -2 .s -1 ) ; 0 là tiết diện phản ứng của neutron ở vận tốc
v 0 = 2200 (m.s -1 ) ;  là hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt (phụ thuộc vị trí chiếu xạ);

I0 () là tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tn theo 1/ E1 và
được tính bằng cơng thức (1.3) [10],


13



I0  0, 429.0
0, 429.0

 . 1eV 
I0    




 2  1 . E Cd  
Er


 


R = 0 .e G th . th  G e . 0

e
0 


(1.5)

 th
, khi đó f được gọi là tỉ số thơng lượng neutron nhiệt trên thông
(1.6)
e
lượng neutron trên nhiệt;
I 
Q0     0
, khi đó Q0 () được gọi là tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của
0

Đặt: f 

phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1/ E1 trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1, và
được tính bằng cơng thức (1.7) [10],